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纳米复合氧化物NaMoNiO催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯

2014-08-06李广超林晓张孙毅飞黄传敬翁维正万惠霖

厦门大学学报(自然科学版) 2014年2期
关键词:物种催化剂

李广超,林晓张,孙毅飞,黄传敬,翁维正,万惠霖

(厦门大学 化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建 厦门 361005)

丙烯是重要的石油化工原料,其需求量逐年增长.传统技术生产的丙烯已难以满足实际需求,开发新的丙烯生产技术成为当务之急.丙烷氧化脱氢(oxidative dehydrogenation of propane,ODHP)是优化利用油田气和天然气的重要课题,也是生产丙烯更具吸引力的新途径,因而近年来该反应引起国内外研究者的广泛关注.在ODHP反应中,由于丙烯的活性高于丙烷,所以在高温时产物丙烯很容易先于丙烷与氧气反应形成COx,导致丙烯选择性下降.因此,低温催化剂的研制开发是该反应的一个重要研究方向.

目前文献报道的ODHP催化剂主要是V基和Mo基催化剂,其反应温度一般高于500 ℃[1-8]. NiO是典型的氧化反应催化剂,具有p型半导体特性,有相当的非化学计量氧存在.近年来研究表明,介孔结构或纳米尺寸Ni基催化剂是一类较有潜力的低温ODHP催化剂[9-11].由于NiO易被还原为金属Ni和易于烧结,因而往往采用添加助剂的方法对其结构和性能进行调变.文献报道,通过掺杂Ce、Nb、Ti、Zr等元素[10-14],可以改变纳米NiO的结构和表面性质,从而使其ODHP反应性能得到明显提高.但以Mo为助剂制备纳米Ni基复合氧化物催化剂用于ODHP反应的研究尚鲜见报道.

本文采用溶胶-凝胶法,制备Mo和/或Na掺杂的纳米NiO基催化剂,通过催化剂表征和ODHP反应性能考察,研究催化剂的构效关系,重点考察掺杂……

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