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Ce-SBA-15负载镍催化剂对甲烷二氧化碳重整反应性能研究

2014-08-06李金林施晓峰

中南民族大学学报(自然科学版) 2014年2期
关键词:催化剂

李金林,施晓峰,李 琳

(中南民族大学 催化材料科学湖北省暨国家民委-教育部共建重点实验室,武汉 430074)

H2不仅是一种清洁能源,还广泛应用于合成碳氢化合物的过程中.费-托合成反应,当合成气中H2/CO=1(摩尔比)时,其利用率较高[1]. CO2和CH4是主要的温室气体,利用CH4和CO2重整反应制合成气中H2和CO的摩尔比接近1 .甲烷二氧化碳重整反应不仅能有效利用温室气体,还能提供制造无硫液体燃料和昂贵的含氧化合物所需要的合成气[2-4]. 甲烷二氧化碳重整反应是一个吸热反应过程,对催化剂的载体、活性金属组分和添加的助剂要求很高.反应过程中活性金属组分的团聚会导致催化剂失活;而反应过程中产生的积碳覆盖活性金属也会导致催化剂失活[5].

由于有序硅材料SBA-15具有较窄的孔径分布、薄的孔壁和高比表面积,受到广泛关注.与大孔硅材料MCM-41相比,SBA-15能固定活性金属颗粒,并通过限域作用阻止活性金属团聚而失活,故更适于用作载体[6].而SBA-15上的硅羟基与活性金属能形成金属前驱体,使金属颗粒能更好地固定在载体孔道上[7].但就甲烷二氧化碳重整反应而言,SBA-15缺乏足够的酸性位和氧物种,可向其中加入合适的金属组分,以增加载体酸性和氧物种[8-11].将铈加入到催化剂中,能提高催化剂中活性组分的分散度.由于CeO2中发生价态的变化形成氧空位,提高了催化剂表面氧物种的迁移率[12-14].掺杂铈的SBA-15催化剂,应用于甲烷水蒸气重整反应,铈能显著提高催化剂的催化……

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