黄正文，吴生虎，史 凯

(1.成都大学 城乡建设学院，四川 成都 610106;2.吉首大学 生物资源与环境科学学院，湖南 吉首 416000;3.四川长城环境科学研究院，四川 成都 610106)

0 引 言

随着我国经济规模总量的扩大和城市化进程的加快，机动车保有量也持续增加，由机动车尾气造成的大气污染问题日益严重［1］.NO2作为机动车尾气的特征污染物，同时也是造成光化学污染的重要前体物质，其对严重空气污染的影响也受到研究者的关注［2］.NO2作为一种污染物，其在大气中的生成及去除涉及较为复杂的理化过程，而其浓度波动的时空演化也呈非平稳、非线性特征［3］.近年来，得益于非线性科学的长足进展，研究者将分形等非线性方法用于分析城市空气污染时空演变动态过程，研究发现，城市空气污染演变动态过程具有典型的非平稳态耗散结构和非线性特征，主要表现为标度不变性、自相似性、长期持续性与多重分形结构等非线性规律［4－5］.基于这些非线性特征，人们可以从宏观上进一步认识城市空气污染的时空演变过程，并建立了更加有效的空气污染预测模型［6－7］.

本研究以成都市一次典型重度灰霾期间大气NO2为研究对象，结合当时的气象条件，应用消除趋势波动分析方法探讨成都市灰霾天气下NO2浓度时空演化的宏观特征及其空间变化，以期从宏观时间尺度上进一步认识NO2浓度的复杂时空变化规律，为灰霾期间的大气污染防治措施提供指导依据.

1 数据与方法

1.1 研究数据

本研究使用的环境监测数据来源于中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台.同时，根据成都市双流国际机场气象观测站(http://www.wunderground.com)观测数据，2013年1月25日至2月7日期间，成都市平均气温为6.4 ℃，平均相对湿度为70.8%，平均风速为1.2 m/s，背景风场为静小风控制，期间并无降水过程.此期间，成都市城区整体上处于“静稳”天气状态，气象条件不利于污染物的稀释、扩散.在该研究时段内，成都市各空气质量自动监测站观测的PM2.5 每小时平均浓度均值均超过了200 μg/m3，空气质量达到重度污染级别.该研究时段属于成都市一次典型的重度灰霾的发生时段.

目前，成都市共设置8 个国网空气质量自动监测站，即十里店、人民公园、梁家巷、金泉两河、三瓦窑、沙河铺、草堂寺和灵岩寺监测站，但因仪器校准、停电、设备故障等原因，造成草堂寺和灵岩寺监测站观测数据缺失严重.故本研究选取2013年1月25日至2月7日期间，成都市城区其余6 个站点连续的NO2每小时平均浓度数据为研究数据(见图1)，6 个监测站点的NO2数据列总长度均为336 个.

图1 各站点大气NO2 每小时平均浓度的时间序列

1.2 研究方法

本研究采用消除趋势波动分析(Detrended Fluctuation Analysis，DFA)［8］方法对数据进行分析处理.DNA 方法是一种长程幂相关分析方法，其作为一种标度分析工具，适合于分析非平稳时间序列的长期持续性.DFA 具体算法如下:

1)对原始数据{xi}(i = 1，2，…，N)进行积分处理，得到以下序列，

2)将序列Y(t)分成Ns个互不重叠的子区间z，Ns= N/n，n 为时间尺度，并对每个区间进行最小二乘法趋势拟合，得到滤去趋势后的序列，

其中，Qz(t)为第z 区间的一阶拟合多项式.

3)计算每个区间滤去趋势后的方差，

4)对所有子区间的方差求均值并开方，得到标准DFA 涨落函数F(n)，

如果F(n)～n 数据对在双对数坐标系中具有线性，则存在F(n)∝nα的幂律关系，再用最小二乘法拟合得到直线的斜率即为标度指数α.

标度指数α 的大小表示时间序列长期持续性的强弱:当α ＞0.5，则时间序列具有正相关性或长期持续性;当α = 0.5，则时间序列是白噪声序列(即随机);当α ＜0.5，则时间序列具有负相关性或反持续性.

2 结果与讨论

2.1 NO2 时间序列的基本统计量

灰霾天气大气污染系统是一个开放性耗散复杂系统，受污染源排放强度及气象条件等因素的综合作用，NO2每小时浓度数据在时间轴上的波动呈现出无周期、非平稳、非线性的特征.灰霾期间，6 个监测站点NO2时间序列的基本统计量如表1 所示.

表1 灰霾期间各监测站点NO2 浓度时间序列的基本统计量(μg/m3)

由表1 可见，各监测站NO2浓度相差很大，其中三瓦窑监测站NO2每小时浓度和平均浓度最大，说明其污染最严重，沙河铺监测站NO2每小时浓度和平均浓度最小，说明其污染较轻，NO2浓度在空间分布上具有显著差异性.这种空间分布的差异，可能是由于站点所处的地理位置及区域环境容量导致的.

2.2 NO2 时间序列长期持续性特征

研究发现，NO2原始序列时间动态演化过程出现明显分段现象，在不同的时间尺度内拟合的线性关系具有较大差异，即存在不同的幂律区间.为进一步说明灰霾期间成都市区各地理位置不同点位的NO2时间序列的时间尺度特征，对城区6 个监测站点NO2时间序列分别用DFA 进行分析，结果如图2所示.

图2 各站点NO2 浓度序列的DFA 分析

从图2 可以发现，在双对数坐标系中各NO2浓度时间序列具有相似的演化趋势，即均存在2 个幂律区间，且各“拐点”处对应的时间尺度约为5 d.各站点NO2浓度时间序列的标度指数统计如表2 所示.

表2 各监测站点NO2 原始时间序列及随机重排序列长期持续性的标度指数

表2 结果显示，各标度指数均显著大于0.5，在5 d 的时间尺度内表现出很强的长期持续性特征.这种长期持续性特征表现为，在一定时间尺度内，灰霾天气大气NO2浓度的演化趋势与系统过去和未来的状态相关，即在过去某一段时间内污染源排放的NO2浓度的增加或减少将会导致未来一段时间段内NO2浓度的持续增加或减少，过去时刻NO2浓度的波动将会在一定时间尺度内持续影响未来时刻NO2浓度的变化趋势.但这种相关性在不同的时间尺度上强弱不同，具体表现为，在灰霾天气大气污染系统中，城区6 个站点NO2浓度时间序列在5 d 的时间尺度内均存在强烈的长期持续性特征，而一旦超过5 d，这种长期持续性特征将会消失.同时，由表2 还可以看出，城区6 个站点NO2浓度时间序列的标度指数非常接近，最大值与最小值仅相差0.057.此表明，在重度灰霾期间，成都市城区NO2浓度演化的长期持续性特征在空间上并没有显著性差异.

2.3 讨 论

对于同一时间序列出现的幂律分段现象，说明NO2浓度动态演化过程在不同的时间尺度上的主导机制不同.在5 d 的时间尺度内，NO2浓度时间演化动态过程呈现出长期持续性特征，而在5 d 以上的时间尺度上长期持续性特征消失，说明在5 d 以上的时间尺度长期持续性已不再是影响NO2浓度动态演化过程的驱动力.时间序列的时间尺度限制可能是导致NO2 动态演化过程出现“拐点”的原因之一.

对于不同站点NO2浓度时间序列出现同样的幂律分段现象，表明各站点NO2动态演化过程可能受同一动力机制主导控制.为验证这一猜想，结合成都市气象资料进行进一步分析发现，在此次重度灰霾期间，成都市城区平均气温为6.4 ℃，平均相对湿度70.8%，平均风速仅1.2 m/s，背景风场为静小风控制，降雨量为0 mm，灰霾期间大气系统整体上处于“静稳”状态，不利于污染物的稀释、扩散.因此，本研究认为，在无外力干扰的条件下(主要指大风及强降水过程)，此次成都市城区重度灰霾期间NO2浓度的波动演化主要受长期持续性动力机制主导控制，即在该机制的影响下，污染源排放的NO2浓度的增加可能会导致未来一定时间段内NO2浓度的持续增加，这种长期持续性特征在空间上具有稳定性.

鉴于以上分析结果，本研究认为，NO2浓度在5 d 内存在长期持续性特征，该时间尺度与人们的出行及生活规律高度一致，表明人为影响(主要指工作日期间机动车尾气排放)导致大量NO2浓度的累计叠加可能导致或进一步加强空气污染的程度，并在不利气象条件下有可能导致大范围、长时间的严重空气污染出现.因此，在针对严重空气污染采取防治措施的过程中，应该考虑污染物长期演化的持续性效应及时间尺度特征.

3 结 论

应用DFA 方法对成都市城区一次典型重度灰霾期间大气NO2浓度演化的时间尺度特征进行了分析.结果表明，成都市城区NO2浓度演化具有5 d的长期持续性特征，该特征从动力学的角度反映了NO2浓度在时间尺度上的宏观累积效应.尽管在灰霾期间成都市各监测站点NO2浓度波动在空间上差异很大，但该NO2浓度演化的长期持续性在空间上并没有显著性差异，具有很强的空间稳定性.这一特征说明，灰霾期间，长期持续机制在5 d 以内的时间尺度上成为NO2浓度动态演化过程的内在驱动力.本研究结论对于制定更加科学合理的大气重污染应急预案和预警措施具有指导意义.

［1］邓芙蓉，郭新彪.我国机动车尾气污染及其健康影响研究进展［J］.环境与健康杂志，2008，25(2):174－176.

［2］王亚娥，张乐群，孙洪伟，等.机动车尾气排放对兰州市大气环境影响分析［J］.环境工程，2003，21(4):65－68.

［3］史凯，刘春琼，吴生虎.大气PM10跨界输送的自组织动力机制［J］.环境科学学报，2014，34(5):1125－1132.

［4］Weng Y C，Chang N B，Lee T Y.Nonlinear time series analysis of ground-level ozone dynamics in southern Taiwan［J］.Journal of Environmental Management，2008，87(3):405－414.

［5］史凯，刘春琼，艾南山.上海市空气质量变化的多重分形分析［J］.环境污染与防治，2008，30(9):60－64.

［6］Eoffrey C W G.An enhanced PM2.5 air quality forecast model based on nonlinear regression and back-trajectory concentrations［J］.Atmospheric Environment，2010，44(25):3015－3023.

［7］Zolghadri A，Cazaurang F.Adaptive nonlinear state-space modelling for the prediction of daily mean PM10 concentrations［J］.Environmental Modelling and Software，2006，21(6):885－894.

［8］Peng C K，Buldyrev S V，Havlin S，et al.Mosaic organization of DNA nucleotides［J］.Physical Review E，1994，49(2):1685－1689.