信 晶,孙保民,朱恒毅,尹书剑,张振星,钟亚峰

(华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室,北京 102206)

煤焦边缘模型异相还原NO的Mayer键级变化分析

信 晶,孙保民,朱恒毅,尹书剑,张振星,钟亚峰

(华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室,北京 102206)

为掌握煤焦对NO异相还原反应规律,揭示焦炭氮迁移转化的微观机理,选取armchair型含氮煤焦边缘模型和zigzag型煤焦边缘模型作为研究对象,基于密度泛函理论计算各个键的Mayer键级,研究上述各煤焦边缘模型化合物对NO气体异相吸附、还原和解吸的过程。结果表明:NO气体分子以side－on形式与armchair型含氮煤焦边缘模型发生异相还原反应,N—O键的Mayer键级达到最小值0.984 6,受热时N—O键容易发生断裂,最终释放出N2和CO;两个NO气体分子与zigzag型煤焦边缘模型发生异相还原反应,一个NO分子以side－on形式吸附在煤焦边缘模型表面,进而形成一个五元环中间体,此时O4—N5键级为最小值1.002 5,而另一个NO分子会以O－down的模式吸附在C3键位上,反应最终释放N2;Mayer键级理论可以有效地研究分子水平条件下煤焦边缘模型对NO异相还原反应的机理。

煤焦;NO;异相还原;Mayer键级

Key words:char;nitric oxide;heterogeneous reduction;Mayer bond order

我国是以煤炭为主的能源大国,在我国的能源消费结构中煤炭所占比例最高[1]。燃煤电站以煤炭作为主要的动力燃料,在获得一定经济回报的同时也带来不同程度的环境污染。氮氧化物(NOx)是燃煤电站主要的大气污染物之一,NOx不仅会引发酸雨和光化学污染,还会对人体的健康带来不可估量的危害[2－3]。……