张 勇 ,银 燕 ,刘藴芳 ,赵凤生 ,任 静 (.环境保护部华南环境科学研究所,广东 广州 50655；2.南京信息工程大学,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 200；.北京师范大学全球变化与地球系统科学研究院,北京 00875；.渭南市环境保护局,陕西 渭南 7000)

大气气溶胶是由大气介质和混合于其中的固体或液体颗粒物组成的多相体系,气溶胶颗粒可直接或间接改变地-气系统的辐射收支,影响全球或区域气候和环境.研究气溶胶粒子对环境和气候的影响在很大程度上取决于对其时空分布的了解和光学特性的准确估算.气溶胶光学厚度(AOD)和 Angström波长指数是表征大气光学特性的最基本的参量,可以用来推算大气气溶胶的含量,确定气溶胶尺度和谱分布,检验校对卫星反演资料,是确定气溶胶气候效应的关键因子,并在一定程度上能够反映区域大气的污染程度和污染类型[1-2].

近几十年来,国内外学者利用遥感方法对我国大气气溶胶的光学特性研究做了大量的工作.罗云峰等[3-5]利用全国 40多个站点的长期太阳直接辐射资料反演了中国气溶胶光学厚度的变化特征,得出中国气溶胶光学厚度在 1960～1980年代有这明显的增长.李霞等[6]利用乌鲁木齐2002～2003年CE318气溶胶观测资料,反演得出气溶胶光学厚度、大气浑浊度系数β和Angström波长指数 α,全年气溶胶光学厚度在 7月最小,3月最大,这与PM10、SO2和NO2浓度的月分布不尽相同,春季风沙天气导致波长指数的减小.Zhang等[7]利用多波段太阳光度计对我国的4个不同地区的气溶胶消光特性进行了分析.中国科学院大气物理研究所 CERN太阳分光观测网(CSHNET)初步覆盖了我国各类陆地生态系统,观测结果能较好的描述我国部分地区大气气溶胶光学特性的时空分布[8-9].2000年以后,在东亚地区针对我国气溶胶光学特性和辐射特征进行了一系列的观测研究,如ACE-Asia[10-12],APEX[13]和SKYNET[14],以及EAST-AIRE计划[15]取得了大量的成果.

针对北京地区气溶胶光学特征,我国学者也做了大量的研究.王中挺等[16]利用京津唐地区环境一号卫星(HJ-1)的 CCD数据,通过暗目标法反演陆地气溶胶,并对气溶胶光学厚度进行垂直订正和湿度校正,得到PM10的反演模型,并与中国环境监测总站的地面监测数据进行了对比检验,证明 HJ-1的时空分辨率满足PM10周监测的需要.何秀等[17]利用MODIS两年的气溶胶光学厚度产品与北京地区API转化得到的PM10质量浓度、北京大学站点直接监测的 PM10质量浓度以及香港元朗站点监测的PM10质量浓度做相关性分析,证实气溶胶遥感光学厚度经过垂直和湿度影响订正后,可以应用于地面 PM10监测.李成才等[18]对 2001年在北京地区利用太阳光度计观测的气溶胶光学厚度和MODIS气溶胶产品进行了比较,证实MODIS气溶胶产品可用于污染分析;并通过对气溶胶光学厚度个例分析,得出除局地排放外,周边区域(主要为西南和南向)的输送对北京市区的空气污染贡献份额较大.章文星等[19]2002年通过观测试验认为,与20世纪90年代中期相比,北京近 3年秋冬季气溶胶光学厚度有所减小,而春季气溶胶光学厚度因为沙尘天气的影响,在近 2年有明显增加,Angström 指数变小,表明大粒子比例增加,因此需要加强对沙尘源的治理.Xia等[20]整合北京地区太阳光度计数据发现北京地区1997～2005年间气溶胶光学厚度有显著上升趋势.

由于北京特殊的地理条件以及城市规模较大、人口众多、生产活动频繁、能源消耗密集,污染物排放量大和排放强度相对集中,当遇到不利气象条件并维持较长时间时,污染物会不断积累,空气质量变差,甚至达到重度污染,影响大气能见度,对人们的生活造成了巨大影响.但由于对北京气溶胶的研究多是通过短时间的观测,了解气溶胶的物理化学特性,该方法时效性短,不能提供长时间序列气溶胶特征,并且耗资大,给政府部门的决定决策带来困扰.本文利用与气溶胶自动监测网络(AERONET)同型号的CE318太阳光度计观测资料讨论北京秋季气溶胶光学厚度和Angström波长指数的关系,旨在分析北京大气光学特征和污染特征,研究北京大气污染物来源及组成,为政府部门治理大气污染提供帮助.

1 实验

利用法国CIMEL公司制造的CE318自动太阳-天空光谱辐射计,得到2010年10月至12月8个可用通道(340,380,440,500,670,870,1020,1245nm)的观测数据.仪器选用Langley方法定标,实验地点设在北京理工大学(BIT),由光度计自动采集并计数,每日采样10h(北京时间8:00～18:00).根据Smirnov 等[21]提出的方法,对实验数据进行了严格的质量控制,消除了有云数据的影响.图 1为BIT观测点与AERONET北京站440nm气溶胶光学厚度的数据对比,可以看出二者相关系数为0.996,系统偏差为0.02.

图1 BIT观测点与AERONET光学厚度数据对比Fig.1 The comparison of the datas of AODs between BIT station and AERONET station

Angström波长指数的计算方法如式(1)所示

式中:τ(λ)为气溶胶光学厚度;λ1、λ2 为波长.α范围一般为0～2,平均值大约为1.3;较小的α代表较大粒径的气溶胶粒子为主控粒子,相反,较大的α代表较小粒径的气溶胶粒子为主控粒子.如当α接近于 0时,说明气溶胶主控粒子是大粒径的沙尘粒子,当α接近于2 时,气溶胶主控粒子是小粒径的烟雾粒子[14,22-23];城市-工业气溶胶一般为1.1≤α≤2.4,生物质燃烧气溶胶为 1.2≤α≤2.3[22],沙尘气溶胶一般为-1≤α≤0.5[23],海盐气溶胶为1.1≤α≤1.8[24].本实验选取 440,500,670nm 三个通道数据,计算北京秋季 AOD(550nm)和 Angström波长指数(α).

浑浊度系数(β)计算方法如式(2)所示

β的范围一般为0～0.5,当β≤0.1时,代表清洁天气;当β≥0.2时,代表相当浑浊的天气[25].

2 结果与讨论

2.1 气溶胶光学特性的逐时变化和日变化

图2 气溶胶AOD的逐时变化Fig.2 Hourly mean of the optical depth of aerosol

图3 气溶胶Angström指数的逐时变化Fig.3 Hourly mean of the Angström parameter of aerosol

图4 气溶胶浑浊度系数的逐时变化Fig.4 Hourly mean of the turbidity coefficient of aerosol

图5 非污染天(a,b)与污染天(c,d)光学厚度与Angström指数的日变化Fig.5 Daily variation of AOD and Angström parameter at polluted days and non-polluted days differently

图2、图3和图4为观测期间北京气溶胶光学特征的逐日变化图.可以看出,AOD和β除去个别天数受天气系统和局地气象条件影响,出现高值外,大部分变化比较平稳,处于低值.观测期间AOD 平均值为 0.50(±0.69),变异系数为 139%,β平均值为0.24(±0.31),变异系数为132%.AOD和β平均值均与王跃思等[8]2004年8～12月的观测结果基本一致,AOD小于Li等[26]2007年全年在香河的观测结果(0.82),AOD有很明显的季节变化和年际变化特征.由于AOD和β的极大值与平均值差值过大,造成其标准偏差和变异系数相对较大.α的日波动较大,观测期平均值为 0.95(±0.33),小于王跃思等[8]的观测结果(1.66),变异系数为35%.从表1统计结果可以看出,观测期间40%的天数AOD＜0.2,大气比较清洁,而AOD＞0.5,污染比较严重的天数也达到了26.6%. 10月6～9日受天气系统影响,风速小、逆温强、湿度大,华北地区出现了大范围不利于污染物扩散的气象条件,北京出现了空气质量3d轻度污染、1d中度污染.11月17～21日,受持续稳定气象条件和雾天的影响,污染物扩散条件较为不利,导致污染物形成积累,空气质量连续超标,并有 2d达到中度污染以上级别,加上本月3次外来沙尘天气,对空气质量也造成了不利影响.

根据观测期间北京市环保局空气质量日报,并对观测数据筛选,有11d为三级及三级以上污染天气,本文特将其分离出来,与非污染天加以对比.图5为观测期间非污染天(a和b)与污染天(c和d)AOD和α日变化情况.非污染天 AOD平均值为0.26(±0.16),大气相对清洁,大气状况比较稳定,α平均值为0.92(±0.35),大气中细粒子较多,但粗离子也占有相当比率.非污染天AOD在14:00～15:00达到最大值,这可能是因为晴天下午 14:00～15:00正是对流最旺盛的时候,地面的污染物被输送到高空,造成气溶胶柱浓度升高[27].夜间因为气溶胶的老化作用,处于边界层上部的粒子长大,中午 11:00,由于对流作用将前一日输送至边界层上部的粒子带到地面,造成α在此刻达到最低值,此后α缓慢上升,至下午17:00达到最大值.污染天AOD平均值为1.70(±1.03),污染相当严重,AOD 波动也较大,没有明显的日变化,α平均值为 1.10±0.17,波动较小,维持在1.10上下,这说明污染天颗粒物模态相对比较单一,以细粒子污染为主.基于AERONET北京站5年观测数据,Xia等[28]分析得到的北京地区气溶胶光学厚度日变化表明下午为高值,而且也探讨MODIS过境时空AOD与日平均值之间的差异.

表1 观测期间AOD和Angström指数各级发生频率(%)Table 1 The frequency of different AODs and Angström parameters during the observation (%)

2.2 气溶胶光学厚度与Angström指数的关系

Tanaka等[29]认为城市-沙尘混合性气溶胶可以出现 4种α-AOD关系,即在α较大时,α和AOD有正相关和反相关2种情况,在α较小时,α随着AOD的增大减小或者保持不变.Reid等[30]在巴西热带雨林的观测表明,AOD较小时,α(498～871nm)与之成反比,当大气中的烟雾粒子大量增加造成 AOD增大时,α也随之增大.Xia等

[31]和Li等[26]研究了北京和香河α-AOD关系,认为两者呈弱的负相关. 将部分国内外不同气溶胶类型AOD与Angström指数关系的研究情况列于表2,以与北京市区气溶胶Angström指数和光学厚度的关系做比较.图6为2007～2010年北京秋季大气气溶胶α-AOD 关系散点图,其中2010年为 BIT观测点结果,其余年份为同期AERONET北京站观测数据.可以看出,由于具体天气系统,气象条件及气溶胶类型的影响,不同年份AOD和α的关系不尽相同.

图7为非污染天和污染天α-AOD关系.可以看出,非污染天 AOD＜0.7,α值从 0～1.5,变化比较大,大气受沙尘、地面扬尘等粗粒子和城市-工业气溶胶共同影响.当α＜0.6,α与AOD成反比,即影响大气浑浊度主要为粗离子,当α＞0.8,随着AOD的增大α也随之变大,城市-工业气溶胶等细粒子则为主要影响因素,这与Nakajima等[13]的研究结果相似.污染天,AOD 大于 0.6,α的变化范围为0.6～1.5,呈现城市工业与生物质燃烧混合污染的状况.当AOD＞1.2,α值均大于1.0,并随着AOD的增大,α有些许减小.污染天较高的气溶胶浓度会造成气溶胶的碰并过程增多,二次硫酸盐气溶胶的吸湿过程以及黑炭气溶胶的老化过程,均会使气溶胶长大,导致α减小[26,30,33].

为进一步明确不同气溶胶类型α与AOD的关系,对非污染天和污染天数据做了详细筛选,选取具有典型α-AOD 关系的时间段予以讨论.如图8所示,其中10月25日、10月28～30日和11月21日属于非污染天,AOD均都在0.5以下,α的变化范围则为 0.1～1.5,颗粒物粒径变化较大;10月7～9日属于污染天.可以看到,10月25日AOD在0.1左右,大气非常清洁,α值在0.4～1.3之间,α随着 AOD的增大而减小.由于当日相对湿度仅为20%左右,因此排除掉相对湿度的影响.根据气团轨迹显示,当日气流主要来源于蒙古东部,气流清洁,但气流的长距离输送过程中,气溶胶粒子的老化过程使大气浑浊度增加.10月 28～30日,AOD 变化范围为 0.15～0.4左右,α值在 0.7～1.5之间,大气以细粒子为主,大气以城市性气溶胶为主[29],α随 AOD的增大而增大,Kaufman等[34]研究认为,在比较清洁大气条件下,新粒子的生成导致大气中积聚模态颗粒增加.11月 21日,α值在0.1～1.0之间,α随 AOD的增大而减小,大气受为城市型气溶胶和沙尘气溶胶共同影响,与 Tanaka等[29]的研究结论一致.10月7～9日,AOD均在2.0以上,最大值接近于 4.0,大气污染严重,α变化范围为 1.0～1.4,粒子主要以细粒子为主.可以看到,随着 AOD的增大,α减小,即随着大气浑浊度增加起主要作用的颗粒物向大粒径方向移动,但仍为细粒子.此次污染过程,气流以西南气流为主,长距离输送过程将石家庄、保定等工业城市的污染物送向北京,根据 MODIS火点,华北平原存在大范围的秸秆燃烧过程,同时北京城市主要气象条件为小风高湿.综合以上几点因素,认为此次污染过程,硫酸盐气溶胶的吸湿过程以及黑炭气溶胶的老化过程,以及污染天较高的气溶胶浓度造成的碰并过程增多,均会使气溶胶长大,导致α减小[26,30,33],关于气团轨迹对北京地区气溶胶光学特性的影响,Xia等[35]做了大量细致的工作.

表2 Angström指数与AOD关系Table 2 The relationship between Angström parameters and AODs

图6 2007～2010年北京市气溶胶Angström指数与光学厚度的关系Fig.6 Relationship between Angström parameters and AODs from 2007to 2010in Beijing city

图7 非污染天与污染天Angström指数与光学厚度的关系Fig.7 Relationship between Angström parameters and AODs at polluted days and non-polluted days differently

图8 不同气溶胶类型Angström指数与光学厚度的关系Fig.8 Relationship between Angström parameters and AODs of different aerosol type

2.3 气象要素对气溶胶α-AOD关系的影响

气象要素的变化也会影响α和AOD的关系.图9为不同风速控制下α-AOD关系图,Vmax为风速极大值的小时平均.当Vmax＜1m/s和1m/s＜Vmax＜4m/s,α随AOD呈现相似的变化,表明观测点周围不存在强的源或汇,风速不是影响局地气溶胶变化的主要因素.当Vmax＞4m/s,由于大风对小颗粒的清除作用,AOD降到0.4以下,α也降到0.6以下,α与AOD呈负相关.对风向频率进行了统计,发现ENE,SW和NW为观测期间的盛行风向.图10为不同风向下α随AOD的变化图.当风向为ENE,α随AOD的增大而增大,两者呈现明显的正相关,并且α和AOD的变化范围都很大,表明污染天和非污染天大气状况都受到ENE风向的影响,尤其是AOD大于1.0的重度污染情况均是ENE为主控风向,这是因为BIT观测点的位于北京市西三环和北三环的交界处,地处城市西北向,当风向为 ENE时,城东的大量污染物被吹向观测点,并且Chen等[36]的研究认为,山谷烟囱效应造成污染物的回流,大量污染物悬浮于北京市上空,两者的共同影响造成观测点AOD高值的出现.当风向为 SW 时,可以看到散点分为两部分,当α＜0.6时α随AOD的增大而减小,当α＞1.0时,α随AOD变化不大.当风向为NW时,可以看到α几乎全部大于 0.5,大气中含有相当比例的细粒子,并且当α＞1.0,α随AOD的增大而增大.

为了验证温度(T)变化对颗粒物模态的影响,将AOD分为3个等级,验证不同污染状况下α与T的关系(图11).可以看到,AOD＜0.2时,α和T没有明显的关系.当0.2＜AOD＜0.5,温度较低时部分的点α＞1.0,认为是北京及周边地区供暖后化石燃料燃烧增多导致细粒子排放增,温度较高时,尤其当AOD＞0.5时,有大量的点α＞1.0,认为在温度较高的污染环境下由于光化学反应的作用,二次有机气溶胶粒子的生成速率加快,大气中细粒子含量增加.因为影响 AOD变化的因素较多,关于温度和 AOD的关系分析,需要考虑二者协同变化,即同时受天气状况和污染源影响,因此温度变化并不是导致AOD变化的内在原因.图12为不同α级别下AOD随RH的变化.可以看到,α＜0.5,即大气中以地面扬尘和沙尘气溶胶为主时,AOD随RH的增大而减小,气溶胶粒子为非亲水性.当0.5＜α＜1.0,部分 AOD 随着 RH 的增大而增大,气溶胶表现出一定的吸湿性.α＞1.0时,AOD随 RH的增大幅度明显变大,认为是吸湿性粒子吸湿增长造成其散射增强的结果.还可以看到,在RH大于 50%的情况下,有部分的点 AOD并没有明显的增加,气溶胶受相对湿度的影响并不大,这可能与气溶胶的化学组成有关.

图9 不同风速下Angström指数与光学厚度的关系Fig.9 Relationship between Angström parameters and AODs at different wind speed

图10 不同风向下Angström指数与光学厚度的关系Fig.10 Relationship between Angström parameters and AODs in different wind direction

图11 不同光学厚度下Angström指数与温度的关系Fig.11 Relationship between Angström parameters and temperature with different AOD

图12 不同Angström指数下光学厚度与相对湿度的关系Fig.12 Relationship between AODs and relative humidity with different Angström parameter

3 结论

3.1 北京2010年秋季气溶胶AOD,Angström指数,浑浊度系数的平均值分别为 0.5(±0.69)、0.95(±0.33)、0.24(±0.31),变异系数分别为 139%、35%和132%.受具体天气系统和污染状况的影响,北京2007～2010年α与AOD表现出不同的关系.

3.2 非污染天气下,AOD 变化较小,峰值出现在14:00～15:00,大气中细粒子组分相对较高.污染天, AOD变化很大,无明显日变化,颗粒物以细粒子为主.

3.3 非污染天气下,当α＜0.5,α与AOD呈反相关,α＞1.0,两者正相关,呈现城市工业-沙尘气溶胶混合影响的状况.污染天,两者无明显关系,但当AOD＞1.0,由于颗粒物之间的碰并,凝聚过程,加之相对湿度的影响,颗粒物的长大会导致α的减小,呈现城市工业与生物质燃烧混合污染的状况.

3.4 当Vmax＜1m/s或 1m/s＜Vmax＜4m/s,α随 AOD呈现相似的变化,观测点周围不存在强的源或汇,风速不会成为局地气溶胶变化影响因素;当Vmax＞4m/s,α与 AOD 呈负相关.当风向为 ENE,α与 AOD 正相关;为 SW,α＜0.6,两者负相关,α＞1.0,α不随AOD发生变化;为NW,α几乎全部大于0.5,大气中含有相当比例的细粒子,并且当α＞1.0,α随AOD的增大而增大.

3.5 当 AOD＜0.2时,气溶胶尺寸与温度无必然关系;AOD＞0.2时,温度较低或较高时,出现大量的细粒子.α＜0.5,AOD 随 RH 的增大减小;α＞0.5,AOD随RH的增大而增大,气溶胶表现出一定的吸湿性.

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