潘 蓉，陈红平，尹 鹏，汪庆华，蒋 迎，刘 新*

（1.中国农业科学院茶叶研究所农业部茶叶产品质量安全风险评估实验室，浙江杭州 310008；2.中国农业科学院研究生院，北京 100081）

化学农药在茶叶种植—加工—冲泡过程迁移转化规律研究进展

潘 蓉1，2，陈红平1，尹 鹏1，2，汪庆华1，蒋 迎1，刘 新1*

（1.中国农业科学院茶叶研究所农业部茶叶产品质量安全风险评估实验室，浙江杭州 310008；2.中国农业科学院研究生院，北京 100081）

化学农药在保证茶树免受病虫危害上发挥了重要作用，但农药残留也对日常饮茶的安全性及我国茶叶出口贸易造成了一定影响。本文综述了化学农药在茶园中的降解动态规律、加工过程对茶叶农药残留的影响、及茶叶冲泡过程中农药的迁移规律的研究进展，并结合当前病虫害防治措施，认为保障茶叶质量安全必须从茶园入手，只有开发绿色农药、替代高风险农药、规范农药使用，才能从根本上解决茶叶农药残留问题，保障茶叶出口不受国外绿色壁垒的阻碍。

化学农药；茶叶；降解；迁移

茶叶，作为世界3大饮料之一，天然健康，备受青睐。茶园病虫害发生频繁、种类繁多，每年可致茶园减产10%～20%，并使茶叶品质不同程度降低。我国对茶园病虫害的防治以化学手段为主，且呈现出一定的阶段性：20世纪60-70年代大量使用DDT、六六六等高毒农药，严重破坏生态平衡并引发农药残留问题；20世纪80年代，广谱、高效的拟除虫菊酯类农药得到广泛应用，减少了对人畜的为害以及环境污染；20世纪90年代以来涌现出许多新型绿色农药，但茶树病虫害防治与茶叶质量安全之间的矛盾尚未彻底解决。掌握化学农药在茶园中的降解动态规律，有利于指导茶园中的安全用药；开展茶叶中农药残留风险评估，有利于保障茶叶的安全性。同时，茶叶进口国对农药残留提出了过于苛刻的要求，绿色贸易壁垒严重阻碍我国茶叶经济发展，如欧盟采用的一律标准，其最大残留限量（MRL）为0.01 mg·kg-1。因此，研究化学农药在茶叶种植—加工—冲泡过程中的迁移转化规律对于我国茶业发展尤为重要。

中国、印度在世界范围内较早开展化学农药在茶叶上的迁移转化规律研究［1-2］。20世纪90年代，国内在该方面的综述重点集中于种植过程，研究的农药以有机磷类为主［3］，而当前茶园农药不断更新换代，对于茶叶加工过程中农药迁移转化的研究已深化至各加工环节，对于茶汤中农药的探讨除浸出率外，更注重安全性评估。国外目前尚没有针对茶叶农药降解动态的综述，只将其作为食品、作物的一部分，对其田间降解动态、冲泡迁移规律有所归纳［4-6］。本文综述了近些年化学农药在茶叶中降解动态研究，以期阐明其在种植过程中的主要影响因素、消解动态规律和途径；分析各加工工序的影响，剖析化学农药在茶叶-茶汤中的迁移规律及安全性；并结合当前病虫害防治措施，提出发展建议。

1 化学农药在茶叶种植过程的消解动态

1.1 茶叶中农药降解动态研究方法

我国行业标准NY 788—2004规定［7］，茶叶作为一种特殊的经济作物，需进行2年3地以上的田间试验，对其芽叶进行多点采摘以了解农残消解状况。与其他国家相比，试验点少，代表性弱。美国环保局（EPA）要求种植面积广或消费人群多的作物，根据其产地分布确定20个以上的试验点［8］。当前研究多以数学模型来阐述农药降解的内在规律，此方法较为科学、可靠。研究表明，大多数农药在茶园中的降解先快后慢，随时间延长呈近似负指数函数变化，基本符合一级动力学方程，即CT=C0e-KT，相关系数可达0.98以上［9-11］。其残留量减少至原来的一半所用的时间，称半衰期（T1/2）。T1/2越长，农药的性质越稳定，田间残留期越长，越容易造成农产品、环境等污染。此模型在一般情况下能较好地表达农药在茶树鲜叶上的降解规律，但一些不确定因素会导致该模型的拟合度不佳，如短时大幅降雨对农药（尤其是水溶性农药）的淋洗，会大大降低其残留量。此外，陈宗懋等［12］根据10余种农药的田间降解规律建立了预测模型，揭示光量子产率、蒸汽压、环境温度、芽叶生长速率等与田间农药原始附着量，光解、挥发、降雨等单因子下农药降解速率与总降解速率的数学关系［13］，可用于估算任意时刻茶树鲜叶的农药残留量。

1.2 影响因素及消解动态规律

当前，对化学农药在田间降解动态规律的研究较多，但基本停留于降解速率、半衰期、安全间隔期等方面，鲜有研究深入至具体的降解途径及降解产物。表1列举了部分当前研究较多的化学农药的降解动态规律。不同性质的农药在相同条件下的降解规律存在差异；同一种农药在不同外界环境中亦有不同。化学农药在茶园中的残留量由农药本身的理化性质与外界条件共同决定。

表1 几种化学农药在茶树鲜叶上的消解动态规律

外界影响因子主要包括两方面因素。一方面是气候条件，其中日光的影响最为显著。农药分子可以直接接收阳光辐射或从光敏作用或活化分子所引起的光化学反应中间接获得能量，引起分子异构化或裂解，即发生农药光化学反应［30］，从而降低茶叶表面的农药残留量。其次是雨水的淋洗与溶解，可以减少22%～49%的农药残留［31］。随着喷药时间延长，部分农药逐渐渗透进入植物体内，雨水的作用则逐渐减弱［32］。温度对农药降解的影响不明显，茶树生长的环境气温通常在15～40℃，温度低，温幅小。Gupta等［18］发现，推荐剂量下，吡虫啉在湿润季节的降解速率明显快于干燥季节，T1/2分别为1.03～1.09与1.14～1.23 d。丙环唑（25 EC 125 m L·hm-2）干燥季节下14 d可消解95%，而湿润季节时7 d即可降解80%～85%，降解半衰期分别为3.44，2.91 d［33］。陈玲珑［14］研究表明，高效氯氟氰菊酯在长沙（T1/2=2.04 d）的降解较成都（T1/2=3.94 d）快，这与两地的天气状况存在一定的联系。另一方面，茶芽的生长稀释作用也会影响茶叶的化学农药残留。茶芽从萌动长至1芽3叶，其质量与体积至少增加2倍，这使得单位质量农药残留的比例大大降低。研究表明，吡虫啉按推荐剂量施用，在温室黄瓜［34］、菊花［35］、茄子、番茄［36］上的降解速率均慢于茶树鲜叶［18］，这主要归因于茶芽的生长稀释作用。但要特别指出的是，不同茶树品种间或同一茶树品种的不同生长阶段间，新梢生长速率有一定的差异，其对农药的稀释作用亦略有不同［37］。

农药本身的理化性质，如化学稳定性、水溶性、蒸气压等，是影响其在茶树上降解快慢的内在因子，同时也决定了其在茶树上降解的外界主导影响因子。夏会龙等［38］研究表明蒸气压低、光稳定性好的农药，如拟除虫菊酯类农药，茶芽的生长稀释作用在其降解中占主导地位；蒸气压高、光稳定性好的农药，降解以热消解为主；辛硫磷、二溴磷等光敏感性农药则以光分解为主；对于水溶性好的农药，降雨对其具有强烈的淋溶作用。Jaggi等［39］研究表明农药水溶性、渗透性、辛醇-水分配系数等与乐果在叶表的分布关系密切。当农药进入植物体内，外界条件对农药降解的作用降低，其降解速率缓慢。Chen等［40］发现GA3在茶树老叶上的含量比新梢的含量低，可能是老叶表层的角质层蜡较厚，阻止了亲水性的GA3进入叶片内部；联苯肼酯在水中的溶解度很小、辛醇-水分配系数大，只有与喷施时间接近的降雨对其降解具有微弱的相关性，雨水对叶表面的机械冲刷使得联苯肼酯的含量有所降低［41］。此外，现在常用的多种农药存在立体异构现象，不同异构体之间的稳定性存在一定差异，其降解速率也不尽相同［42-44］。

2 化学农药在茶叶加工过程中的降解动态规律

从鲜叶加工到成茶，整个加工过程对农残的降解率一般为20%～80%。但迄今，有关茶叶加工过程中农残降解规律的研究较少，且多只关注加工始末的农残含量变化；对不同加工工艺对农残降解规律影响的研究更少，仅有的研究也多集中于红茶、绿茶及乌龙茶等。现将不同茶叶加工工艺对农药残留降解的影响总结如图1所示。

研究表明，茶叶加工过程中，干燥对化学农药残留的降解作用最为显著，水分蒸发促进了农药蒸馏，而且高温作用可在一定程度上引发农残分解。高秀兵等［45］比较了绿茶各加工环节，发现干燥对联苯菊酯、多菌灵的降解作用最大，杀青次之。与脱毫后叶相比，干燥过程中联苯菊酯与多菌灵的相对降解率分别为13.98%，11.16%。Karthika等［46］对4种三唑类农药在CTC红茶工艺中的降解情况进行研究，结果同样表明干燥过程中其降解率最高，克啉菌的总降解率高达46.6%～57.1%，而己唑醇、丙环唑、多菌灵的蒸气压相对较低，总降解率为12.20%～22.22%。Gupta等［47］发现啶虫脒在红茶中的降解率为26%～31%，其中8%～13%发生在干燥过程，占总降解率的30%～60%，而吡虫啉的蒸气压较啶虫脒高，降解更多。烘焙能显著降低乌龙茶中的农残量，烘焙后克百威、胺甲萘残留量分别从65.24%、38.02%降至7.77%，8.98%，而且，烘焙的温度对降解率影响显著，尤其在130～160℃，温度越高，降解幅度越大［48］。Sood等［49］通过实验证明，不同性质的农药在干燥过程中的主要降解方式不同：乐果、喹硫磷蒸发、热分解均较多，而溴氰菊酯蒸发量远大于热分解量，三氯杀螨醇蒸气压低，热分解作用远大于蒸发。

杀青工艺中高温高湿的环境条件对于农残降解作用也较大，并且不同杀青方式的效果存在差异。Sood等［49］对比红、绿茶工艺发现，萎凋及微波杀青都对农药有降解作用，前者下降约48%，不及后者（55%），并将此归因于微波能引起物质内部的热运动，从而使得植物组织内农残得以释放，并认为这是红、绿茶中农药残留降解率差异的主要原因。李玲琴［50］比较不同杀青工艺对乌龙茶农药残留的影响时发现，液化气杀青后农药残留相对较低，而蒸气杀青的农残相对较高，其差异可能由杀青的温度所致；张华等［51］对三唑磷在毛蟹等3个品种的乌龙茶加工工艺中的降解情况进行研究，发现杀青的作用极其显著，烘焙虽然可使农残含量有所降低，但并不显著，精制复火中由于游离水含量太少，可能阻碍了三唑磷的水解作用，以致降解不显著。

萎凋对农残消解也有一定的贡献。Hou等［19］研究表明，日光萎凋1～3 h可促进农药的光解与共馏，致使吡虫啉与噻虫嗪在红茶中的降解高于绿茶。Gupta等［47］发现吡虫啉与啶虫脒因其挥发性及水溶性，在红茶萎凋过程中发生逃逸，消解率为16%～21%。Wu等［48］也发现萎凋能够减少农残量，克百威和胺甲萘经乌龙茶工艺中的日光萎凋后分别降低了28.04%，41.47%。

图1 茶叶加工与农药降解的关系

大部分学者认为发酵对农残降解的作用极小，但也有部分认为发酵过程中酶对化学农药降解有催化作用，以水解酶类为主，如磷酸酶、硫基酰胺酶、对硫磷水解酶，这些酶可以裂解P-O键、C-P键、P-S键等方式降解农残［52］。酶的活性越高，与农药的接触越多，农药降解越快。孙继鹏等［53］发现红茶工艺中的酸性磷酸酯酶活性较强，揉捻使得酶与农药充分接触，发酵过程加快了敌敌畏的裂解，成茶中敌敌畏未检出。陈天霓［54］通过外源添加PHd-No.2（磷酸酯酶复合体与毒物基因载体的共存物质）使得茶叶中的敌敌畏残留量减少了80%以上。

花茶窨制过程中，香花所带的农药残留会影响花茶的农药残留量。导致花茶农药残留超标的主要因素是未筛除干净的花渣，但茉莉花中残留的农药也可以通过窨花过程部分转移至茶坯中，尤其是甲胺磷等水溶性农药，并且茶坯的含水率在这种转移中起着最关键的作用，而氰戊菊酯等脂溶性的农药则更多地保留在花渣中［55-56］。袁玉伟［57］研究发现，香花中的氰戊菊酯等农药可通过接触转移，转移机理类似吸香机理。而孙威江等［58］认为茶坯中的辛硫磷等农药残留量在花茶加工时因湿热作用还有所下降。

3 化学农药在茶汤冲泡过程中的迁移转化规律及安全性分析

化学农药在茶汤中的浸出率与茶叶的冲泡方式（水温、冲泡时间、茶水比等）、茶叶整碎程度、茶叶中原始残留浓度等存在一定联系［59-60］，但归根结底与农药本身的属性有关，主要是农药的水溶性（Ws）与辛醇-水分配系数（Kow）。Ws越大，浸出率越大；Kow越大，浸出率越小。根据农药的理化性质，可以预测其在茶汤中的浸出率。研究表明，毒死蜱、喹硫磷、乙硫磷等有机磷类农药的Ws为2～22 mg·L-1，Kow为1 208～19 055，浸出率在2.25%～9.12%，而溴氰菊酯、甲氰菊酯等拟除虫菊酯类农药极低的Ws（分别为0.002，0.014 1 mg·L-1）与极高的Kow（34 506，1 000 000）使得其基本留在茶渣中，在茶汤中检测不到浸出量［61］。茚虫威也较难在茶汤中溶出，1∶50茶水比下沸水冲泡30 m in，总浸出率平均仅为5.2%［62］。氟虫脲、氟啶脲的水溶性也很低，不论冲泡几次，茶汤中的含量都很低。而除虫脲、杀虫脲、吡虫隆等苯甲酰脲类杀虫剂的浸出率会随着冲泡次数的增加而升高，其浸出率主要取决于成茶与热水间的分配系数［60］。乐果、马拉硫磷等浸出率较大（Ws分别为25 000，145 mg·L-1），分别可达80.5%，75.23%［63］。噻虫嗪（Ws为4 100 mg·L-1）的总浸出率随冲泡次数的增加而增加，3次总浸出率可达93.25%［59］。

茶叶作为一种冲泡品饮的饮料，茶汤中的农药浸出率是评估茶叶农药残留对人体危害水平的重要因子。在风险评估中，对于具有阈值效应的农药，以接触量与每日允许摄入量（ADI）的比值来描述风险大小，当接触量小于或等于ADI时，即认为是安全的；对于不具有阈值效应的农药，美国环保局认为10-6以下是可接受的［64］。研究表明，按照全球最大饮茶量、农药的最大浸出率计算，溶解性较低的氯氰菊酯等拟除虫菊酯类［65-66］，茚虫威［67］，苯醚甲环唑、己唑醇等三唑类［66，68］、噻虫啉［24］等农药，人体摄入量远小于毒理学上规定的ADI，安全系数高；而吡虫啉、灭多虫、多菌灵等溶解性较大的农药，人体暴露水平则远高于弱极性农药［69］。

4 问题与展望

从茶园到茶杯，化学农药的降解动态除了与茶叶以及气候等外界条件存在一定联系之外，与其自身的理化性质关系密切。化学稳定性差的农药在高温下易发生分解；蒸气压高的农药在茶叶种植、加工过程中的高温作用下，较易脱离母体，挥发至大气中；水溶性高的农药在田间易被雨水淋溶，在加工中易随水分蒸发而进入大气，但其冲泡浸出率也较大；辛醇-水分配系数越低的农药残留，越易在冲泡过程中浸出。这些理化性质主要由农药的分子结构决定，通过定量结构-性质/降解（QSPR/ QSBR）可以建立预测化合物各种理化性质以及生物降解的理论模型［70-71］，从而更有效地了解农药的理化性质及其降解规律。当前，手性农药占世界农药总量的比例越来越高，不同对映体之间的毒性、降解都存在一定差异，加强手性农药在茶叶中的降解规律研究对于保障茶叶品质也具有重要意义。

面对茶叶进口国对我国设置的“绿色壁垒”，把握好田间的化学农药使用才是控制茶叶农残最为关键之处。虽然单独使用化学农药的方法不可取，但在茶园综合防治中，化学防治在今后较长的一段时间内仍将占据重要位置，不可能被生物防治完全替代［1］。在生产中，严禁使用已经禁用或停用的农药，更换存在较大风险的农药品种，开发高效、广谱、水溶性低、易降解、对人畜毒性低的新型绿色农药，推广综合防治，并严格按照安全间隔期采摘，才能更好地保证我国茶叶的质量安全，从而降低“绿色壁垒”对我国茶业发展造成的损害。

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（责任编辑：高 峻）

S 571.1

A

0528-9017（2014）09-1425-07

2014-04-11

现代农业产业技术体系建设专项（nycytx-26）

潘 蓉（1989-），女，浙江台州人，在读硕士研究生，主要从事茶叶农药残留研究工作。E-mail：rona_pan@tricaas.com。

刘 新（1961-），男，研究员，主要从事茶叶质量标准与检测研究工作。E-mail：liuxin@tricaas.com。

文献著录格式：潘蓉，陈红平，尹鹏，等.化学农药在茶叶种植—加工—冲泡过程迁移转化规律研究进展［J］.浙江农业科学，2014（9）：1425-1431.