刘中良，周 宇，侯俊先，杨斯琦，李艳霞

(北京工业大学环境与能源工程学院 教育部传热强化与过程节能重点实验室，北京 100124)

国家大学生创新创业训练计划项目(2013) 收稿日期：2013-08-22

作者简介：刘中良(1958-)，男，河北黄骅人，教授，博士生导师，研究方向：先进高效环境能源理论与技术，E-mail:liuzl@bjut.edu.cn。

doi

：10.3969/j.issn.1672-5425.2013.12.002

微生物燃料电池阳极的研究进展

刘中良，周 宇，侯俊先，杨斯琦，李艳霞

(北京工业大学环境与能源工程学院 教育部传热强化与过程节能重点实验室，北京 100124)

产电微生物与电池阳极之间的电子传递效率是影响微生物燃料电池(MFC)产电性能的重要因素之一。通过对阳极材料的改进和修饰可以有效地降低阳极反应的活化能垒，提高电子传递效率，进而提高MFC产电性能。详细介绍了近年来MFC阳极材料的国内外研究进展，并针对当前研究所面临的问题，提出了今后MFC阳极的发展方向。

微生物燃料电池；阳极；修饰；产电性能

目前，化石能源储量严重短缺，发展清洁能源一直为世人所关注。微生物燃料电池(MFC)具有燃料来源多样化、无污染、能源利用效率高、操作条件温和、安全、高效、连续等优点[1]，是值得重视的一种清洁能源[2]。

我国城市和工业行业每年排放近600亿t废水，处理费用超过400亿元。研究发现，生活废水包含的化学能源是处理它们所需能量的9.3倍[3]，将MFC技术与污水处理相结合，不仅能够净化污水，同时还能回收污水中的低品位能源。未来MFC技术还有可能应用于海水淡化领域，同时实现海水淡化、产电和污水净化，成为“一举三得”的新技术[4]。

早在1911年，英国Potter用大肠杆菌和酵母进行试验，并成功产生了电流，发现了微生物产电的现象，MFC的研究就此开始。MFC是利用微生物作为反应主体，将燃料(有机物)的化学能直接转化为电能的一种装置[5-8]。其工作原理如图1所示。

图1 微生物燃料电池工作原理Fig.1 The working principle of a MFC

燃料(有机物)在阳极室内细菌的催化作用下被氧化，产生的电子通过位于细胞外膜的电子载体传递到阳极，再经过外电路到达阴极，质子通过质子交换膜到达阴极，氧化剂(一般为氧气)在阴极与质子和电子反应生成水，从而在回路中产生电流，获得电能[9]。

2012年，Logan等[10]在Science上发表了关于MFC方面的综述性文章，对MFC的研究状况进行了系统的总结与阐述，明确指出了MFC输出功率密度低仍然是制约其实际应用的关键问题。按照Logan的观点，MFC输出功率密度低的原因主要有5个，即MFC的内阻大、微生物保持活性的温度和溶液条件范围窄、底物降解速率慢及生物膜动力学性能差。在MFC中，总的能量损失从电压平衡方程中可以看出：

V=Et-ηact-ηohmic-ηconc

式中：ηact、ηohmic和ηconc分别为反应动力学引起的电压损失、欧姆极化引起的电压损失以及质量传递引起的电压损失；Et为热力学电势；V为MFC的输出电压。电极的反应动力学直接影响电极的反应速率。阳极是微生物生长以及电子收集的部位，因此，优化阳极对提高整个MFC的性能非常重要[11]。

1 传统的阳极材料

碳布、碳毡、石墨棒、石墨板、柔性石墨等阳极材料价格低廉、耐腐蚀性好、微生物易于在其表面生长，可使MFC的性能得以提高，已经被广泛使用。以碳纸作阳极、以载铂碳纸作阴极构建的葡萄糖燃料空气阴极双室MFC的最大输出电压为430 mV，最大输出功率密度为205 mW·m-2[12]。而以碳布作阳极、以生活污水为底物构建的单室MFC的最大输出功率密度为483 mW·m-2[13]。

比表面积是影响MFC性能的重要因素。Chaudhuri等[14]以石墨毡和石墨泡沫代替石墨棒作为电池的阳极，增大了电能输出。石墨毡作电极产生的电流为0.57 mA、620 mV，是石墨棒作电极产生电流的3倍(0.20 mA、265 mV)；石墨泡沫作电极产生的电流密度为74 mA·m-2，是石墨棒产生的2.4倍(31 mA·m-2)。这说明增大电极比表面积可以增大吸附在电极表面的细菌密度，从而增大电能输出。

目前，在MFC中，阳极多为碳材料，产电微生物产生的电子，必须跨越一定的能垒才能传递到电极上，形成电流。电子跨越一定能垒跃迁传递造成的电压损失，即为活化过电势。碳材料虽然具有较好的导电性，但碳元素表面能态较高，容易失去电子使表面表现出还原性，产电微生物产生的电子要跃迁到碳电极就必须消耗较高的能量，从而造成较大的阳极活化过电势损失。因此，降低阳极表面的能态，有效降低电池中阳极反应的活化过电势，是提高阳极性能的关键，也是影响MFC产电性能的决定性因素，对于MFC阳极的修饰十分重要。研究人员利用改性技术和纳米修饰技术来降低阳极的活化过电势，从而大幅降低阳极的活化损失[11]。

2 阳极材料的改性

Cheng等[15]利用氨气处理阳极碳布，获得的MFC最大输出功率密度达到1970 mW·m-2。采用该法处理的碳布，能够在其表面形成含氨的表面官能团，增加电极表面的正电荷，更有利于微生物在电极表面吸附生长。Liu等[16]研究了碳材料在酸中电化学氧化后对MFC产电性能的影响，结果表明处理后的碳材料能够强化阳极产电微生物的吸附和生长。

近年来，研究者们更加注重对传统碳材料进行改性处理。Feng等[17]研究发现酸-热复合处理后的碳材料表面C/N比值增大、C-O含量降低，从而导致电池输出功率密度的增大。李建海[18]采用不同的化学氧化方法，利用酸性KMnO4、浓HNO3和混酸(浓H2SO4和浓HNO3)对石墨电极进行改性处理，使得其真实表面积分别增加了49%、56%和67%，对应的最大输出功率密度从改性前的24.6 mW·m-2分别增大到40.6 mW·m-2、44.4 mW·m-2和44.5 mW·m-2，可以看出，改性能够显著增大MFC的比表面积，从而增大其输出功率密度，且利用混酸改性效果最佳。

3 阳极材料的修饰

高性能的阳极材料需要具备以下3个特征：(1)大的比表面积；(2)良好的生物相容性；(3)良好的导电性。传统的碳材料对于阳极室内的微生物而言，几乎没有电催化活性。所以利用不同的纳米材料来修饰传统阳极可以有效地降低阳极的活化内阻，有利于更多的微生物吸附到电极上，改进其性能。电极的导电性好且活化损失小，能够尽可能地降低阳极的活化内阻，减小MFC的整体内阻，从而增大MFC的电能输出。

3.1 金属修饰阳极

金属具有良好的导电性，且价格低廉，利用金属对阳极进行修饰，能够提高阳极的产电效率并且有利于阳极应用于实际工程中。金属对应的氧化物能够作为催化剂，加快反应进程。因此，将金属或其对应的氧化物分散于碳质或导电聚合物等载体上，能够提高MFC的产电效率。

研究较早的电极修饰材料是碳化钨。Rosenbaum等[19]将碳化钨-磺酸聚氟碳化物/石墨盘片作为MFC阳极，结果表明碳化钨具有电催化活性，可高效地氧化氢、甲酸盐、乳酸盐等一般发酵产物，提高了MFC的产电效率。

内阻大是导致MFC电能输出较低的重要因素之一[20]。莫光权[21]以碳纸表面负载铂修饰多壁碳纳米管复合物作为阳极构建MFC，可以极大地改善MFC的产电性能，最大输出功率密度达到4302.22 mW·m-2。宋娟[22]采用共沉淀法合成镍铝比为3∶1的硝酸型镍铝层状双氢氧化物(Ni-Al-NO3型LDH)，并以其为载体将HRP固定化后修饰玻碳(GC)电极，制得HRP/LDH/GC电极，其电阻比玻碳阳极的电阻小974 Ω。黄素德等[23]以铜、铝、铁等金属作阳极，发现这些金属电极性能优越且成本低，利于推广。周宁波[24]分别以溶胶浸渍法和溶液浸渍法制备的纳米二氧化铈电极作为MFC阳极，并与空白碳布电极比较，发现溶胶浸渍法制备的阳极对提高产电效率具有促进作用，其最大输出功率密度达到2.19 W·m-2，远大于对照的1.81 W·m-2。Kim等[6]将铁氧化物涂抹于阳极上，电池的输出功率密度由8 mW·m-2增大到30 mW·m-2。

近年来，研究者又将注意力集中到了降低阳极表面电位。徐谦[25]采用电解沉积方法在电解时间为15 min、电解电流密度为178.9 A·m-2时制备的改性阳极具有较低的电位(-775 mV)，并持续稳定70 d。该阳极具有良好的抗极化能力，其构建的MFC 输出功率密度显著增大，最大达到997.3 mW·m-2，是普通石墨MFC的13.5倍。

3.2 碳纳米材料修饰阳极

在MFC阳极修饰中，颗粒活性炭(GAC)、碳纳米管(CNT)、石墨烯、活性炭纤维等多种碳纳米材料发挥着重要作用。碳纳米材料具有较大比表面积，同时具有良好的导电性，能够在为微生物提供较大生长空间的同时将微生物传递的电子通过外电路传导到阴极。

Tsai等[26]利用碳纳米管修饰碳布，电压最大值为200 mV，高出普通碳布136 mV；最大输出功率密度为65 mW·m-2，高出纯碳布2.5倍。李凤祥等[27]对比常规碳布阳极MFC(Carbon-MFCs)和用GAC改进阳极的MFC(GAC-MFCs)时发现，用GAC改进阳极可以有效提高MFC输出功率密度。

在众多碳纳米材料修饰阳极的MFC的性能对比中，梁鹏等[28]分别以碳纳米管、活性炭及柔性石墨作阳极材料，测定其表面特性、产电性能和输出功率密度，结果发现以碳纳米管作阳极时输出功率密度最大(402 mW·m-2)，同时内阻也最小。

用碳纳米材料修饰阳极能够改善MFC产电性能。Zhu等[29]分别以硝酸和乙二胺处理后的活性炭纤维作阳极，结果发现乙二胺处理后的活性炭纤维效果更好，最大输出功率密度达到2066 mW·m-2。

近几年，单纯碳纳米材料修饰电极的研究也取得了很大进展。Ghasemi等[30]研究发现碳纳米管作阳极、铂电极作阴极的输出功率密度要远大于二者单独使用，原因是碳纳米管能够增大比表面积，提高铂电极的催化活性，减少铂的用量。与此同时，新型材料，如：不锈钢网、石墨烯等材料也逐步被应用于MFC阳极。利用CNT修饰不锈钢网(SSM)/生物阴极，最大输出功率密度达到147 mW·m-2，比单纯不锈钢网/生物阴极提高49倍[31]。李旭文[32]利用不锈钢网表面负载有序介孔碳(OMC)作为阳极构建E.coli-MFCs，其最大输出功率密度达到3248 mW·m-2，最大电流密度达到9022 mA·m-2，说明OMC阳极的使用能够显著改善MFC的产电性能。侯俊先等[33]利用肼化学还原法得到比表面积为535 m2·g-1的石墨烯，利用此石墨烯修饰碳布(GNS-Anode)作为MFC阳极，最大输出功率密度达到652 mW·m-2。

3.3 导电聚合物和碳纳米材料修饰阳极

导电聚合物在MFC的电极修饰中发挥了重要的作用，利用导电聚合物对阳极进行修饰能够提高MFC的性能，因为导电聚合物具有良好的生物相容性，易于加工成各种复杂的形状和尺寸、质轻、稳定性好，其电阻率在较大范围内可以调节。其中聚苯胺、聚吡咯(PPy)、聚中性红膜修饰电极研究较多，也有研究人员用聚乙烯亚胺等物质修饰。Zou等[34]以聚吡咯涂层的碳纳米管复合材料作阳极，最大输出功率密度达到228 mW·m-2。由于碳纳米管对微生物有毒性，单独使用时会引起微生物中毒，因此使用碳纳米管复合材料有利于提高MFC的产电效率。Sun等[35]以多壁碳纳米管和聚乙烯亚胺复合物修饰的碳纸作阳极，最大输出功率密度达290 mW·m-2，高于普通碳纸(241 mW·m-2)。同样，Qiao等[36]以导电聚苯胺和碳纳米管的复合材料作阳极，也能够保护微生物不接触碳纳米管而中毒，其比表面积达到50.2 m2·g-1，为微生物提供了较大的生长空间，MFC最大输出功率密度达到42 mW·m-2。

近年来，研究人员尝试使用新型聚合物(如聚3,4-乙烯二氧噻吩等)对MFC阳极进行修饰。刘兴倩等[37]采用循环伏安法制备了聚3,4-乙烯二氧噻吩/多壁碳纳米管(PEDOT/MWCNTs)导电复合物修饰石墨棒阳极，改善了微生物的附着情况，提高了MFC的产电效率，其最大输出功率密度达到217 mW·m-2。赵仲凯等[38]制备了樟脑磺酸掺杂聚苯胺[PANI-(D-CSA)]新型复合阳极，并用于海底微生物燃料电池(BMFC)中测定其电化学性能。结果表明，PANI-(D-CSA)质量分数为50%时，复合阳极的内阻最小，阳极极化曲线斜率最小，电池的输出功率密度显著增大，最大达到233.9 mW·m-2，是BMFC-石墨阳极的3.7倍。同时，研究人员也在进一步探究修饰阳极的传统聚合物，蔡慧[39]以聚苯胺修饰石墨毡(SMZ-PANI)作为阳极材料，在MFC中运行得到的最大输出功率密度为64 mW·m-2，其内阻仅191 Ω。

Hou等[40]利用石墨烯和聚苯胺的复合物对碳布进行修饰作为MFC阳极，在MFC中运行获得最大输出功率密度1390 mW·m-2。利用聚苯胺和碳纳米复合材料修饰MFC阳极也是今后MFC阳极性能优化的重要研究方向之一。

3.4 其它物质修饰阳极

Zhao等[41]利用碳纳米管-羟基磷灰石(CNT-HA)复合物作为阳极材料，其最大输出功率密度为15.8 μW·cm-2。李冬梅[42]利用三聚氰胺活化阳极，在MFC中运行的输出功率密度最大达到0.442 W·m-2，较未活化阳极MFC(0.349 W·m-2)提高了26.8%。李魁忠等[43]利用MnSO4氧化还原介体修饰石墨阳极，当阳极MnSO4的含量为4%时，阳极性能最好，电池内阻最小，最大输出功率密度为51.64 mW·m-2，是普通石墨电极的3倍。苏佳等[44]利用邻苯二酚紫(PCV)修饰电池阳极，MFC的最大输出功率密度由28.5 mW·m-2增大到55.1 mW·m-2。金涛[45]将硝酸修饰阳极MFC(CM-NA)和优化后水合肼修饰阳极MFC(CM-HA)与未修饰MFC(CM-CA)相比，最大输出功率密度分别提升了24%和19%。

3.5 三维阳极材料

综上所述，二维阳极产电效果较好，对其进行修饰后的产电效果也有所提高，但三维阳极更能够适应实际情况，为微生物提供更大更好的生长环境，同时可用于实际污水处理中。MFC中微生物大小在1～2 μm左右，因此需要控制三维阳极的孔径大小，使得微生物能顺利在阳极孔隙中生长。这就要求三维阳极材料具有较高的孔隙率和较大的有效孔体积。

MFC应用于污水处理过程中，需要将电极扩展到三维空间，因此对三维电极的研究成为近年来的热点。三维电极能够进一步扩大比表面积，使得电极与生物膜形成三维接触面，提供更多电子传递途径，强化电子传递的效率。2012年，Yong等[46]利用化学气相沉积法(CVD)获得三维泡沫石墨烯(图2)，然后通过化学聚合法将聚苯胺沉积到泡沫石墨烯的表面，得到的最大输出功率密度为768 mW·m-2，是碳布阳极的4倍。Xie等[47]利用三维状的碳纳米纤维构建MFC阳极，输出功率密度达到了1120 mW·m-2，比普通碳纸高出2倍，并且有良好的稳定性，工作107 d功率没有明显的衰减。Chen等[48]等采用电纺丝-溶液吹脱法制备三维纳米碳纤维阳极，在恒电位系统(+200 mV，Ag/AgCl作参比电极)中获得了30 A·m-2的最大电流密度，这是迄今为止报道的除高温MFC外的最大电流密度。采用三维阳极的MFC能够有效地与实际污水处理相结合，是今后MFC发展的重要方向。

图2 利用化学气相沉积法获得的三维泡沫石墨烯Fig.2 The three-dimensional foam graphene obtained by chemical vapor deposition method

4 展望

MFC是生物产电技术中的研究热点，是一种能将解决污水处理问题和产生清洁能源有机结合起来的新技术。将MFC技术应用于废水处理并回收能量，不仅可以节能降耗、降低成本，还可以创造可观的经济收益。在对影响其产电效率的关键结构——阳极的修饰方面，寻找生物相容性好、比表面积大、导电性好且成本低的修饰材料，并将其有效地固定到电极上，是促进电子从微生物细胞向电极传递的关键，必将进一步推动MFC的发展，促进MFC的应用。

未来MFC的阳极研究应当着重优化三维阳极结构，在增大比表面积的同时，关注其实际用于附着微生物的面积；在增大孔隙率的同时，关注其有效孔体积；在控制孔径大小的同时，考虑其在实际应用时污水中细小颗粒物对其孔径的影响。通过这几方面的改进，能够使得MFC进一步高效地与污水处理相结合，促进MFC向着产业化方向发展。

随着微生物学、电化学和材料科学的飞速发展，MFC必将成为未来有效利用有机废物发电的新技术。

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ResearchProgressofAnodeofMicrobialFuelCell

LIU Zhong-liang，ZHOU Yu，HOU Jun-xian，YANG Si-qi，LI Yan-xia

(TheEducationMinistryKeyLaboratoryofEnhancedHeatTransferandEnergyConservation,CollegeofEnvironmentalandEnergyEngineering,BeijingUniversityofTechnology,Beijing100124,China)

Electron transfer efficiency between anode and electrogenesis microorganism is one of the important factors which can impact microbial fuel cell(MFC) electricity production performance directly.Through improving and modifying anode ,the MFC electricity production performance could be optimized by reducing the energy barrier of anodic reaction effectively and increasing electron transfer efficiency.The research progress of anode of MFC was reviewed in this paper.Based on the problems faced,the trend of development was also proposed.

microbial fuel cell；anode；modification；electricity production performance

TK 6

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1672-5425(2013)12-0005-05