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无外加酸体系中高温合成Al-SBA-15

2013-09-15邢立淑李湘萍李学兵李明时

无机化学学报 2013年9期

徐 艳 邢立淑 李湘萍 石 磊 李学兵 林 森*, 李明时

(1常州大学石油化工学院,常州 213164)

(2中国科学院青岛生物能源与过程研究所,青岛 266101)

(3山东轻工业学院,山东省高校轻工精细化学品重点实验室,济南 250353)

1992年,美国Mobil公司的科学家们成功使用烷基季铵盐阳离子表面活性剂作为模板剂,合成出M41S系列氧化硅(铝)基有序介孔分子筛材料[1]。这类材料具有大的比表面(~1 000 m2·g-1)和高度均一的介观孔道,其孔径在1.5~10 nm。鉴于有序介孔材料在催化、分离与吸附等方面的广阔应用前景,人们围绕其合成和应用开展了深入的研究[2],其中最具代表性的工作是SBA-15的合成[3]。1998年,Zhao等[3]首次使用三嵌段共聚物聚环氧乙烷一聚环氧丙烷一聚环氧乙烷(PEO-PPO-PEO)(P123)为结构模板剂在强酸性体系中合成出有序的六方相介孔硅分子筛SBA-15。与M41S介孔分子筛相比,SBA-15孔径更大,可达 30 nm,孔壁更厚(~6 nm),水热稳定性更高(100℃,50 h)。为了进一步提高它的水热稳定性并将杂原子有效引入孔壁,科学家们采用多种新颖的合成手段,如:控制酸度[4]、pH值调节[5]、水解控制[6]、晶种法[7]和后处理等[8]。另外,在已有的文献报道中,采用不同的合成条件和变化硅源种类等方法可以有效控制产物形貌,迄今已合成出 “面包圈”状[9]、“短棒”状[3]、“鸡蛋肠”状、圆片状、“腰果”状[10]和束状[11]的SBA-15。另外,提高水热反应温度是提高SBA-15基有序介孔材料结构稳定性的最直接有效的方法,近些年已有大量相关报道,如:Al-SBA-15(合成温度:423 K)[12]、JLU-20 (合成温度:493 K)[13]、JLU-21(合成温度:453 K)[14]等。

2004年,Chen等[15-16]在无外加酸的合成体系中利用阳离子和乙醇的促进作用,合成出SBA-15介孔材料。……

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