张 超， 潘小荣， 罗孟飞， 鲁继青

(浙江师范大学物理化学研究所，浙江省固体表面反应化学重点实验室，浙江金华 321004)

Ga改性的Au/TS-1催化剂上气相丙烯环氧化反应＊

张 超， 潘小荣， 罗孟飞， 鲁继青

(浙江师范大学物理化学研究所，浙江省固体表面反应化学重点实验室，浙江金华 321004)

以Ga改性的TS-1分子筛为载体，用沉积沉淀法制备了金催化剂，并用于气相丙烯环氧化反应.比较了不同Ga掺杂量对催化剂结构和催化性能的影响.反应结果表明：Ga的改性使催化剂上丙烯的转化率由1.8%提高到2.7%;环氧丙烷的选择性由86.2%提高到91.9%.催化剂活性的增加可能是因为Ga的掺入使金颗粒分布更加均匀，以及载体微结构变化引起的配位效应.

环氧丙烷;丙烯环氧化;金催化剂;TS-1分子筛;镓;改性

随着社会对环境保护的日益重视，人们希望用绿色方法制取环氧丙烷.以分子氧为氧化剂、丙烯直接气相氧化法最清洁，原子经济性最好，但普遍采用的银催化剂效果不佳，环氧丙烷的选择性很低［1-3］.因此，丙烯直接氧气环氧化是目前催化剂领域内最具挑战性的课题之一.1998年，Hayashi等［4］首次发现在TiO2上负载高分散的金颗粒，可以在H2和O2共存的条件下生成环氧丙烷，且环氧丙烷的选择性可达到 90% 以上.此后，各种含 Ti催化剂如 TS-1［5-6］、Ti-MCM-41［7-8］、Ti-MCM-48［9-10］和 Ti-TUD［11］等被不断地报道.

在各类含Ti载体催化剂中，Au/TS-1催化剂因具有良好的选择性和较好的稳定性而一直备受关注，但因丙烯转化率低、氢气利用率不高及催化剂稳定性等问题仍然需要改进.有……