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Cr(Ⅲ)/HMS催化甲苯液相氧化制苯甲醛

2012-10-19吴娟娟孟利芬毛丽秋尹笃林

化工进展 2012年7期
关键词:催化剂

吴娟娟,孟利芬,毛丽秋,尹笃林

(资源精细化与先进材料湖南省高校重点实验室,湖南师范大学精细催化合成研究所,湖南 长沙 410081)

研究开发

Cr(Ⅲ)/HMS催化甲苯液相氧化制苯甲醛

吴娟娟,孟利芬,毛丽秋,尹笃林

(资源精细化与先进材料湖南省高校重点实验室,湖南师范大学精细催化合成研究所,湖南 长沙 410081)

以溶胶-凝胶法合成的HMS分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列的Cr(Ⅲ)/HMS负载型催化剂。考察了不同铬源、负载量对甲苯液相双氧水氧化制备苯甲醛的影响,并利用XRD、FTIR技术对催化剂进行了表征。结果表明,铬离子已经进入到载体HMS的骨架。以硝酸铬为铬源,铬负载量为15%的催化剂效果最好,甲苯的转化率为20.8%,苯甲醛的选择性达31.7%。并对甲苯液相氧化的反应机理作了初步的探讨。

Cr(Ⅲ) /HMS; 甲苯;液相氧化;苯甲醛

甲苯的氧化产物苯甲醛是一种具有广泛用途的精细化工中间体,用于医药、染料、农药、香料等工业。工业生产苯甲醛的方法大多是采用甲苯侧链氯化水解法,而此过程存在着严重的环境污染、设备腐蚀等问题[1]。甲苯液相氧化避免了气相氧化中的高温条件和深度氧化产物CO及CO2等,具有较高的研究价值。以双氧水为氧化剂,活性氧含量高,价廉易得,反应后不留残渣,副产物仅仅是水,是目前的研究热点。据文献[2] 报道,甲苯液相氧化使用乙酸作溶剂,NaBr作引发剂,可以得到较高的甲苯转化率。Kantam等[3]、 Johnstone等[4]、李明生等[5]对此进行了研究,但都存在甲苯回收困难和转化率低等缺点。……

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