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Ag对Pd/CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3催化氧化甲醇性能的影响

2012-09-15张雪乔王世丹信欣刘盛余陈耀强

无机化学学报 2012年8期
关键词:物种催化剂

张雪乔王世丹信 欣刘盛余陈耀强*,赵 明*,

(1四川大学化学学院,成都 610064)

(2成都信息工程学院资源环境学院,成都 610025)

Ag对Pd/CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3催化氧化甲醇性能的影响

张雪乔1,2王世丹1信 欣2刘盛余2陈耀强*,1赵 明*,1

(1四川大学化学学院,成都 610064)

(2成都信息工程学院资源环境学院,成都 610025)

采用等体积共浸渍法制备了一系列Pd-Ag/CeO2-ZrO2-La2O3-Al2O3催化剂。运用N2吸附-脱附,X射线衍射(XRD),H2程序升温还原(H2-TPR),紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS),X射线光电子能谱 (XPS)对催化剂进行表征,并考察其对甲醇的催化氧化性能。活性测试结果表明,Ag的添加可显著改善Pd催化剂对甲醇的催化氧化活性,T50、T90以及ΔT分别为125℃,150℃和25℃,具有较好的应用前景。H2-TPR表明,引入Ag可明显改善催化剂的还原性能,使表面易还原氧物种量增多,还原速率加快;UV-Vis DRS及XPS表明,Pd、Ag金属之间以及金属与载体之间存在电子效应,这种效应促使金属与载体界面产生大量具有活性的氧物种,不仅提高了催化剂的低温活性,还提高了催化剂的氧化速率。

银;钯;铈;催化氧化;甲醇

甲醇具有辛烷值高、汽化潜热大等优点,作为车用汽油代用燃料可明显降低尾气中HC、CO、NOX以及颗粒物的排放量[1-3],因此,在美国、日本、德国等发达工业国家已广泛使用[4]。然而,甲醇燃料在燃烧过程中,尾气中除含有常规污染物还含有未完全燃烧的甲醇以及部分氧化产物,如不经严格净化直接进入大气,必将造成环境二次污染。

催化净化是减少汽车尾气污染的一种有效手段。美国通用和福特汽车公司的Yung、Plummer等从上世纪八十年代初即开始了甲醇催化氧化方面的研究,并已获得多项有关催化剂研究方面的专利[5-6]。……

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