林建新张留明 王 榕 倪 军 魏可镁

(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福州 350002)

制备方法对Ru/CeO2催化剂结构和性能的影响

林建新＊张留明 王 榕 倪 军 魏可镁

(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福州 350002)

以K2RuO4和Ce(NO3)3为原料，利用物质的氧化还原特性制备了Ru/CeO2氨合成催化剂，并运用N2物理吸附、X射线衍射(XRD)、FE-SEM、CO吸附和H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对其进行了表征，考察了还原剂和制备方法对所制备的Ru/CeO2氨合成催化剂结构和性能的影响。结果表明由自身氧化还原法制备的催化剂，其比表面积最大，达到了120 m2·g-1，钌分散度最高，为45.6%，且催化剂活性最高，在10 MPa，10000 h-1，425℃反应时,出口氨浓度达到了12.6%。

氧化还原；钌；氨合成；二氧化铈

0 引 言

由于CeO2是一种非化学计量化合物，与过渡金属共存时，它们之间的协同作用有利于催化剂催化活性和稳定性的提高[1]，在还原性气氛中，CeO2可产生给电子能力很强的Ce3+和氧缺陷，同时以交换电荷的方式将电子转移到相邻的金属原子上，促进了反应物种之间的反应[2]。因此，二氧化铈被认为是钌基氨合成催化剂的理想载体之一。

大量研究表明钌基氨合成催化剂的制备方法与催化性能密切相关，常用的制备方法主要有浸渍法[3-6]，共沉淀法[7]，沉积沉淀法[8]，湿还原法[9]等。但是上述方法均存在各种各样的缺点。如采用浸渍法必须使用预先制备好的催化剂载体，而且前驱体要使用价格昂贵的无氯有机钌前驱体和有机溶剂，导致制备工序繁琐和成本提高。如果使用价格相对便宜的三氯化钌为前驱体，无论采用何种制备方法氯离子的去除都比较困难，而采用浸渍法时，酸性的三氯化钌溶液会与催化剂载体反应使载体的表面织构发生变化。……