商 鹏, 侯读杰, 薛 冰, 刁 慧, 侯凯文, 史玉玲

(中国地质大学(北京) 能源学院, 北京 100083)

0 引 言

恢复油气勘探区的油气成藏史对勘探目标的选择和评价, 提高油气勘探成功率, 加快油气勘探步伐均具有十分重要的意义[1–3]。因此, 油气成藏史的研究对油气勘探具有重要的理论和实际意义, 也是指导油气勘探与开发的核心工作。

目前确定油气藏成藏期次的方法很多, 大体上分为地质分析法和储集层成岩矿物分析法两大类[4]。地质分析法根据地质构造运动以及古地形地貌的变更来确定成藏特征, 包括根据圈闭形成时期法、烃源岩主生烃期法、饱和压力法和圈闭容量法四大类。相对于地质分析法而言, 储集层成岩矿物法能够较真实地反映油气成藏特征。储集层的成岩作用从地层沉积开始并始终贯穿于整个埋藏过程中, 也可以说是岩石矿物与地层流体在温度、压力和地应力条件下相互作用的过程, 而各种矿物的次生变化和自生矿物的形成都是成岩作用的结果。油气作为盆地中的一种地质流体, 进入储集层后, 必然影响成岩作用的发生和成岩矿物的形成。所以, 根据流体包裹体测温和自生矿物测年以及矿物形成的序次,可以较为准确地判断油气藏形成的时间。

由于满足了实际勘探的需求, 储集层成岩矿物法成为各油田、实验室采用的主流方法。目前按测量原理不同可划分为流体包裹体法和自生伊利石测年法两类。

(1) 流体包裹体法[5–7]将包裹体置于冷热台上加热至气相消失, 再恢复成均一液相时的温度称为均一温度, 经压力校正后它代表了包裹体在储集层中形成时的最低温度, 再根据古地温梯度和储集层埋藏史, 就可以确定包裹体形成时的地层埋深及对应的地质年代。如果再进行包裹体中烃类成分和成熟度的测定和分析, 还可以推断充注方向、进行油源对比和成藏史的研究。该方法已经成为当前油气成藏研究中一种重要的方法。

(2) 自生伊利石测年法[8–9]自生伊利石是高岭石和钾长石在储集层酸性水介质中溶解沉淀出的一种成岩矿物。该方法的依据是当油气进入储集层后, 由于孔隙流体介质的变化导致自生伊利石终止其生长。因此, 利用 K-Ar或 Ar-Ar测年法系统测定自生伊利石的年龄, 通过相互比较找出年龄突然变小的部位, 就可以判断出自生伊利石停止生长的时间, 也就是油气进入储集层和油气藏形成的时间。

以上两种方法虽能准确反映油气成藏信息, 但都有明显缺陷。在流体包裹体法中, 由于再平衡的影响而使测量均一温度偏高, 油气包裹体均一温度校正困难, 测量结果受储集层热史及埋藏史影响较大等[4]。而自生伊利石测年法在取样、分离、提纯和鉴定方面都存在不确定因素。因自生伊利石的生长速率受温度、地层孔隙水的化学组成与供给速率、时间和含水孔隙流体的存在所控制, 因而对不同生长状态伊利石进行定年将获得不同结果。而且在分离自生伊利石的过程中将不可避免地混入少量其他岩石碎屑成分, 这些成分会对K-Ar定年测试结果造成明显影响[10]。

因此, 本文将介绍一种新的洗提方法, 即岩芯逐次洗提法。此方法可对以往的洗提过程进行改进,相对于开发部门测定含油饱和度的传统洗提方法,本方法可从同样岩芯中得到更详细的洗提烃信息并可应用于油气成藏研究。实验过程中对待测岩芯进行逐次洗提, 而后对洗提烃进行族组分分离以及后期地球化学手段的分析, 可以更好地重建一个区域的油气成藏历史, 指导油气勘探与开发。

1 实验原理及仪器介绍

1.1 岩芯洗提法与岩石抽提物的关系讨论

岩芯抽提是油田勘探开发的基础工作, 油砂的抽提物常被用做原油的替代物进行分析。过去使用的抽提方式存在洗油效率低、周期长、有毒试剂挥发量大、安全性能差等方面的缺陷。基于洗油仪对岩芯进行洗提可较好地避免上述缺陷, 但是此方法常用于开发部门的含油饱和度分析工作, 并未将之用于油气成藏分析。目前的岩芯抽提以及洗提法存在如下3个缺陷。

(1) 含油岩芯抽提或洗提出的原油只能提供各个成藏期次原油的混合物, 不能将不同期次的原油逐次抽提分离;

(2) 相应对于抽提或洗提出的烃类的后期检测也只能检测一段岩芯残余油的平均混合组分, 不能反映油气充注期次, 而不同期次的原油组分和地球化学特征是存在着明显差异的, 因此, 按照现有方法抽提或洗提出的混合原油和已探测或者产出的石油在成分上也存在差异;

(3) 现有的实验方法易受外界因素影响, 且难于了解及掌握实验进程。

由此可见, 目前用于油气勘探的岩芯抽提方法和仪器仍存在有缺陷, 而亟待加以改进。如何能创设一种可分别驱替不同期次的岩芯残余油, 以便推测油气来源以及充注期次等指标, 从而真实准确的模拟油气成藏史的岩芯逐次洗提方法、岩芯逐次洗提器及其组成的设备, 实属当前本领域的重要研发课题之一。

1.2 本仪器各部件组成及原理

1.2.1 仪器应用的原理

原油充注于储集层过程中, 在储集层内的运移受毛细管压力的影响, 因而较大的孔隙和喉道易于形成早期的油气聚集。当大量油气再次注入储集层内, 流体压力增大致使早期油气突破小孔隙及喉道的毛细管压力, 进入并赋存于更小的孔隙空间内。由于受各种油藏混合因素的影响较小, 因而不同期次充注的原油整体上保存着油气资源的原始特征,并且可以通过地球化学手段进行识别[11]。因而含油岩芯内部残余油的赋存状态与其充注的先后次序以及原油成熟度之间存在一定联系[12](图1)。

图1 岩芯内部原油赋存状态与成熟度关系示意图Fig.1 Relationship between occurrence state and thermal maturity of the residual oils

原油成藏的孔隙特征将直接影响其被洗提的难易程度, 在进行逐次洗提实验的过程中, 晚期充注并赋存于大孔隙中的原油将最先被洗提出。当逐渐加大有机溶剂所承载的压力时, 有机溶剂也遵循油气成藏过程的赋存机理, 而随压力增大逐渐进入更小孔隙中洗提残余油, 这种做法保证了不同赋存状态与充注期次的原油的分段收集。分别对洗提出的不同期次的原油洗提物进行各类测试分析后, 将结果综合研究, 能够更加真实准确地重建油气成藏史。

1.2.2 仪器各部件的组成

图2 岩芯逐次洗提仪核心部件—— 岩芯夹持洗提器的结构示意图Fig.2 The structure diagram of the central component of sequential core extraction system — core container

岩芯夹持洗提器为本设备的核心部件[13](图 2),夹持器外部为密封连接的桶体⑥和盖体①, 桶体内设有防腐密封层⑤; 防腐密封层包围形成岩芯容腔用于夹持岩芯③, 并与桶体内壁之间形成密封间隙,桶体侧壁上设有连通外界与密封间隙的孔, 液压流体通过此孔向防腐密封层施压。盖体和桶体的桶底上均设有连通外界与岩芯, 并且容腔的孔, 用于有机溶剂的注入与排出。

此外, 本装置还提供了一种由上述岩芯夹持洗提器组成的岩芯逐次洗提设备, 主要包括恒流泵、岩芯夹持洗提器、围压加压器和收集装置(图3)。其中恒流泵的输入端与溶液容器连接, 输出端穿过岩芯逐次洗提器的盖体通入岩芯容腔, 用于以稳定的流速或压力注入有机溶剂; 围压加压器的输入端与溶液容器连接, 输出端穿过岩芯逐次洗提器桶体的侧壁, 通入防腐密封层与桶体内壁形成的密封间隙中, 以液压为手段提供防腐密封层的围压使防腐密封层⑤紧贴岩芯③内壁, 防止有机溶剂仅从岩芯外表面流过而减弱洗提效果(图2)。围压加压器的注入液体为水, 且仅存在于防腐密封层⑤与筒体⑥之间,并与有机溶剂不接触。收集装置穿过岩芯逐次洗提器的桶底和防腐密封层, 与岩芯容腔连通, 可以按不同的时间分段收集洗提溶液。

图3 岩芯逐次洗提设备的主要结构示意图Fig.3 Main structure diagram of the sequential core extraction system

为提高仪器的适用范围与可靠程度, 作为本岩芯逐次洗提装置的一种改进, 所述的岩芯夹持洗提器的盖体上还设有调节岩芯容腔轴向空间的固定旋钮, 以适应不同长度的岩芯。所述的防腐密封层为聚四氟乙烯材质, 以提供足够的韧性和耐有机溶剂腐蚀的特性。另外防腐密封层的厚度为2 mm, 使其在柔软与耐用的两种特性之间得到平衡。所述的桶体和桶盖均为钢材质, 以承载高压。

1.2.3 仪器的先进性

采用这样的设计后, 本岩芯逐次洗提仪器具有如下几个优点。

(1) 根据“先进后出”的原则, 由实验装置模拟油气成藏历史时期的压力和流体充注速度对一段岩芯进行逐次洗提, 可对砂岩孔隙中赋存的不同期次、不同来源的原油逐次驱替分离;

(2)通过对洗提烃的分析, 可以了解研究区石油来源及成藏期次, 并重建一个合理的关于烃类化合物的运移和成藏过程;

(3) 本仪器密封性好, 岩芯逐次洗提器能很好地隔离岩芯与外界的联系, 岩芯在实验过程中免受外界污染和影响;

(4) 仪器使用率高, 在测试中尽可能地排除了人为误差, 测量结果精确可信;

(5) 本仪器组装简易、便于维护, 操作简单、迅速, 数据可靠、实用, 实验周期短;

(6) 目前, 在国内并无此类岩芯逐次洗提专用设备应用于油气成藏研究, 本仪器弥补了岩芯逐次洗提设备的空白。

2 实验分析方法及实验条件

岩芯逐次洗提设备操作流程包括以下3个步骤。

(1) 从研究区取芯(直径为 25mm, 长度约 6～10 cm)用于岩芯逐次洗提实验。

(2) 利用岩芯逐次洗提仪器对岩芯进行逐次洗提(先用二氯甲烷等极性较弱的溶液, 进行洗提和收集, 得到较大岩芯孔隙中的原油, 而后更换洗提溶剂以三氯甲烷和甲醇1∶1的混合物, 进行洗提和收集, 由于该混合物溶液的极性较强, 可以洗提出较小岩芯孔隙中的残余油及稠油, 从而更利于分离、分析不同期次的原油), 电脑收集器将每隔一定的时间更换收集试管, 按照取样的先后顺序对收集到的样品进行编号。

(3) 将得到的洗提液进行族组分分离, 得到每个样品的饱和烃成分, 最后对饱和烃样品进行饱和烃气相色谱分析(GC)和气相色谱-质谱分析(GC-MS),通过对测试结果的分析可推断研究区油气成藏信息。其中气相色谱和气相质谱-色谱的分析测试条件如下。

① 气相色谱分析测试条件 仪器型号为安捷伦GC6890。色谱载气: 99.999%氦气; 进样口: 300 ℃;检测器FID: 300 ℃; 色谱柱: HP-5弹性石英毛细柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm); 升温程序: 初温 100 ℃,保持1 min, 以4 ℃/min的升温速率升温至300 ℃,保持20 min; 载气流速: 恒流1 mL/min, 分流进样1 μL, 分流比 20∶1。

② 气相色谱-质谱分析测试条件 仪器型号为安捷伦GC6890/MS5975。色谱载气: 99.999%氦气;进样口: 300 ℃; 传输线: 300 ℃; 色谱柱: J&W VF-5MS 弹性石英毛细柱(60 m×0.25 mm×0.25 μm); 升温程序: 初温50 , ℃保持1 min; 再以20 /min℃的升温速率升温至100 ℃, 以3 /min℃的升温速率升温至315 ℃, 保持16.83 min; 载气流速: 恒流1 mL/min,分流进样1 μL, 分流比20∶1。

3 实验仪器及方法的应用

3.1 实验方法的实际应用

为了更好地将岩芯洗提仪器以及实验方法应用于油气勘探实践中, 以塔中隆起区TZ11井志留系沥青砂岩的样品为例进行了实验, 共收集洗提液14份(编号1～14, 每份洗提烃的收集时间为2 min, 1号代表收集到的第一份洗提液, 14号代表最后一份洗提液), 对每份洗提液进行族组分分离, 得到14份饱和烃样品, 对饱和烃进行色谱和色谱-质谱分析, 获得了比较有参考意义的有关成藏期次及油气来源的结果。

测试结果表明五环三萜烷的分布模式大致可以分为两类, 主要表现在Ts、Tm、αβC29藿烷、C30藿烷上。C31～C3517α(H)-升藿烷与原油和沥青成熟度有极其密切的联系, 甾烷 C29ααα 22S/(22S+ 22R)比值为 0.57～0.62, 表明原油为源岩成熟或过成熟阶段的产物。由图4可以看出 C19/C23三环萜烷与 αβC29藿烷/C30藿烷呈良好的正相关关系, C19/C23三环萜烷比值随αβC29藿烷/C30藿烷值增大而增大, 样品表现出先从大孔隙中洗提的烃类(1～7号)具有较高的C19/C23三环萜烷及αβC29藿烷/C30藿烷值, 而后洗提出的烃类(8～14号)这些参数值相对较低。散点图显示14份样品数据点分属两个不同的区域, 暗示着塔中志留系沥青砂岩存在不同油源供给现象, 且属于两期成藏的结论。

图4 饱和烃αβC29藿烷/C30藿烷与C19 /C23三环萜烷关系图Fig.4 Relationship between the ratios of C29/C30 αβhopanes and C19 /C23 tricyclic terpanes in saturated hydrocarbons

C19/C23三环萜烷比值与Ts/Tm比值从另外一个方面也可反映出洗提组分成藏特征(图5), 在图中数据点明显分为两个点群。在后生作用阶段,C2718α(H)-三降藿烷(Ts)稳定性比 C2717α(H)-三降藿烷(Tm)的要好; 洪志华等研究了中国某盆地岩石的热成熟度, 发现所研究盆地的原油成熟度越高,Ts/Tm比值就越高[14]。但值得注意的是Ts/Tm比值的大小直接反映原油成熟度的高低, 这一结论的成立依附于一个重要前提, 即储集层中的原油来源于同一油源; 而事实上Ts/Tm比值不仅与成熟度有关,而且还与源岩有密切的关系。Moldowan et al.认为该比值的变化可能受有机相的控制[15]。而从图中不难发现, 后洗提的烃类(9～14号样品)的成熟度(以Ts/Tm指标为参照)比先洗提出来的烃类(1～8号样品)的成熟度要高, 即储集层砂岩中大孔隙充注的是成熟度相对较低的烃类, 而小孔隙中被成熟度相对较高的烃类充注。前人的研究中曾提及这种Ts/Tm比值的异常变化, 并把它归结于寒武系、下奥陶统及中上奥陶统的不同油源供给[16]。然而若从同油源供给的角度来考虑这一现象, 正好与油藏地球化学的成藏理论相悖, 此现象进一步验证了前文结论——研究区取样点储集层中的原油来自不同油源的供给,即原油来自于两个油源, 并且属于两期成藏。

图5 饱和烃C19/C23三环萜烷与Ts/Tm关系图Fig.5 Relationship between the ratios of C19/C23 tricyclic terpanes and Ts/Tm in saturated hydrocarbons

实际上, 上述参数的差异主要是由不同烃源岩的两期充注混合所造成的。第一类洗提烃(先被洗提出的烃, 即后期成藏的油气)三环萜烷含量与五环三萜烷含量相近, 甚至三环萜烷含量大于五环三萜烷,即三环萜烷/五环三萜烷≥1.0, Ts/Tm ＜ 1.0, αβC29降藿烷含量高, αβC29降藿烷/C30藿烷比值相对更高,规则甾烷 C29占优势, 并且孕甾烷和重排甾烷含量相对更高。通过甾、萜烷特征对比, 第一类样品与中上奥陶统泥灰岩的生物标志物参数具有相似性[17],说明最先被洗提出的烃类可能来源于中上奥陶统泥灰岩, 即取样点大孔隙中的烃类是中上奥陶统烃源岩的产物; 第二类洗提烃(后被洗提出的烃, 即先前成藏的油气)生物标志物特征与中上奥陶统泥灰岩存在明显区别。甾烷质量色谱图已经很清楚地展现孕甾烷、升孕甾烷、重排甾烷、C27-29规则甾烷等生物标志物具有两类不同的特征。同时三环萜烷及五环三萜烷的分布也存在很大区别(图6)。第二类洗提烃表现出规则甾烷 C28相对含量的明显变化, 而且基于此参数划分的洗提烃分组状况与综合考虑多种生标参数而得出的油源划分情况相吻合(图7)。从图中不难发现, 相对于第一类洗提烃, 7～14号样品具有相对较高的C28/C29甾烷比值。前人研究认为, 相对较高的C28/C29甾烷比值是寒武系-下奥陶统的烃源岩区别于中上奥陶统烃源岩的典型特征[18–19]。当以参数 αβC29藿烷/C30藿烷比值来划分 14份洗提烃样品时, 第二类洗提烃具有相对较低的 αβC29藿烷/C30藿烷比值(图 4)。调研前人对塔中地区烃源岩及孔隙游离烃的研究结果可得, 相对于中上奥陶统烃源岩,寒武系烃源岩具有相对较低的C29藿烷含量[18–19]。图5所示第二类洗提烃具有相对较高的 Ts/Tm比值,暗示第二类洗提烃为不同油源充注的结果。林青等在对塔中地区油源样品分析后指出, 高的 Ts/Tm比值指示原油主要来源于寒武系烃源岩[16]。综合以上对C28/C29甾烷、αβC29藿烷/C30藿烷及Ts/Tm三个生物标志物参数的分析, 并与前人研究成果进行对比验证, 三项数据一致推导出第二类洗提烃的油源为寒武系-下奥陶统烃源岩的结论。

图6 1号样品与13号样品(m/z191、m/z 217)分布特征对比Fig.6 Comparison of the m/z 191 and m/z 217 characteristics between sample No.1 and sample No.13

图7 饱和烃C28/C29规则甾烷与C27/C29规则甾烷关系图Fig.7 Relationship between the ratios of C28/C29 and C27/C29 regular steranes in saturated hydrocarbons

由以上分析可得出结论: TZ11井(4430 m)志留系沥青砂岩中的油气可能来源于两个不同的油源(寒武系-下奥陶统烃源岩和中上奥陶烃源岩), 并且属于两期成藏。结合塔中区域地质资料进行分析,第一期油气来源于寒武系-下奥陶统烃源岩; 该期油气在加里东构造运动期大部分被破坏, 塔中地区寒武-奥陶系风化壳及志留系稠油或沥青砂即为其残留物。第二期油气来源于中上奥陶统烃源岩, TZ11井志留系现今大孔隙中的油主要为这一类油气; 该期寒武系及下奥陶统原生残留油裂解成气的贡献可能存在。

3.2 仪器应用前景

该技术适用于基于岩芯的油气成藏特征分析领域, 经过此仪器的前期处理可得到洗提物, 将原油洗提物进行族组分分离, 再进行后续色谱、色谱-质谱等地球化学手段的分析, 可重建取芯区块的油气成藏历史。适合于已发现油气显示的地区, 并需要取得相关的岩芯样品。本技术对于指导油气的勘探与开发具有重要意义, 在我国原油产量供不应求的大背景下, 其价值显得尤为突出。仪器具有低投入、高产出的优点, 且易于操作, 对工作环境无特殊要求, 在各大油田采油厂有很高的推广价值。相信该技术在我国具有广泛的推广应用前景, 相关的技术转让与合作项目广泛, 对油气的勘探开发具有重要的促进作用。

4 结论与认识

岩芯逐次洗提仪器能够以与原油实际充注相反的顺序对岩芯进行洗提, 通过对收集端的洗提溶液进行族组分分离及饱和烃的色谱和色谱-质谱分析,可研究原油来源及充注期次等多种指标, 重建勘探区油气充注历史。在塔中地区的实际研究中, 仪器和实验方法表现出很高的可行性, 最终得出 TZ11井志留系沥青砂岩中的油气来源于两个不同的油源(寒武系-下奥陶统烃源岩和中上奥陶统烃源岩),并且属于两期的结论。作为一种新的方法, 岩芯逐次洗提法具有操作简单、数据可靠等诸多优点, 有望形成一套实用且有效的方法体系, 应用于油气成藏的研究中。

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