(1.武汉工程大学,绿色化工过程省部共建教育部重点实验室,湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室,湖北武汉 430074;

2.华南理工大学,化学与化工学院,广东广州 510640)

CeO2掺杂M n的密度泛函理论

(1.武汉工程大学,绿色化工过程省部共建教育部重点实验室,湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室,湖北武汉 430074;

2.华南理工大学,化学与化工学院,广东广州 510640)

采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,对不同M n掺杂浓度的CeO2晶体结构进行了结构优化,分别计算了体相及掺杂后的晶胞参数,总能量,态密度和能带等.从理论上分析了M n掺杂对CeO2晶体电子结构的影响,为CeO2材料的掺杂改性研究提供了理论依据.

CeO2;密度泛函理论;掺杂

0 引 言

铈是一种镧系元素,具有很好的氧化还原性能.氧化铈是稀土氧化物系列中活性最高的一个氧化物催化剂,采用稀土化合物对钯催化剂进行表面修饰是近年来人们研究的热点之一.CeO2是萤石结构,具有较为独特的晶体结构、较高的储氧能力(OSC)和释放氧的能力、较强的氧化-还原性能(Ce3+/Ce4+)[1-2].

碳酸二苯酯(DPC)是制备工程塑料——聚碳酸酯(PC)的重要中间体.目前最有吸引力的工艺路线是苯酚,CO,O2在催化剂作用下直接得到DPC的绿色合成路线[3].该工艺的关键之处在于高选择性、高活性、高寿命的催化剂的筛选和制备.金属钯及其化合物是目前公认的主活性组分,研究热点主要集中在载体及助剂的选择上.CeO2在结构中易于形成流动的氧空位,被广……