高 健,李春虎,卞俊杰

(中国海洋大学化学化工学院,山东青岛266100)

活性半焦低温催化氧化NO的研究①

高 健,李春虎*,卞俊杰

(中国海洋大学化学化工学院,山东青岛266100)

制备了活性半焦催化剂用于在低温下将NO氧化为NO2。通过水热活化、高温活化、酸活化、碱活化以及组合活化等多种活化方法对原半焦进行活化改性,以提高半焦的催化氧化性能。利用酸碱滴定、Boehm滴定、SEM、BET、FTIR等方法对活性半焦的物化性质进行了表征。采用固定床反应器测定活性半焦催化氧化NO的能力,其反应条件为:温度70℃、空速600 h-1、O2和NO浓度分别为5%和443 mg/m3。将活性半焦催化氧化NO的催化性能与其物化性质进行了关联,结果表明:半焦上的羰基官能团和碱性官能团共同作用于NO的吸附氧化过程,NO在羰基上被吸附并氧化,碱性官能团则协助氧化产物NO2迁移出羰基活性位并将NO2储存在碱性官能团上,使羰基活性恢复。根据以上理论所制备的经过碱活化和高温活化的催化剂硝容最大,可达1.01%。

NO;催化氧化;半焦;烟气

氮氧化物(NOx)会导致光化学烟雾和酸雨等多种环境危害,因此受到人们的广泛关注[1-3]。研究较多的NOX控制技术有选择性催化还原(SCR)和催化氧化等,其中SCR法已经成功的商业化应用[4-5]。然而,SCR法对于NOX排放,尤其是大型火电厂的NOx控制,仍有许多不足,主要表现在:①烟气中的SO2会抑制NO的还原[6],因此必须在SCR反应器前加装脱硫塔;②因SCR反应的温度要求在200℃以上,所以需对脱硫后的烟气进行加热,这导致了能源的浪费;③所用还原剂NH3易泄漏,如采用尿素则会提高脱硝成本;④把NOx还原为无用的N2,浪费了资源。……