王鹏 赵胡笳 马雁军 孙敬敏 谢桐川 代家庚 侯续丽 吕明佳

（1.中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁沈阳 110166；2.龙凤山区域大气本底站，黑龙江哈尔滨 150200；3．鹤岗市气象局，黑龙江鹤岗 154100；4．佳木斯气象卫星地面站，黑龙江佳木斯 154008）

引言

大气气溶胶在区域和全球气候变化中扮演着重要角色，其中大气气溶胶光学特性对全球气候变化预测方面存在着一定的不确定性，因此根据气溶胶光学特性对不同地区大气气溶胶辐射效应和气候变化进行评估非常关键［1］。大气气溶胶来源可分为人为源和自然源，具有不同的大小、形状、化学成分和混合状态，通过散射和吸收短波和长波辐射以及对云滴大小分布的影响，对气候变化产生重要影响［2-3］。大气气溶胶光学特性具有强烈的时间和空间变异性，其光学特性的时空分布受到广泛关注［4］。基于地面测量开展气溶胶长期监测对于研究气溶胶光学特性分布具有重要科学意义，有助于我国大气气溶胶光学特征的连续性和深入性研究［5-8］。

随着中国经济和社会的快速发展，能源消耗和人口的急剧增加不可避免地伴随着大量人为气溶胶排放到大气中，通过散射和吸收特性导致大气能见度降低［9-11］。因此，大气气溶胶光学特性对区域性雾霾及空气质量也有着重要影响［12］。雾霾过程中高水平气溶胶负载也使得大气气溶胶光学特性呈现出一些复杂特点。当雾霾事件出现时，气溶胶光学厚度出现爆发式增强，气溶胶细粒子占比较高，积聚模态气溶胶粒子增加明显也是污染事件发生的主要原因，加重了区域性空气污染［13-14］。国内关于雾霾天气过程中气溶胶光学特性的相关研究多集中在京津冀、长三角、珠三角等人口众多、经济发达地区，而针对东北地区雾霾天气气溶胶光学特性变化特征的研究相对较少［15-18］。因此，利用气溶胶地基观测手段对雾霾期间大气气溶胶关键光学参数进行深入研究，对进一步了解东北地区大气气溶胶的环境和气候效应具有重要意义。

受人类活动影响，大气污染事件在城市地区更为显著，但由于区域大气环流输送影响，人迹稀少的山区等背景区域大气质量也受到了一定的影响［19］。华北地区的上甸子、长三角地区的临安等区域本底站，因受到周边城市化的影响，大气环境受到人类活动重要影响，其气溶胶浓度呈增加趋势［20-22］。与京津冀、长三角、珠三角等大气本底站所处的地理位置不同，龙凤山区域大气本底站是目前东北平原中纬度地区唯一的本底大气污染监测站点［23-24］。龙凤山区域大气本底站是中国气象局最早建立的3个区域本底站之一，并纳入世界气象组织／全球大气观测计划区域大气本底站网络。1991年开始大气成分本底观测，其观测结果能够代表东北平原地区大气气溶胶背景浓度及其气候变化趋势。因此，开展东北背景地区气溶胶光学特性长期性、连续性观测对于研究该地区环境问题与气候变化十分必要，特别是揭示城市和背景站气溶胶光学特性差异，有助于提高对东北地区气溶胶组成及来源的重要认识，有利于评估东北地区人类活动对大气气溶胶的影响程度，进而为区域大气污染治理提供科学依据。

本研究根据2010—2020年黑龙江龙凤山区域大气本底站大气气溶胶光学特性地基观测资料，开展东北背景地区气溶胶光学特性变化分析，对进一步理解东北地区大气气溶胶及其环境效应具有重要意义。

1 资料与方法

利用CE-318型全自动跟踪扫描太阳光度计（CIMEL）进行观测实验，从可见光到近红外波段具有340 nm、380 nm、440 nm、500 nm、670 nm、870 nm、936 nm、1020 nm和1640 nm共9个光谱通道。其中670 nm波段可以反演大气中的臭氧含量，936 nm波段可用于反演水汽。CE-318型太阳光度计能够自动进行太阳直接辐射测量、太阳高度角天空扫描、太阳主平面扫描和极化通道天空扫描，其观测数据可用来反演气溶胶光学厚度（Aerosol Optical Depth，AOD）、波长指数（Angström Exponent，AE）、单次散射反照率（Single Scattering Albedo，SSA）、气溶胶粒子尺度谱分布（Aerosol Size Distribution）以及直接辐射强迫效应（Aerosol Direct Radiative Forcing，ADRF）。气溶胶光学厚度可以用来描述气溶胶在垂直方向上对光的消减作用，是气溶胶最重要的参数之一。气溶胶波长指数能够反映大气气溶胶粒子的半径大小，波长指数越大，粒子尺度越小。气溶胶单次散射反照率表征了气溶胶吸收特性，是气溶胶光学特性的重要参数之一。气溶胶粒子尺度谱分布给出了粒子出现频率与半径的主要分布特征。气溶胶直接辐射强迫效应指出了气溶胶对地—气系统能量收支的影响。

实验所使用的CE-318型太阳光度计是通过积分球辐亮度标定法、Langley标定法和标准仪器相对标定法，分别对不同波段的天空散射辐射通道和太阳直接辐射通道定期进行标定，确保数据的可靠性和准确性。如图1所示，研究地点位于黑龙江省龙凤山区域大气本底站（44°44′N，127°36′E），海拔高度为330.5 m，距离哈尔滨城区约为185 km。观测时间为2010年1月1日至2020年12月31日。其中，春季、夏季、秋季和冬季分别按照3—5月、6—8月、9—11月和12月至翌年2月进行划分。

图1 龙凤山区域大气本底站地理位置Fig.1 Geographical locations of Longfengshan regional background station

2 结果分析

2.1 大气气溶胶光学厚度及波长指数月变化

图2为2010—2020年龙凤山区域气溶胶光学厚度月平均值分布特征。龙凤山区域气溶胶光学厚度最高值出现在7月，AOD平均值为0.67；其次是6月，AOD平均值为0.5。AOD在5月和10月同样较高，平均值均为0.44。相反，龙凤山区域气溶胶光学厚度较低值出现在12月、1月和2月，AOD平均值分别为0.17、0.20和0.18。龙凤山区域气溶胶光学厚度最高值约为最低值的3.9倍，同时验证了我国东北大气背景地区气溶胶消光性季节变化显著［6］。龙凤山区域气溶胶光学厚度夏季高，春季和秋季次之，冬季最低。夏季大气水汽含量较高，环境相对湿度较大，有利于气溶胶吸湿性增大，进而导致气溶胶消光性显著增加。

图2 2010—2020年龙凤山区域大气气溶胶光学厚度和波长指数月变化Fig.2 Monthly variation of aerosol optical depth and Angström exponent in Longfengshan from 2010 to 2020

从龙凤山区域背景地区气溶胶波长指数的月变化特征上看，2010—2020年东北背景地区气溶胶波长指数均高于1.1，AE的整体变化说明东北背景地区气溶胶类型以细粒子为主。龙凤山区域大气本底站春季受东亚季风影响较大，容易受到沙尘事件的影响［25］，因此该地区气溶胶波长指数在3月较大，约为1.45。夏季龙凤山区域气溶胶波长指数逐渐减小，在8月达到最低值，约为1.14。Zhao等［26］的观测结果与本文研究结果相一致，夏季较高的相对湿度对气溶胶消光性影响较大，而湿沉降可能是导致波长指数减小的主要原因之一。随后，气溶胶波长指数在9月明显增加，最高值为1.60。气溶胶波长指数在12月达到最高值，AE平均值为1.74。翌年的1月、2月和3月，龙凤山区域背景地区气溶胶波长指数仍较高，分布在1.40～1.46。龙凤山大气本底站气溶胶波长指数较高值出现在冬末春初，这可能与该时段内气溶胶排放源的增加有关［25］。龙凤山区域气溶胶波长指数的季节变化特征指出，中国东北背景地区春季AE减小应该与沙尘事件导致粗模态气溶胶粒子增加事件有关；而夏季的湿清除作用导致了一定程度细粒子的减少；秋冬季我国东北地区受蒙古反气旋控制，大气中粗模态气溶胶减小，AE值增加［21］。

2.2 大气气溶胶单次散射反照率变化

气溶胶单次散射反照率（SSA）代表不同气溶胶粒子的散射系数与消光系数的比值。图3是龙凤山区域SSA440nm月平均值变化特征。图3表明龙凤山区域大气气溶胶具有不同的散射性，并呈现出一定的季节变化特征。

图3 2010—2020年龙凤山区域大气气溶胶单次散射反照率月变化Fig.3 Monthly variation of aerosol single scattering albedo in Longfengshan from 2010 to 2020

从整体上看，龙凤山区域SSA440nm均大于0.82，这说明与东北其他城市地区相比［26］，大气本底站受到人为气溶胶排放影响较小，因此气溶胶呈现一定的散射性。龙凤山区域SSA440nm较低值分别出现在4月、8月和10月，其平均值分别为0.84、0.82、0.84；而SSA440nm较高值则出现在12月至次年3月，其中最高值为0.97，出现在12月。龙凤山区域大气气溶胶在4月、5月散射性减弱的原因可能与春季受局地及长距离沙尘粒子的弱吸收性影响有关。夏季，降水导致湿清除过程加强，大气气溶胶含量减少，导致气溶胶散射系数下降。秋季，由于沙尘事件的减少和良好的大气背景条件，龙凤山本底站整体气溶胶散射性减小［21］。东北地区冬季降雪天气较多，积雪导致地表反照率增加，龙凤山区域冬季大气气溶胶的散射性增强［26］。

2.3 大气气溶胶体积谱分布变化

如图4所示，龙凤山区域不同季节气溶胶体积谱分布均呈典型的双峰分布特征。3—5月龙凤山区域气溶胶细粒子的体积分数为0.03μm3·μm-2，有效半径约为0.15μm。气溶胶粗粒子的体积分数较高值出现在5月，约为0.04μm3·μm-2，有效半径约为3.85μm。因此，春季气溶胶粗粒子对龙凤山区域大气气溶胶影响较大。与春季气溶胶谱分布特征相反，气溶胶细粒子体积分数在6—8月显著增加。气溶胶细粒子体积分数最高值出现在7月，为0.06μm3·μm-2，有效半径为0.19μm；粗粒子体积分数则明显减小，最高值出现在6月，为0.02μm3·μm-2，有效半径为2.94μm。夏季气溶胶细粒子体积分数明显高于粗模态粒子，由此可以看出夏季气溶胶细粒子对东北背景地区大气气溶胶消光的重要影响。秋季龙凤山区域细模态气溶胶粒子的体积分数开始减小。细粒子体积分数最高值出现10月，约 为0.04μm3·μm-2，有 效 半 径 约 为0.11μm；粗模态气溶胶粒子的体积分数较高值同样出现在10月，为0.02μm3·μm-2，有效半径约为2.94μm。尽管秋季龙凤山区域气溶胶细粒子体积分数呈现减小趋势，但仍高于粗模态气溶胶粒子体积分数，该结果指出气溶胶细粒子和粗粒子对秋季龙凤山区域背景气溶胶消光性的共同影响。冬季（12月至翌年2月）龙凤山区域气溶胶细粒子和粗粒子体积分数均进一步减小。气溶胶细粒子体积分数最高值出现在2月，约为0.02μm3·μm-2，有效半径约为0.15μm；气溶胶粗粒子体积分数减小至0.01μm3·μm-2以内，有效半径为3.0μm。Che等［19］指出龙凤山大气本底站气溶胶光学厚度受SO2-4影响较大，冬季森林系统排放的有机气溶胶减少，可能是导致气溶胶粒子体积分数减少的原因之一。

图4 2010—2020年龙凤山区域大气气溶胶体积谱分布月变化Fig.4 Monthly variation of particle volume size distributions in Longfengshan from 2010 to 2020

2.4 大气气溶胶直接辐射强迫变化

晴空条件下地面和大气层顶气溶胶直接辐射强迫效应分别如图5和图6所示。龙凤山区域地面气溶胶直接辐射强迫效应较低值出现在12月至翌年3月，其中最低值出现在12月，平均值为-17.69 W·m-2；1月和2月地面气溶胶直接辐射强迫效应平均值分别为-27.38 W·m-2和-21.68 W·m-2。冬季龙凤山区域地面气溶胶直接辐射效应减小与该地区较小的气溶胶负载有关（AOD＝0.20），干洁大气导致地表的冷却效应减弱。夏季，龙凤山区域背景地区地面气溶胶直接辐射强迫效应呈显著增加趋势，最高值出现在7月，平均值为-94.44 W·m-2。秋季龙凤山区域地面气溶胶直接辐射强迫效应逐渐减小，9月平均值减小为-41.26 W·m-2。该结果指出龙凤山区域春夏季较高的气溶胶负载导致强烈的地表冷却效应，到达地面的太阳辐射被近地面较高浓度的气溶胶粒子削弱。

图5 2010—2020年龙凤山大气本底站地面大气气溶胶直接辐射强迫效应月变化Fig.5 Monthly variation of aerosol direct radiative effect at the surface in Longfengshan from 2010 to 2020

图6 2010—2020年龙凤山区域大气层顶气溶胶直接辐射强迫效应月变化Fig.6 Monthly variation of aerosol direct radiative effect at the top of the atmosphere in Longfengshan from 2010 to 2020

如图6所示，龙凤山区域背景地区大气层顶的气溶胶直接辐射强迫效应较低值出现在1月和2月，其平均值分别为-3.35 W·m-2和-3.79 W·m-2。其次是12月，大气层顶的气溶胶直接辐射强迫效应平均值较低为-6.25 W·m-2。随后，大气层顶的气溶胶直接辐射强迫效应开始逐渐增加。大气层顶的气溶胶直接辐射强迫效应 在5月较高，平均值约为-20.10 W·m-2。大气层顶的气溶胶直接辐射强迫在7月达到最高值，为-22.33 W·m-2。随后大气层顶的气溶胶直接辐射强迫呈现减小趋势，平均值在8月 和9月 分 别 减 小 至-11.00 W·m-2和-9.04 W·m-2。10月和11月大气层顶的气溶胶直接辐射强迫分别增加至-19.74 W·m-2和-19.56 W·m-2。该结果主要由于5—7月龙凤山区域大气气溶胶消光性较高，导致大气层顶冷却效应增强，地—气系统的冷却效果更强。龙凤山区域冬季大气层顶的气溶胶直接辐射强迫较低，一方面可能由于积雪使得地表反射率增加，导致更多的短波辐射被反射回大气，从而使地—气系统升温，冷却作用减弱。

2.5 大气气溶胶光学特性日变化

图7为龙凤山区域大气气溶胶光学厚度与波长指数的日变化特征。在整个观测期间，气溶胶光学厚度在清晨和傍晚要高于中午和下午。呈现早晚高、午后低的光学厚度日变化特征。气溶胶光学厚度在05时达到峰值，为0.42，然后持续下降，07时光学厚度减小，为0.35，随后，在09时到达较低值，为0.26。气溶胶光学厚度最低值出现在11时，平均值为0.24，其次是10时和12时，光学厚度平均值约为0.25。13时气溶胶光学厚度开始逐渐上升，平均值约为0.27。14—15时光学厚度增加至0.33。气溶胶光学厚度在16时上升到0.36，17时达到最高值0.39。与城市地区相比，龙凤山区域气溶胶光学厚度日变化特征与人为排放相关性较小，而与近地层气象条件以及大气边界层的动力状况密切相关。随着太阳辐射不断增强，环境温度升高，近地面对流活动逐渐增强，逆温结构被破坏，较好的大气扩散条件使得气溶胶光学厚度下降，大气消光性减弱。

图7 2010—2020年龙凤山大气气溶胶光学厚度和波长指数日变化Fig.7 Diurnal variation of aerosol optical depth and Angström exponent in Longfengshan from 2010 to 2020

龙凤山区域气溶胶波长指数日变化特征与光学厚度日变化特征相反。气溶胶波长指数在凌晨较低，05时波长指数平均值约为1.28。06时气溶胶波长指数出现谷值，平均值最低达到1.27。随后气溶胶波长指数逐渐上升，10时达到峰值，为1.41。气溶胶波长指数在11时减小至1.36，接着于12时到达另一个峰值，为1.44。随后，波长指数逐渐下降，于15时下降到1.3。气溶胶波长指数在午后较高的原因，主要由于较强的太阳辐射有利于二次气溶胶形成，进而导致气溶胶细粒子增加。

图8为龙凤山区域气溶胶单次散射反照率的日变化特征。龙凤山区域气溶胶单次散射反照率表现为早晚低、中午高的日变化特征。龙凤山区域气溶胶单次散射反照率最低值出现在05时，平均值为0.88。随后气溶胶单次散射反照率开始增加，08时增加至0.90，并于09—10时达到较高值0.94。单次散射反照率在中午12时出现了峰值，平均值约为0.95。随后，气溶胶单次散射反照率呈逐渐下降趋势。15时，气溶胶单次散射反照率平均值减小为0.87。气溶胶散射特性在午后出现高值，与太阳辐射增强导致二次气溶胶大量增加有关。

图8 2010—2020年龙凤山大气气溶胶单次散射反照率日变化Fig.8 Diurnal variation of aerosol single scattering albedo in Longfengshan from 2010 to 2020

3 结论

（1）龙凤山区域气溶胶光学厚度最高值出现在7月，较低值出现在12月至翌年2月。夏季大气水汽含量较高，导致气溶胶消光性显著增加。东北背景地区气溶胶波长指数均高于1.1，气溶胶类型以细粒子为主。龙凤山区域气溶胶SSA均大于0.82，呈散射性。

（2）龙凤山区域气溶胶体积谱分布呈典型双峰分布特征。春季气溶胶粗粒子对龙凤山区域大气消光性影响较大，夏季气溶胶细粒子对该地区大气气溶胶消光产生重要影响，气溶胶细粒子和粗粒子共同影响秋冬季龙凤山大气消光性。

（3）龙凤山区域地面气溶胶直接辐射强迫效应最高值出现在7月，平均值为-94.44 W·m-2，春夏季较高的气溶胶负载导致强烈的地表冷却效应，到达地面的太阳辐射被近地面较高浓度的气溶胶粒子削弱。龙凤山区域大气层顶气溶胶直接辐射强迫效应在7月达到最高值，为-22.33 W·m-2，较高的大气气溶胶消光特性导致大气层顶冷却效应增强。

（4）龙凤山区域气溶胶光学厚度最低值出现在11时，为0.24，17时达到最高值0.39。随着太阳辐射增强，较强的大气对流活动使得大气消光性减弱。气溶胶波长指数日变化在凌晨较低，午后较高，主要由于较强的太阳辐射有利于二次气溶胶形成，进而导致气溶胶细粒子增加，气溶胶单次散射反照率呈现出早晚低、中午高的日变化特征，同样与二次气溶胶大量增加有关。