柯碧钦,何 超,杨 璐,叶志祥,易嘉慧,田 雅,慕 航,涂佩玥,韩超然,洪 松*

华北地区地表臭氧时空分布特征及驱动因子

柯碧钦1,何 超1,杨 璐1,叶志祥1,易嘉慧1,田 雅1,慕 航1,涂佩玥2,韩超然1,洪 松1*

(1.武汉大学资源与环境科学学院,湖北 武汉 430079；2.湖北大学资源环境学院,湖北 武汉 430062)

利用趋势分析(TA)、地理时空加权回归模型(GTWR)和多因素广义相加模型(MGAM),研究了2015～2020年华北地区O3浓度的时空分布规律及驱动因素间的复杂非线性关系.结果表明,华北地区年均O3浓度>70μg/m3,整体呈持续增长趋势,平均增加速率为2.3μg/(m3·a)(<0.01);季节上O3浓度呈春夏高、秋冬低,其中夏季(136.6μg/m3)>春季(112.4μg/m3)>秋季(78.8μg/m3)>冬季(56.5μg/m3);空间上呈西南高、东北低的分布格局.气温是华北地区O3浓度的主要气象驱动因子,其次是风速与降水;O3浓度与气温、风速呈显著正相关,与气压、相对湿度、降水、能见度呈显著负相关;气温与相对湿度、气温与能见度以及气温与气压的交互作用对O3浓度的影响较大.第二产业占GDP的比重是华北地区O3浓度的主要社会经济驱动因素,工业生产用电量、工业SO2排放量对O3浓度变化也有一定影响.

臭氧(O3)；时空分布；驱动因子；地理时空加权回归(GTWR)；多因素广义相加模型(MGAM)

近地面臭氧(O3)是一种二次空气污染物,由前体物氮氧化物(NO)和非甲烷挥发性有机化合物(NMVOCs)经过一系列光化学反应产生,对生态系统[1]、经济[2]和人类健康[3]存在直接负面影响.华北地区O3日污染超标率从2014～2018年上升了39.8%,为中国O3污染最严重的区域之一[4].

近地面O3性质活泼,其浓度变化易受自然条件和人为排放因素的影响[5].在气象因子上,气温[6]、气压[7]、相对湿度[8]、降水[9]等对O3的作用已被揭示.对社会因子, 汪可可等[10]分析四川盆地O3浓度变化发现城建用地占区面积、人口密度发挥了主导作用.在前体物(NO[11-12]、挥发性有机化合物[13-14])研究上,Chang等[15]分析上海O3污染的驱动力,发现减少挥发性有机物排放能有效改善上海的O3污染.而其它自然环境因素,如地形[16]、气候变化[17]、海拔[18]、植被[19]等也被证实显著影响着O3的累积与扩散.

现有研究为识别O3驱动因子提供了理论依据,多数研究仅将各驱动因素纳入模型,分析单影响因素对O3的作用,未考虑多影响因子交互作用下的O3浓度变化;多数研究仅基于地理加权回归(GWR)模型、聚类分析等空间方法拟合驱动因子在地理位置上的差异性,未能反映其对O3的作用强度随时间的变化情况;部分研究只采用例如线性回归模型等线性方法来拟合O3浓度与影响因素之间的关系,而影响因素对O3浓度的影响过程是复杂而无规则的,采用线性方法进行模拟会造成较大误差.

GTWR(时空地理加权回归模型)是GWR模型的延伸,能反映变量的时空差异性,解决数据的时间非平稳性问题[20];而GAM模型能对线性与非线性关系进行良好拟合,在解决复杂的非线性问题上具有精度高、灵活性好的优点[21].这两者已被广泛运用于大气科学领域[22-23].基于此,本文利用趋势分析、Mann-Kendall等方法定量分析2015～2020年华北地区O3浓度变化的时空分布规律;利用GTWR模型分析华北地区O3浓度变化的气象驱动因子,并采用多因素GAM模型研究了气象因子间的交互作用;利用GTWR模型定量估计华北地区O3浓度的社会经济驱动因子及其空间差异.

1 数据与方法

1.1 研究区域

选取华北地区(34°N～53°N,97°E～126°E)为研究区域.近年来,由于严峻的空气污染,华北地区已成为国内外研究的热点之一[24].华北地区位于中国北部,通常指秦岭——淮河线以北,长城以南的广大区域,主要涵盖北京、天津、河北、山西和内蒙古的36个重点地级市.该地区横跨亚热带与北温带,夏季炎热湿润,冬季低温少雨[25].36个市(盟)的具体信息如表1和图1所示.

表1 2019年华北地区36个主要市(盟)的指标统计

续表1

图1 华北地区地理位置示意

1.2 数据来源

1.2.1 O3浓度数据 2015年1月1日～2020年12月31日的O3浓度数据来自中国国家环境监测中心(CNEMC)(网址:http://quotsoft.net/air/).根据《大气污染物浓度数据有效性规定》(GB3095-2012)[26],对O3浓度数据进行数据保证与质量控制处理.其中,每个市(盟)的O3浓度为该市全部监测站数值的平均值,年均浓度和季均浓度分别由日均浓度求得.

1.2.2 气象数据与社会经济数据 本文所采用的2015年1月1日～2020年12月31日的逐日气象数据来自中国气象局国家气象信息中心(网址:http: //data.cma.cn/).获取的气象数据包括气温(TEM,°C),地面气压(Pa, HPa),相对湿度(RH,%),2min平均风速(WS,m/s),日累计降水量(PRE_C,mm)和10min平均能见度(VS,m).

2015～2018年的社会经济统计数据来自中国城市统计年鉴(https://data.cnki.net/yearbook/Single/ N2020050229)和中国统计年鉴(http://www.stats. gov.cn/tjsj/ndsj/).获取的社会经济指标有18个,包括GDP、人口、污染物排放、土地面积等,这些指标已被前人证实对O3浓度变化具有影响[27].对这些指标进行筛选,依据如下:①剔除数据缺失过多的指标[28];②考察指标之间是否存在共线性,若存在,只能保留其中一个指标;③在社会、经济、工业方面各选取代表性指标,结合相关性分析,优先选取具显著相关性的指标.综上得到以下5个指标:人均GDP(GPC,元/人)、户籍人口数(POP,人)、工业生产用电量(ECIP, kWh)、第二产业占GDP的比重(SSII,%),工业SO2排放量(ISO2, t).表2显示了本文所选取的气象与社会经济指标.

表2 O3浓度影响因素的指标选取

1.3 研究方法

1.3.1 趋势分析(TA) 趋势分析法是对一系列变量进行一元线性回归,从而探究变量时间变化趋势的方法,常用于分析大气污染物的时间动态变化[29].本文采用趋势分析法探究华北地区2015～2020年O3浓度的年际变化,计算公式如(1)所示:

式中:O3表示华北地区各个市(盟)的臭氧浓度;代表年份,此处为1～6a;代表第年;斜率代表O3的变化趋势.若斜率为显著正值,表明该市(盟)在6a间的O3浓度增加显著;若斜率为显著负值,表明O3浓度的大幅度减少.

1.3.2 时空地理加权回归(GTWR) 本文采用GTWR模型分析了华北地区O3浓度社会经济影响因素的时空分异特征,计算公式如下:

带宽的选取会影响模型结果,值过小会导致过拟合,过大将对模型影响较小的点纳入模型,导致结果不准确.本文采用自适应带宽,即按照修正后的赤池信息量(AICc)作为带宽选取和模型抉择的判定标准[30].此外,为了体现GTWR模型的拟合优势,本文应用普通最小二乘法模型(OLS)加以比较.OLS是基本的线性回归模型之一,具有应用广泛、全局性和无偏性等特征[31].

1.3.3 多因素广义相加模型(MGAM) 广义相加模型是一种自由的非参数回归模型,能灵活地表示变量之间的复杂关系,自由地探测非线性回归的影响[32].传统的加性模型采用光滑函数对每个加性项进行拟合,能自动选取合适的多项式来解释自变量与因变量之间的关系[33].Hastie等[34]对加性模型的应用范围进行拓展,构建了广义加性模型,基本形式见公式(3):

在MGAM模型中,共有经、纬度及6个气象交互影响因素,如公式(4)所示:

GAM模型的结果可通过调整、P值、F统计值、方差解释率等参数来判定.其中,调整²作为解释系数,能评估GAM模型对解释变量的解释程度,其取值范围为0～1,当值越趋近于1,表明模型拟合效果越好.F值是统计检定值,一般F值越大的指标更具重要性.

2 结果与讨论

2.1 O3污染时空特征

图2 华北地区2015～2020年O3浓度时空分布特征

如图2(a)所示,华北地区的年平均O3浓度>70μg/m3.O3浓度最高的市(盟)为阿拉善盟(113μg/ m3),其次为长治(109μg/m3)、衡水(108μg/m3)、鄂尔多斯(106μg/m3)、朔州(105μg/m3),均超过世界卫生组织的I级标准[35],最低的是呼伦贝尔市(75μg/m3).图2(b)统计了2015～2020年各市(盟)O3浓度超标(O3>100μg/m3)的累计天数.结果表明,阿拉善盟、长治、鄂尔多斯、朔州等11个市(盟)的O3浓度累计超标天数超过1000d,其中阿拉善盟的O3浓度累计超标天数最高,为1358d.位于内蒙古中、东部,河北南部和山西南、北部的20个市(盟)的O3浓度累计超标天数超过900d.从时间变化来看,除巴彦淖尔、乌兰察布、通辽等市(盟)外,其它市(盟)O3浓度超标天数从2015～2020年呈波动增加趋势,特别是2017年以后,其超标天数显著增加,其中内蒙古阿拉善盟、山西长治、河北衡水的O3浓度的年均超标天数分别为 226,192和187d.

2.2 O3浓度的年际变化与季节变化

华北地区2015～2020年的年平均O3浓度分别为86,91,107,97,100和98μg/m3,平均增幅为2.3μg/ (m3·a)(图3).2020年华北地区有16个市(盟)的年均O3浓度超过100μg/m3,与2015年相比年均O3浓度超过100μg/m3的市(盟)增加了9个,主要集中分布在内蒙古的阿拉善盟、鄂尔多斯、乌海,山西的晋城、长治,河北的衡水、沧州以及天津.2015～2020年O3年均浓度增长速率最大的市为晋城、临汾和吕梁,增幅分别为11.5,7.8和7.2μg/(m3·a).其它市(盟),年均O3浓度增长速率的范围为0.4(呼伦贝尔)～6.7μg/ (m3·a)(晋中).相比年均O3浓度快速增长的市(盟),内蒙古的7个市(盟)(如包头、通辽等)、朔州、承德、张家口和北京的年均O3浓度不同程度下降,其下降范围为0.8～2.8μg/(m3·a).

由图4可见,O3浓度呈现出较大的季节性变化,夏季最高(136.6μg/m3),冬季最低(56.5μg/m3),其次是春季(112.4μg/m3)和秋季(78.8μg/m3).在春季,北京、内蒙古西部、河北大部分地区和山西的平均O3浓度均大于110μg/m3;此外,山西吕梁、太原和大同、河北秦皇岛、内蒙古东部和天津的O3浓度范围为88.8～109.7μg/m3.夏季,北京、山西临汾和河北邢台、廊坊、保定、沧州、衡水的O3平均浓度超过150μg/m3,其中保定的O3浓度最高(160.9μg/m3),其次是北京(155.7μg/m3)和邢台(154.8μg/m3).在秋季,除了阿拉善盟(104.3μg/m3),所有市(盟)的平均O3浓度都低于100μg/m3.全年最低的O3浓度主要位于呼伦贝尔(60.2μg/m3),其次是兴安盟(63.1μg/m3)、吕梁(63.9μg/ m3)、赤峰(66.3μg/m3)、锡林郭勒盟(67.3μg/m3)、北京(67.8μg/m3)和太原(69.3μg/m3),其浓度均小于70μg/m3.冬季整个华北地区的平均O3浓度低于90μg/m3,最低O3浓度出现在吕梁(42.6μg/m3),其次是石家庄(42.7μg/m3)和太原(44.4μg/m3).其中,秦皇岛、晋中和北京等12个市的平均O3浓度低于50μg/m3.除阿拉善盟(87.2μg/m3)和鄂尔多斯(73.9μg/ m3)外,华北地区的O3浓度均低于70μg/m3.

图3 华北地区2015～2020年平均O3浓度和变化趋势的空间分布

图4 华北地区2015～2020年平均O3浓度季节性空间分布

2.3 气象驱动因子分析

2.3.1 共线性检验 为了探究华北地区O3与气象因素间的相互关系,选取逐日气象数据(包括TEM、Pa、PRE_C、RH、VS、WS)作为解释变量,将GTWR模型用于各市(盟)的O3气象影响因素的拟合.在模型构建之前,运用相关性分析来研究气象因素与O3之间的关系,发现6个因素均通过了显著性检验(< 0.01),说明气象因素的选取具实际意义.尤其是气温,spearman相关系数达到0.751(<0.01),是O3浓度的重要气象驱动因子.此外,还需对各解释变量进行多重共线性检验,以排除由于解释变量的相互作用造成模型不稳定的情况.方差膨胀因子(VIF)用以衡量变量因子独立性,VIF>10则说明变量间存在共线性.采用SPSS26.0进行共线性诊断,发现经度、纬度、气温、气压、降水、相对湿度、能见度、风速的 VIF分别为:3.57,2.26,1.14,2.77,1.42,1.22,1.13,1.46,说明气象因子之间互相独立,不会由于相互影响作用干扰模型的稳定性.

2.3.2 GTWR模型拟合结果 经过共线性检验,分别构建OLS模型与GTWR模型以比较两者的拟合结果(表3～4).明显看出,GTWR的6a全局平均为0.732,比OLS模型提高了0.196;此外,GTWR模型的赤池信息量准则(AICc)和残差平方和(RSS)均小于OLS模型中的相应值.该结果说明GTWR模型的解释变量对O3浓度的解释度更强,更能诠释具有时空异质性的数据.

表3 GTWR模型的输出结果

表4 OLS模型的输出结果

由表5可得,气温和风速与O3呈显著的正相关,其回归系数的平均值分别为3.12和0.97;气压、相对湿度、降水和能见度与O3呈显著的负相关,其平均回归系数分别为-0.12、-0.24、-0.57和-0.09.根据回归系数绝对值排序可得,气温是华北地区O3变化最主要的气象主导因素,其次是风速与降水.从空间分布分析,气温在整个华北地区都对O3浓度存在正向促进作用,但在内蒙古的作用力低于其它地区.从时间上分析,气温对O3的影响程度随时间波动增加(图5a).有学者曾指出,温度与O3之间存在正向响应,O3浓度变化具一定的温度依赖性[36].高气温意味着日照强度高,提供了光化学反应的条件,反应速率大为提高,有利于O3的生成[37-38].除了通辽市,气压在华北绝大部分地区与O3浓度呈负相关,这可能与区域O3的聚集与扩散有关:低气压会使近地面O3由四周向低压中心水平传输,导致该低压中心处O3集聚,浓度增加;高气压则促使O3向四周区域扩散,降低该地O3浓度[39-40];在时间上,气压的负向影响无明显变化(图5b).

从整个地区来看,相对湿度和降水都对O3的生成有抑制作用,且两者在内蒙古的抑制作用均低于其它地区(图5c,e).对前者而言,一方面大气中的水汽能减弱太阳紫外辐射,不利于生成O3的光化学反应进行;另一方面,如果空气中的水汽含量高,则水汽可通过下列化学反应步骤消耗O3:①O3+H2O+hv®2×OH+O2;②O3+×OH®HO2×+O2;③ O3+H2O×®×OH+ 2O2[41-42].对后者而言,降水多伴随云雨天气,云层能吸收大气上空的短波辐射,减少抵达地面的太阳辐射,使O3的生成缺乏必要的光化学反应条件[43].在大部分市(盟),风速的增加促进了O3的增加.风速对二次污染物O3的作用较复杂,Ma等[44]的研究表明,近地面风力大,垂直动量的输送力增强,促进O3从较高浓度的高空向地表输送;且在风速与湍流作用增强时,对生成O3的光化学反应有一定加速作用,这可能是风速导致华北地区O3污染加重的原因(图5d)[45].观察到能见度与O3在秋、冬季呈正相关,与前人研究一致,因为能见度高往往伴随着天气晴朗、太阳辐射强的气象条件,是有利于光化学反应与O3浓度增加的[46];在春、夏季呈负相关,特别是夏季负相关更强,这是因为华北地区大气能见度受多种影响在夏季最低[47],而O3浓度却在夏季达到峰值,两者不相“协同”而呈现负相关.

表5 GTWR模型的全局拟合系数

图5 GTWR模型中各气象指标的系数空间分布与时间变化

分析华北地区O3年际变化、季节变化与气象因子的关系,得到各气象因子的年际与季节影响大小排序(表6). O3浓度的主要气象影响在2018年以前为气温与风速,2018年起则为气温与降水.O3平均浓度在2017年与2019年处于高值,分别为107与100μg/m3,而这两年的气温回归系数也达到最高值3.72和3.66,华北地区温度的升高为O3浓度增加的一个重要原因[48].其它气象因素也不同程度地影响着区域O3的分布与运输,例如,2017年夏季华北地区经历的最为严重的O3污染事件,主要是由于中高纬度波活动的影响,形成了高温、太阳辐射强、云量减少、相对湿度较低的气象条件;偏南暖气流加速了O3的水平输送;逆温与下沉运动促进了O3垂直输送,且不利污染物扩散[49-50].此外,O3浓度的季节分异也受到了气温的主导,在夏季气温的回归系数达到3.89,在冬季则为最低值2.33.夏季O3浓度飙升,达到136.6μg/m3,一方面是由于O3前体物的持续增多,另一方面则归因于高温现象频发.华北地区夏季太阳辐射强,气温不断攀升,低压、焚风效应等因素不利于污染物扩散,为O3生成提供了条件[51].在冬季,气温下降,云量增多,降水,相对湿度增大等因素不利于O3累积,其浓度降低[52].

表6 O3年际和季节变化与气象因子的影响大小排序

*括号中为各气象因子的平均回归系数.

2.3.3 多因素GAM模型拟合结果 实际情况中,O3浓度并非受单一因素驱动,各因素之间的交互作用会综合影响O3浓度[53].进一步探究气象因素对O3浓度的驱动能力,选取气象数据(包括TEM、Pa、PRE_C、RH、VS、WS)与经纬度坐标()作为解释变量,构建多因素交互作用下的GAM模型.通过两两组合得到16个交互项,结果显示,这16项均通过了显著性检验,在<0.01水平下对O3浓度变化影响显著.MGAM模型²为0.718,说明各交互项对O3浓度的解释程度较高,模型拟合效果较好.在所有交互项中,气温和相对湿度、气温和能见度以及气温和气压的交互项F值较大,交互作用较强.

由图6可见,随着气温与气压的增加,O3浓度呈增加趋势;类似地,高气温与高相对湿度的组合也能促进O3的生成.与之相反,降水与气温的双重作用会导致O3浓度下降,气压与风速、相对湿度与降水的组合亦是如此.其它情况,例如气温与能见度的组合,则为一方增加能促进O3增长,另一方起到抑制作用.具体而言,当气温处于低值,O3浓度随着气压的升高而降低;当气温处于高值,O3浓度随着气压的升高而增加.当气压与温度均增加时,O3浓度也随之显著增加(图6a).O3与气压、气温都呈正相关关系,因此这两个因素的交互作用对O3起到正面影响.O3浓度随气温与相对湿度的增加呈上升趋势(图6c).尽管高湿度不利于光化学反应的进行,但气温作为O3最重要的气象驱动因素,其正面影响力远大于相对湿度的负向作用,致使这两者作用下O3仍有所增长.能见度与O3呈负相关,其与气温的交互作用通常会降低O3浓度(图6d).当气温较高时,O3浓度随着能见度的增加而逐渐降低;当能见度较低时,O3浓度随着气温的增加而增加.只有当气温处于高值而能见度处于低值时,有利于O3浓度的生成与累积.除气温与相对湿度、气温与能见度、气温与气压这三项F值较大的交互项外,其它气象因子间的交互作用也对华北地区的O3浓度存在重要影响.例如,降水与气压均与O3浓度呈负相关,当这两个因素增加、交互作用时,O3浓度逐渐下降.气压较高时,降水的增加会显著降低O3浓度值;气压较低时,降水增加,O3浓度无明显变化(图6j).结果表示,低降雨量、高气压的组合,有利于华北地区O3浓度的上升.

图6 各气象指标对O3浓度变化的交互作用的三维效应

,,轴的设定如(a)中所示,轴为线性预测值O3浓度,与轴分别为:气温与气压(a),气温与降水(b),气温与相对湿度(c),气温与能见度(d),气温与风速(e),风速与降水(f),风速与能见度(g),气压与风速(h),气压与相对湿度(i),气压与降水(j),降水与能见度(k),相对湿度与降水(l)

2.4 社会经济影响因素分析

2.4.1 共线性检验 采用SPSS 26.0对2015～2018年各市(盟)的5个社会经济因素进行多重共线性检验,人均GDP、人口数、工业生产用电量、第二产业占GDP的比重、工业SO2排放量5个因素的VIF分别为1.33,1.57,1.62,1.17,1.05(均<10),表明这5个因素之间不存在或存在很弱的多重共线性.

2.4.2 GTWR模型拟合结果 构建OLS和GTWR模型以比较拟合优度,如表7所示,GTWR的调整为0.655,比OLS模型提高了0.406;其AICc和RSS均小于OLS模型中的相应值.可看出GTWR模型在拟合华北地区O3的社会经济因素上存在优越性.对GTWR回归结果进行分析,标准化残差有92.92%落在-2～2的范围之中,表明拟合结果较好.在OLS回归检验中,工业生产用电量、第二产业占GDP的比重、工业SO2排放量这3个工业指标通过了显著性检验(<0.01),而人均GDP与人口数未通过显著性检验,表明对O3浓度无明显影响.这是因为华北地区工业发达,人口稠密,京津唐为我国四大工业基地之一,重工业污染严重[54];山西省煤矿资源丰富,煤烟型污染泛滥[55];内蒙古中部为我国少有的能源富集区域,重工业城市多[56].因此工业驱动因子对华北地区的O3浓度有较大的作用力,O3浓度的空间分布往往呈现明显的“工业”导向,与黄小刚等[57]的研究结果一致.工业生产用电量越多、第二工业比重越大的城市通常有更大的O3浓度.

表7 OLS和GTWR模型的比较结果

对通过显著性检验的3个工业指标进行分析,其2015～2018年回归系数的空间分布如图7所示.在构建的社会经济GTWR模型中,第二产业占GDP的比重是华北地区O3浓度的重要社会经济驱动因子,对O3浓度有极大的正向促进作用.2015～2018年的回归系数平均值为0.54,在2015年回归系数平均值更是达到0.96.第二产业是包括采矿、制造等在内的工业,多为能源消耗高、污染排放大的产业[58].华北地区的重工业城市众多,以2018年为例,唐山、保定、大同的第二产业比重分别高达61.55%、48.59%和51.12%.而化石燃料、工艺制造、石油化工等产业是氮氧化物(NO)和挥发性有机物(VOCs)的重要来源,这些作为O3前体物的化合物会在光化学反应下生成O3,造成O3浓度的提升[59].从时间上来看,大多数城市的回归系数呈波动下降趋势,意味着第二产业占GDP的比重对O3浓度的正向影响作用减弱.这可能是因为这些城市的第二产业占GDP的比重下降,导致该指标对O3生成的贡献度减小.

图7 GTWR模型中工业指标系数空间分布

工业生产用电量与工业SO2排放量也通过了显著性检验,表明这两个指标也是O3浓度的驱动因子.但从系数上来看,两者的回归系数的绝对值很小且呈现时空异质性.这可能是因为在GTWR模型中,第二产业占GDP的比重是O3浓度的重要驱动,受其影响的“挟持”,致使其它指标的影响能力大为削弱.采用SPSS 26.0进行相关性分析,得出工业生产用电量与工业SO2排放量的spearman相关系数分别为0.335**(<0.01)和-0.478**(<0.01).这表明工业生产用电量与O3浓度呈显著正相关,一般而言,工业生产用电多伴随着工业活动的进行,因此生产用电增加可能导致如Vocs等O3前体物排放的增加,对O3的生成与累积有促进作用[60].工业SO2排放量与地表O3浓度往往呈负相关,因为SO2进入大气中可能与O3发生如下反应:O3+SO2®SO3+O2,当SO2浓度持续上升时,促使该反应向右进行,从而消耗O3.有学者发现,兰州市O3与SO2浓度在24h变化中,SO2的最大值对应着O3浓度的最小值,而O3浓度的最大值通常对应着SO2浓度的最小值,两者“峰谷”相反,具有负相关性[61].

3 结论

3.1 华北地区是我国O3污染最严重的地区之一, 2015～2020年平均O3浓度较高(均>70μg/m3),总体呈现“西南高、东北低”的趋势特征.O3浓度最高的市(盟)为阿拉善盟(113μg/m3),其次为长治(109μg/m3)、衡水(108μg/m3)、鄂尔多斯(106μg/m3)、朔州(105μg/ m3),最低的为呼伦贝尔市.在6a间,5个市(盟)的O3浓度累计超标天数>50%;23个市(盟)的累计超标天数>40%.

3.2 2015～2020年华北地区O3浓度整体呈上升趋势,平均增长速率为2.3μg/(m3×a).增幅最显著的为晋城,其次为临汾、吕梁等16个市(盟),增幅均>2μg/ (m3×a).包头、朔州、张家口、北京等11个市(盟)的O3浓度呈轻微下降趋势.季节分布,华北地区O3浓度夏季(136.6μg/m3)>春季(112.4μg/m3)>秋季(78.8μg/ m3)>冬季(56.5μg/m3).

3.3 运用GTWR模型与多因素GAM模型分析气象因子对O3浓度的驱动作用,发现气温是华北地区O3浓度的主要气象驱动因子,其次是风速与降水.气温、风速与华北地区O3浓度呈显著的正相关;而气压、相对湿度、降水、能见度与O3浓度呈显著的负相关. MGAM模型显示,在所有气象交互项中,气温与相对湿度、气温与能见度以及气温与气压的交互作用最强,对O3浓度的影响较大.

3.4 构建GTWR模型分析华北地区O3浓度的社会经济驱动因素,发现第二产业占GDP的比重是华北地区O3浓度的重要驱动因子,2015～2018年的回归系数平均值为0.54;其次是工业生产用电量与工业SO2排放量,前者与O3浓度呈显著正相关,后者呈显著的负相关.

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The spatiotemporal variation of surface ozone and the main driving factors in North China.

KE Bi-qin1,HE Chao1, YANG Lu1, YE Zhi-xiang1, YI Jia-hui1, TIAN Ya1, MU Hang1, TU Pei-yue2, HAN Chao-ran1, HONG Song1*

(1.School of Resources and Environmental Sciences, Wuhan University, Wuhan 430079, China；2.School of Resources and Environment, Hubei University, Wuhan 430062, China)., 2022,42(4)：1562～1574

We used trend analysis (TA), geographically temporally weighted regression (GTWR) model and multi-factor generalized additive model (MGAM) to investigate the spatiotemporal variation and complex nonlinear relationships between O3concentration and the factors influencing O3concentration in North China from 2015 to 2020. The six annual average O3concentration in North China was greater than 70μg/m3, with an overall trend of continuous growth and an increased rate of 2.3μg/(m3·a) on average (<0.01); the annual O3concentration of North China was the highest in summer (136.6μg/m3), followed by spring (112.4μg/m3), autumn (78.8μg/m3) and winter (56.5μg/m3); the spatial variation was high in the southwest and low in the northeast. Air temperature was the primary meteorological driver of O3concentration in North China, followed by wind speed and precipitation; O3concentration had a significant positive correlation with air temperature and wind speed, and a significant negative correlation with air pressure, relative humidity, precipitation, and visibility; the interaction of temperature and relative humidity, temperature and visibility, and temperature and barometric pressure was significant. The share of secondary industry in GDP was the primarily socio-economic driver factor of O3concentration increase in North China, and the influence of industrial production electricity consumption and industrial SO2emissions on the change of O3concentration played an roles, too.

O3；spatiotemporal variation；driving factors；geographically temporally weighted regression model (GTWR)；multi-Factor generalized additive model (MGAM)

X511

A

1000-6923(2022)04-1562-13

柯碧钦(1998-),女,福建莆田人,武汉大学硕士研究生,主要进行大气污染研究.发表文章1篇.

2021-09-23

国家重点研发计划项目(2017YFC0212600)

*责任作者, 教授, songhongpku@126.com