陈肖如, 李晓欣, 胡春胜,3**, 雷玉平, 倪 锐,3, 马 林

(1.中国科学院大学中丹学院 北京 100049; 2.中国科学院遗传与发育生物学研究所农业资源研究中心/河北省土壤生态学重点实验室/中国科学院农业水资源重点实验室 石家庄 050022; 3.中国科学院大学 北京 100049)

中国以占世界7%的耕地养活占世界22%的人口[1], 化肥起着举足轻重的作用[2]。华北平原作为我国粮食主产区之一, 农田年均氮肥投入达550～660 kg∙hm−2∙a−1, 远超过作物的实际需氮量[3-4]。过量氮肥存留在土壤中, 在灌溉和强降雨发生时, 以NO3−形式淋溶至深层土壤, 进而运移至地下水系统[5], 对地下水安全造成了威胁。研究发现, 华北平原地下水NO3−超标率(50 mg∙L−1)为19.3%, 有些地区甚至高达300 mg∙L−1[6]。

地球关键带涵盖了植物冠层、包气带层和地下含水层, 是“水-土-气”物质与能量循环交换的重要区域[7], 其内部的各种复杂反应左右了人类食物和淡水的供给。包气带作为关键带内土壤硝态氮重要的储存场所, 其厚度直接决定了硝态氮淋失进入地下水距离及发生生物地球化学反应的空间大小[8]。Xin等[9]认为深层包气带是一个重要的氮库, 同时也是溶解氮的有效过滤器。Turkeltaub等[10]指出硝态氮在深层包气带运移过程中的衰减并不明显, 硝态氮在深包气带的分布与累积受不同生化条件与环境因子限制。包气带土壤硝态氮的累积和运移同样受到地表农田管理措施的影响, 作物种植类型、肥料投入、耕作措施等决定了进入包气带的硝态氮总量、灌溉降雨、根系的吸收以及土壤质地, 影响了包气带中硝态氮的迁移速度。寇长林等[11]研究了华北平原不同种植体系下的土壤硝态氮淋失情况, 发现在0～200 cm土壤层, 土壤硝态氮含量以大棚蔬菜最高, 其次是果园, 最后才是小麦(Triticum aestivum)与玉米(Zea mays)。李久生等[12]指出土壤质地对硝态氮淋失与累积的影响具有较大的差异, 粗质地土壤的硝态氮运移深度明显大于细质地土壤。

目前针对农田硝态氮淋溶的研究多以根系吸收层为界, 对整个包气带贮存与淋失进入地下水的研究较少, 且研究尺度多为田间尺度[13-15]。虽然Ascott等[16]应用模型对全球包气带土壤硝态氮存储进行了计算, 指出北美、欧洲和包括华北平原在内的中国东部地区存储了大量的硝态氮, 但是并没有进行实地取样的验证, 也没有对区域淋失进入地下水的硝态氮进行定量。本研究目的在于准确评估华北平原区包气带硝态氮存储量, 探究氮肥投入与包气带硝态氮存储和淋失进入地下水的数量关系[16], 为建立包气带-地下水层硝态氮淋失模型提供参考依据。因此本研究应用Geoprobe对华北平原不同地下水埋深区域农田(菜田与粮田)包气带土壤进行采样, 并测定土壤硝态氮含量[17-19], 通过GIS计算华北平原农田包气带硝态氮存储量, 结合统计资料和文献收集的氮肥投入与农田面积数据, 探讨氮肥投入与硝态氮存储量的关系及其影响程度。

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

华北平原是我国重要的农业生产区, 属暖温带季风气候, 年降水量为500～900 mm, 土壤类型主要为潮土[1]。近几十年来随着地下水的开采和地下水位的不断下降, 华北平原的包气带厚度呈不断增加趋势。本次研究区域的面积为25万km2, 涵盖了河北省南部、河南省东部、山东省西部、安徽省与江苏省北部等地区(图1)。华北平原区域的包气带深度数据通过地方水利部门与中国气象数据网获取[1,20]。研究区域包气带厚度最低2 m, 最高厚度达50 m, 呈现由东南部地区向西北太行山前平原递增趋势(图1)。

图1 华北平原研究区域范围及其包气带深度分布Fig.1 Regional scope of the study area in the North China Plain and the distribution of vadose zone depths

1.2 样品采集与测定

2019年9月底−10月初在作物收获后进行采样。华北平原的河北省、山东省、安徽省、河南省与江苏省均分布有采样区。共设置14个农田采样区, 每个采样区面积为2.9万km2(图1)。每个农田采样区选取的种植类型分别为粮田和菜地。粮田主要种植小麦-玉米; 菜地包括设施菜地与露天菜地, 主要种植的蔬菜为茄子(Solanum melongena)、黄瓜(Cucumis sativus)、萝卜(Raphanus sativus)、菜花(Brassica oleracea)、豇豆(Vigna unguiculata)、韭菜(Allium tuberosum)等。结合采样区内粮田与菜地的实际分布, 设置采样点。采样点尽量均匀分布在采样区中心地带,采样点间的平均距离为133 km。在采样区上共采集28根土柱(通过Geoprobe取样仪器, 分别在粮田与菜地上采集14根土柱)。土柱的采集从地表依次向下, 尽可能取至土壤饱和含水层。采集的土壤样品直接装入直径4.1 cm、长1 m的样品管内, 安上管盖, 并用胶带密封管口, 防止水分蒸发。将样品管带回试验室后, 立即进行切割, 并记录土壤质地。0～1 m深土柱按0～10 cm、10～20 cm、20～30 cm、30～50 cm、50～70 cm、70～100 cm的深度分层, 1 m以下的土柱每50 cm分一层, 分层后土壤放入密封保存袋, 4 ℃以下保存。

土壤硝态氮的测定: 采用1 mol∙L−1的氯化钾(KCl)溶液以1∶5比例振荡1 h浸提过滤后, 用双波长紫外分光光度计(岛津UV-2450)测定滤液中的硝态氮含量。土壤含水量的测定采用烘干法。

1.3 氮肥用量数据收集

通过资源环境科学与数据中心网站[21]获取华北平原土地面积和农田(粮田与菜地)面积数据。同时根据地方调查结果、参考文献[22]、《中国农业年鉴2017》[23]以及《中国统计年鉴2020》[24]整理收集华北平原采样区涵盖省份的各区县42年(1978−2019年)的氮肥投入数据。

1.4 数据处理

相关数据采用Arcmap 10.2.2、Excel 2016和IBM SPSS statistic 19软件处理与统计分析, 通过Arcmap 10.2.2、Excel 2016绘图。

1.4.1 剖面农田硝态氮累积量

式中:F1和F2分别为取样点粮田和菜地土壤硝态氮累积量(kg∙hm−2),Ci1和Ci2分别为粮田与菜地各层土壤硝态氮的含量(mg∙kg−1),Zi为剖面土壤深度(cm),Di为每层土壤容重(g∙cm−3)。

1.4.2 农田包气带硝态氮总存储量

华北平原粮田或者菜地面积权重为k1和k2(k1=粮田面积/土地面积,k2=菜地面积/土地面积)。在Arcmap 10.2.2运行环境中, 通过反距离权重插值法(IDW)得到华北平原区域粮田与菜地硝态氮实际累积量(kg∙hm−2)分布矢量图。

将矢量图转化为栅格图(像元面积U为627.2 m2,像元个数为N), 由GIS图层属性中的“unique values”,获取图层上每个像元所代表的硝态氮累积量Fnitrate(kg∙hm−2):

包气带不同深度(0～2 m、0～3 m、0～6 m、0～10 m、0～16 m、0～25 m、0～40 m和0～50 m)区域的农田(粮田或者菜地)面积Sm为:

则, 硝态氮在农田(粮田或者菜地)不同深度包气带区域总存储量Tm(10 kt)为:

同样地, 由华北平原不同区县农田的包气带埋深与面积, 统计得到对应区县的包气带硝态氮存储量。

1.4.3 不同埋深区域包气带硝态氮存储量与氮肥投入比值关系

NR为不同埋深区域包气带硝态氮存储量(Tm)与对应区域的氮肥投入(TNF)的比值关系(ratio of nitrate storage to nitrogen fertilizer input in vadose zone)。NR值反映了氮肥投入对华北平原基本农田包气带硝态氮残余的影响程度。计算如下:

1.4.4 地下水层的硝态氮淋失量

华北平原0～50 m不同埋深区域进入地下水层的硝态氮淋失量(NL, 10 kt), 反映了由地表至地下不同深度带中, 在氮肥施加条件下引起的硝态氮淋失程度。本试验中, 假定N Ri>N Rj(i、j分别表示由地表至地下的不同深度, 且i>j), 已知在深度j至i的含水层的区域面积与包气带深度为j的区域面积相同, 则包气带深度为j的区域范围的氮肥投入(T NFj)引起的进入2～50 m地下水层的硝态氮淋失总量, 可由以下公式计算得到:

2 结果与分析

2.1 华北平原氮肥投入变化

2.1.1 时间变化

华北平原42年(1978−2019年)的平均氮肥投入量在不同省份间有不同表现。河南省农田的年均氮肥投入最高, 达325 kg∙hm−2∙a−1。其次是江苏省与山东省, 年均氮肥投入分别为319 kg∙hm−2∙a−1和314 kg∙hm−2∙a−1。河北省与安徽省年均氮肥投入相对较小, 分别为277 kg∙hm−2∙a−1和269 kg∙hm−2∙a−1。各省份在1978−2019年的年均氮肥投入变化表现出先增长后减少的特点(图2)。1978−1998年期间氮肥投入呈持续增长, 这与该时段人们一味追求粮食高产有关。但是在1998−2019年间, 随着人们对氮肥利用效率认识水平的提高和对环境保护的重视, 氮肥的投入量有所下降。江苏省、山东省、河北省与安徽省的年均氮肥投入在1998−2019年呈波动下降趋势。河南省在1998−2014年呈波动变化, 在2014−2019年年均氮肥投入呈下降趋势。

图2 不同省份在华北平原耕地面积区域42年(1978—2019年)氮肥投入变化Fig.2 Changes of N fertilizer inputs in cultivated land area of the North China Plain during 42 years (1978−2019)

2.1.2 空间变化

1978−2019年华北平原农田氮肥总投入为6449万t, 粮田与菜地分别为5024万t和1425万t。不同区县农田氮肥总投入存在差异, 且区县范围粮田氮肥总投入是菜地的3～6倍(图3)。华北平原南部和东部的区县农田氮肥总投入较高, 粮田和菜地氮肥总投入分别在14万～59万t和4万～16万t。而其西部区县农田氮肥总投入相对较低, 粮田和菜地氮肥总投入分别在6万～30万t和1万～10万t之间。

图3 华北平原粮田(a)和菜地(b)不同区县42年(1978—2019年)氮肥总投入空间分布Fig.3 Spatial distribution of total N fertilizer input of grain (a) and vegetable (a) fields in different counties of the North China Plain from 1978 to 2019

华北平原地下水埋深为10～50 m的区县范围的农田1978−2019年氮肥总投入为7万～57万t, 平均氮肥投入为27万t。而在地下水埋深为2～6 m的区县范围上, 其农田42年(1978−2019年)氮肥总投入为18万～75万t。98个区县中有86%的氮肥总投入>30万t, 平均氮肥投入为43万t, 可能造成大量硝态氮淋失进入地下含水层[2]。

2.2 华北平原农田包气带硝态氮存储与分布

2.2.1 硝态氮存储

应用GIS结合取样结果计算得到华北平原农田包气带硝态氮总存储量为1854万t, 其中粮田和菜地包气带存储量分别为1453万t和401万t[1]。不同地下水埋深区的硝态氮分布如图4所示, 随着包气带深度的增加(图1), 粮田与菜地单位面积硝态氮存储量也随之增加。粮田与菜地最低单位面积硝态氮存储量分别为1061 kg∙hm−2和1283 kg∙hm−2; 而粮田与菜地的最高单位面积硝态氮存储量分别为2821 kg∙hm−2和3346 kg∙hm−2。在3 m、6 m、10 m、16 m、25 m和40 m的粮田地下水埋深区域, 单位面积硝态氮存储量分别为1125 kg∙hm−2、1255 kg∙hm−2、1591 kg∙hm−2、2118 kg∙hm−2、2137 kg∙hm−2和2183 kg∙hm−2; 在3 m、6 m、10 m、16 m、25 m和40 m的菜地地下水埋深区域, 单位面积硝态氮存储量分别为1800 kg∙hm−2、2080 kg∙hm−2、2100 kg∙hm−2、2622 kg∙hm−2、2828 kg∙hm−2和3014 kg∙hm−2。

图4 华北平原粮田(a)与菜地(b)不同包气带区域的平均硝态氮存储量Fig.4 Average nitrate storage of grain fields (a) and vegetable fields (b) in regions with different depths of vadose zones in the North China Plain

2.2.2 0～16 m农田包气带硝态氮空间分布

包气带不同层次的粮田与菜地硝态氮累积量空间分布明显不同(图5): 粮田包气带0～2 m硝态氮累积的高峰区主要分布在华北平原中西部区域(河北省与河南省), 包气带2～3 m硝态氮累积的高峰区出现在西部、中部及东部区域, 包气带3～10 m硝态氮累积量高峰区分布虽然有所变化, 但主要集中于华北平原的中西部及东部区域, 包气带10～16 m硝态氮累积量的高峰区则主要分布在西北部、东部区域和中西部的小块区域。菜地包气带0～2 m硝态氮累积的高峰区出现在中部及东部的山东半岛区域, 其0～2 m平均硝态氮含量是粮田的1.52倍; 包气带2～3 m硝态氮累积的高峰区分布于东部区域; 包气带3～5 m硝态氮累积的高峰区主要分布在中西部和东部区域;包气带5～10 m硝态氮累积的高峰区主要分布在东部区域; 包气带10～16 m硝态氮累积的高峰区则出现在西北部区域。粮田与菜地硝态氮累积量随着深度变化呈现出先增大后减小的趋势, 有85%的采样点累积峰出现在0～5 m深度。而>5 m深度的包气带区域, 硝态氮累积量随着包气带深度加深而减小, 在深层包气带中逐渐趋于稳定, 表明包气带厚度小于5 m的区域, 部分硝态氮已淋失进入地下水中。

图5 华北平原0～16 m各土壤层粮田与菜地硝态氮累积量空间分布Fig.5 Spatial distribution of nitrate accumulation in grain fields and vegetable fields in 0−16 m soil layer in the North China Plain

2.3 氮肥投入与包气带-地下含水层硝态氮总量

2.3.1 氮肥投入与包气带硝态氮存储

在华北平原(粮田与菜地)不同包气带深度(2～50 m)的区域, 不同区县的氮肥投入量(1978−2019年)与对应包气带存储量均呈正相关关系, 在粮田与菜地的相关系数R2分别为0.42～0.92和0.48～0.96(图6, 图7)。随着埋深的增加,R2值随之增大, 在包气带厚度>10 m的农田区, 其R2值均大于0.7。

图6 华北平原粮田在不同地下水埋深(2 m、3 m、6 m、10 m、16 m、25 m、40 m、50 m)区域的氮肥投入与硝态氮存储量关系Fig.6 Relationship between N fertilizer input and nitrate storage in grain fields with different depths of groundwater tables (2 m, 3 m, 6 m, 10 m, 16 m, 25 m, 40 m, 50 m) in the North China Plain

图7 华北平原菜地在不同地下水埋深(2 m、3 m、6 m、10 m、16 m、25 m、40 m、50 m)区域的氮肥投入与硝态氮存储量关系Fig.7 Relationship between N fertilizer input and nitrate storage in vegetable fields with different depths of groundwater tables(2 m, 3 m, 6 m, 10 m, 16 m, 25 m, 40 m, 50 m) in the North China Plain

为了进一步探究农田氮肥投入对包气带硝态氮存储量的影响程度, 本研究统计了不同埋深区域的县域氮肥投入与对应包气带硝态氮存储量的比值(NR)。结果显示随着深度的增加, NR值随之增大。粮田与菜地种植区域, NR值的范围分别为0.14～0.39和0.15～0.41 (表1)。表明在理想化条件下, 包气带深度>10 m、农田面积和土壤质地均相同, 氮肥投入水平越高, 包气带硝态氮存储总量越大。

表1 华北平原不同地下水埋深区域的硝态氮存储与氮肥投入比值(NR值为样本平均结果)Table 1 Ratio of nitrate storage to N fertilizer input at different regions with different depths of groundwater tables in the North China Plain (NR value is the average result of samples)

2.3.2 农田淋失进入地下水层的硝态氮

长期大量施肥, 导致华北平原农田投入硝态氮进入2 m以下地下水的淋失总量为875.21万t, 粮田与菜地区域淋失总量分别为675.65万t和199.56万t,分别占粮田与菜地42年(1978−2019年)氮肥总投入的13%和14% (表2)。在不同的含水层区域, 硝态氮淋失量不同。硝态氮单位面积淋失量最大为1189 kg∙hm−2, 出现在3～6 m含水层区域, 最小为59 kg∙hm−2,出现在40～50 m含水层区域(表2, 图8)。在华北平原县域范围, 农田硝态氮淋失量最大为7.84万～14.93万t, 主要分布在山东省、安徽省与河南省地下水埋深较浅(2～6 m)的区域; 农田硝态氮淋失量最小为0.07万～2.79万t, 主要分布在河北省地下水埋深较深(>25 m)的区域(图8)。表明厚包气带对硝态氮从包气带进入地下含水层具有重要缓冲作用, 而在地下水埋深较浅的区域更应该重视硝态氮的淋失造成的地下水污染。

图8 华北平原粮田(a)与菜地(b)进入2 m埋深以下地下水的平均硝态氮林失量Fig.8 Average nitrate leaching amount in grain fields (a) and vegetable fields (b) of the regions with groundwater table below 2 m of the North China Plain

表2 华北平原农田硝态氮进入2 m埋深以下地下水的淋失量Table 2 Amount of nitrate leaching from farmland into aquifer below the 2 m depth of groundwater table in the NCP

3 讨论

3.1 华北平原农田包气带硝态氮累积与存储

以往土壤采样调查结果主要分析比较剖面硝态氮累积情况, 却很少在区域范围上对硝态氮存储量进行估算[25-26]。许多证据表明, 储存在深层包气带中的硝态氮在全球氮循环中发挥重要作用[15-17,26]。因此量化包气带硝态氮的存储有利于从大尺度分析氮运输转化, 目前一种常用的全球尺度模型的方法是PCR-GLOBWB模型[27]。Turkeltaub等[27]基于Richards和ADE的完善方法以及PCR-GLOBWB模型方法, 分析比较了中国黄土高原区域采样调查结果与地下水补给通量、硝态氮储量的模拟结果, 指出全球模型方法高估了包气带硝态氮的存储。本研究基于实地采样和调查结果, 对华北平原农田包气带土壤硝态氮的存储总量进行了计算, 粮田区和蔬菜种植区包气带存储的硝态氮总量分别是1453万t和401万t[1]。Gao等[26]认为土地利用方式的改变对包气带硝态氮累积量有显著影响, 这与本研究蔬菜地硝态氮累积量高于粮田累积一致。包气带土壤剖面硝态氮累积分布的差异与土壤质地差异有关[28-29]。一般而言, 黏土层由于其粒径与孔隙度较小, 质地较细, 有利于硝态氮在土壤中的累积, 砂土则相反[29]。这与本研究中不同区域土壤剖面硝态氮累积峰分布规律一致: 河南民权粮田硝态氮累积峰出现在3～5 m深黏土层;封丘粮田区域硝态氮累积高峰区对应的土壤层以黏土和壤土为主; 滑县的粮田区域1～2 m深土壤层主要为砂土, 其硝态氮累积量较低, 仅为192 kg∙hm−2;曲周蔬菜种植区, 包气带1～2 m深层主要为砂土, 该层次的硝态氮累积量低于上层的黏土和下层壤土层。

3.2 包气带深度与农田硝态氮存储

农田包气带作为硝态氮重要的淋失通道, 其厚度可能影响到硝态氮存储、分布以及进入地下水的难易程度[9]。浅层包气带土壤硝态氮很容易淋失进入地下水中, 而深层包气带的较长路径则为硝态氮向地下含水层迁移提供了缓冲时间[9]。有研究认为在包气带深层缺氧环境中, 发生反硝化作用几率较高[30]; 另一部分研究认为由于深层包气带缺少碳源,很大程度上不会发生反硝化作用[31]。牛明芬等[32]研究辽宁省的设施蔬菜基地发现, 0～40 cm土壤硝态氮累积与土层深度呈现出一定的数量关系, 但是相关性较弱。袁利娟等[30]研究河北省正定与栾城的包气带硝态氮分布差异指出, 4 m以上的土壤硝态氮含量与深度无相关关系, 可能是受到包气带水的频繁垂向运移变化影响。作物根系埋深一般分布在浅层包气带(0～2 m), 这一包气带层是根系吸收、土壤矿化作用、挥发作用、微生物硝化与反硝化作用的活跃地带, 同时受到外界因子(气温、降水及人为活动)的干扰程度较高。浅层包气带土壤硝态氮累积规律根据地理条件的改变而有所区别, 深层包气带则更有利于研究硝态氮的存储规律。土壤硝态氮一旦被淋洗到根系吸收层以下, 则很难被作物吸收, 在降雨和灌溉作用下, 会向土壤更深层迁移[5,33], 包气带厚度越大, 存储空间越大, 硝态氮存储累积量越高。本研究发现区域硝态氮的累积分布基本符合这一规律,单位面积的硝态氮存储量与包气带深度呈正相关关系(粮田与菜地的R2分别为0.86和0.52)。

3.3 氮肥投入对农田硝态氮淋失与累积的影响

华北平原是中国粮食生产的重要基地, 拥有悠久的种植历史[22]。近十几年来华北平原农田区域的氮肥投入总量过高, 造成大量硝态氮残余在土壤中。有研究报道[2]在华北地区冬小麦-夏玉米轮作的农田类型中, 当氮投入量低于203 kg∙hm−2时, 淋洗在土壤中的硝态氮并不大; Zhang等[15]的研究表明180～196 kg∙hm−2的氮肥投入是玉米高产量和低硝态氮淋失的重要区间。河北栾城的长期定位试验表明, 年施氮量为400 kg(N)∙hm−2情景下, 小麦-玉米根层的硝态氮淋溶损失占肥料氮的11.8%～16.4%[1]。本研究突破根系吸收层的限制, 对多年氮肥投入与包气带硝态氮存储量进行线性拟合, 指出粮田与菜地的NR值范围分别为0.14～0.39和0.15～0.41。华北平原农业区县在追求高产的目标条件下, 氮肥的高投入导致了土壤硝态氮淋失进入地下含水层。已有研究指出华北平原区域的地下水硝态氮含量呈增长趋势[1]。本研究发现华北平原农田区, 淋失进入2～50 m地下含水层的硝态氮淋失总量为875.21万t, 山东省、安徽省与河南省地下水埋深较浅(2～6 m)区域的农田硝态氮淋失量较大, 而地下水埋深较深(>25 m)的河北省区域的农田硝态氮淋失量较小。进一步说明了厚包气带对硝态氮截留存储作用, 在地下水埋深较浅的区域更易造成硝态氮淋失, 因此在评价区域尺度硝态氮的累积与地下水安全问题时, 需将包气带深度这个参数考虑在内, 加强对地下水浅埋深区氮肥投入量的监控, 科学指导农民施肥和管理[34-36]。

4 结论

1)华北平原农田硝态氮累积存储分布与我国粮食主要种植区以及蔬菜主要种植区相对应, 不同作物种植区(粮田与菜地), 0～16 m包气带土壤剖面硝态氮含量分布存在差异。在2～50 m的埋深范围内,随着包气带深度的增加, 华北平原农田(粮田与菜地)单位面积硝态氮存储量也随之增加。

2)粮田与菜地的硝态氮存储量与氮肥投入的比值范围分别为0.14～0.39和0.15～0.41, 氮肥投入水平越高, 包气带硝态氮存储总量越大。在2 m、3 m、6 m、10 m、16 m、25 m、40 m和50 m深包气带,粮田包气带硝态氮存储量分别占氮肥投入量的14%、18%、26%、30%、33%、35%、38%和39%, 菜地包气带硝态氮存储量占氮肥投入量的15%、20%、28%、32%、34%、36%、40%和41%。

3)大量氮肥是引起农田关键带硝态氮贮存与淋失的主要原因。粮田与菜地进入2～50 m地下含水层的硝态氮淋失总量分别为675.65万t和199.56万t,分别占粮田与菜地氮肥总投入的13%和14%。