卢盛栋 李军霞 李芬 赵俊杰 靳泽辉 李莹 刘潇

(1. 山西省气象灾害防御技术中心，山西 太原 030012； 2.五台山气象站，山西 五台山 035515；3.山西省气象科学研究所，山西 太原 030002)

引言

平流层中的O3对人类起到一定的保护作用，但如果对流层中O3超标，就会对人类健康产生危害[1]。近年来，随着城市化进程的不断加快，人类活动、工业生产产生的氮氧化物经化学反应形成O3[2-7]，O3超标问题受到了广泛关注，特别在长三角、京津冀等地区，广大学者对O3污染研究起步较早，对该地区O3污染防治具有重要意义[8-12]。 太原作为华北地区重工业城市，三面环山，由北向南海拔逐渐降低，与京津冀及其他城市相比，太原特殊地形及特有的人为活动使得太原地区O3浓度的变化及其影响因子有其特殊性，且近几年盛夏期间，太原地区O3浓度有升高的趋势，O3污染已成为夏季常态化污染[13-14]。

近地面O3主要来自于平流层O3在合适的气象条件时向下输送，或是氮氧化物、一氧化碳、挥发性有机物等前体物在相应的气象条件下光化学反应生成[15-16]。因此，O3光化学反应速率、O3前体物、扩散传输是影响近地面O3浓度的3个主要因素，而光化学反应速率和扩散传输与气象条件密切相关[17-19]。关于O3浓度与气象条件的定量关系，广大学者多采用多元线性回归分析方法构建O3浓度与气象因子的关系模型[13,20]。

本文研究了太原市南部城区盛夏期间O3浓度变化特征及其影响因子的变化特征，深入分析O3超标时段各影响因子对O3浓度的影响，并利用神经网络方法构建了O3浓度与影响因子的关系模型，为局地O3治理提供科学依据。

1 资料与方法

1.1 研究区域介绍

太原位于山西省中部，晋中盆地北部，三面环山，北高南低。北部海拔高，风力较大利于污染物扩散，空气质量较好；南部与晋中市榆次区相连，城区逐渐向南扩容，且南部人口密度大，夏季臭氧污染较重。太原市内共6个行政区，只有小店区、尖草坪区建立了气象观测站。本文在研究O3浓度变化及影响因子时采用污染较大的小店区代表太原南部城区。

1.2 资料来源

所用2017—2019年6—8月太原市小店区O3质量浓度、NOx等O3前体物数据来源于山西省生态环境监测中心。O3-8 h为臭氧质量浓度日最大8 h滑动平均值。小店区同期气温、相对湿度、风速、太阳辐射逐小时气象观测数据，经质量控制去掉奇异值，数据由山西省气象信息中心提供。

1.3 方法简介

神经网络具有信号前向传递、误差反向传播的特点，在信号前向传递中，信号从输入层、隐含层到输出层逐层处理，如果得不到期望值，则进入反向传播，根据误差不断调整权值和阈值，使输出逼近期望值。利用神经网络构建O3浓度与各影响因子的关系模型。对模型检验主要用到TS评分、均方根误差(ERMS)、平均绝对误差(EMAP)，公式如下：

(1)

(2)

(3)

式(1)—式(3)中，NA代表预报正确样本数；NB代表空报样本数；NC代表漏报样本数；P、O分别代表模拟值、观测值；N代表检验样本个数。预报正确指预报等级与实况等级相同；空报指预报出现在等级内而实况没有出现在等级内；漏报指预报没有出现在等级内而实况出现在等级内。

2 结果分析

2.1 太原地区O3浓度变化特征

依据《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ633—2012)，O3-8 h大于160 μg·m-3为超标日[21]，本文统计了2017—2019年6—8月O3超标天数(图1)。结合表1可知，太原南部城区夏季O3超标天数集中在6—7月，8月较少，且除2017年O3污染是在7月最重之外(超标23 d，日O3-8 h平均浓度为182.52 μg·m-3)，2018年和2019年都在6月，超标天数分别为16 d、23 d，日O3-8 h平均浓度分别为165.63 μg·m-3、181.7 μg·m-3。2017年、2018年O3超标天数分别为55 d、39 d，2019年超标天数又有所增加，达59 d。

图1 2017—2019年夏季太原O3-8 h超标天数Fig.1 Variation of the number of days that the O3concentration within 8 h exceeds the limit during summer from 2017-2019 in Taiyuan

表1 2017—2019年夏季太原O3月平均浓度Table 1 Monthly average concentration of O3 during summer from 2017-2019 in Taiyuan μg·m-3

图2给出了2017—2019年6—8月O3浓度日变化均值情况，太原O3浓度日变化特征呈单峰型，在早上06:00(北京时，下同)前后O3浓度最低，之后随着太阳辐射不断增强，O3的前体物(NOX、CO)在光化学反应下形成O3，O3浓度逐渐升高，在15:00 前后达到峰值，之后随着气温降低、太阳辐射减弱，同时受近地面沉积作用影响，O3浓度逐渐降低。

图2 2017—2019年夏季太原O3浓度日变化Fig.2 Diurnal variations of O3 concentration during summer from 2017-2019 in Taiyuan

2.2 O3浓度影响因子分析

为进一步了解气象因子及前体物对O3浓度的影响，文章统计分析了2017—2019年夏季太原南部城区不同影响因子对O3浓度的影响，采用样本数据均为6174。

2.2.1 气温和太阳辐射

表2给出了不同温度条件下的O3浓度，由表2可知，随着气温的升高，O3超标率逐渐增大，气温发生频率多出现在20

表2 气温在不同范围内对O3浓度的影响Table 2 Effect of air temperature on ozone concentration in different ranges

图3 不同时段太阳辐射与O3的相关系数Fig.3 Variation of the correlation coefficient between radiation and ozone concentration

2.2.2 相对湿度

随着相对湿度的增大，O3平均浓度降低，超标率也逐渐下降，相对湿度对O3的影响为负相关(表3)。这与高湿条件下的多云或阴天有一定关联，因为云层可能挡住大部分太阳辐射，同时大气中的自由基OH、H2O能够迅速将O3分解为O2，降低了O3浓度。因此，相对湿度升高有利于O3浓度降低[22-23]。

表3 不同相对湿度对O3浓度的影响Table 3 Effect of relative humidity on ozone concentration in different ranges

2.2.3 降水

2017—2019年太原地区夏季出现降水时O3平均浓度为76 μg·m-3，无降水为106 μg·m-3。由表4可知，降水发生前，O3平均浓为81 μg·m-3，发生后降为72 μg·m-3。相关文献[23]也表明，降水对O3浓度影响显著。可能原因是出现降水时，云层较厚，云雨粒子散射和吸收了部分太阳辐射，加之降水有一定的湿清除作用，所以降水出现时O3浓度较低。相关研究也表明降水过程中太阳辐射减弱，相对湿度较大，可以迅速降低O3浓度。

表4 降水前后O3浓度的变化Table 4 Changes of O3 concentration before and after precipitation

2.2.4 气压

气压对O3浓度的影响主要表现为负相关，随着气压的升高，O3平均浓度逐渐降低，超标率下降(表5)。当气压升高时，多数伴随北方冷空气南下，气温降低，太阳辐射减弱，太原地区出现西北风，这些都有利于O3污染的扩散。这与黄俊等[26]气压对广州地区O3浓度的影响结论较为一致，即气压对O3浓度的影响表现为负相关关系。

表5 不同气压对O3浓度的影响Table 5 Effect of atmospheric pressure on O3concentration in different ranges

2.2.5 风向及风速

图4给出了2017—2019年6—8月不同风向下太原地区平均风速及O3浓度均值。太原地区出现西北风时有利于O3扩散，出现西南风时，O3容易超标，说明在太原西南地区的清徐县有O3前体物输送，这与冯新宇[14]研究风向对太原地区O3浓度的影响结论一致。相关研究也表明，风速风向对O3浓度影响复杂，不同城市不同季节风速对O3浓度的影响具有双重性，可能原因是较大风速可以促进平流层O3向近地面输送，使得下沉气流将高空气团带到地面，引起近地面O3浓度升高，但较大风速也能促进O3水平扩散，污染物不易聚集[26-27]。

风速单位为m·s-1；O3单位为μg·m-3图4 2017—2019年太原南部城区风玫瑰图(a)和不同风向下的O3浓度平均值(b)Fig.4 Wind rose maps of mean wind speeds (a) and O3 concentration (b) at different wind directions from 2017 to 2019 in the southern district of Taiyuan

2.2.6 前体物

近地面O3主要来自天然及工业排放的氮氧化物和挥发性有机物在一定的气象条件下光化学反应生成O3，为了探明太原地区O3前体物对O3的影响，本文统计分析了2017—2019年太原地区前体物与O3浓度的相关系数(表6)，NO2、CO 在2 h前对O3浓度影响明显，呈负相关关系，随着时间的临近影响更为显著，具有潜势效应，NO2的影响更为显著。夏季，气温较高，大气稳定性较差，在实时阶段，O3与NO2、CO显著负相关，说明前体物在光化学反应下生成O3。陆倩等[18]研究石家庄地区NO2、CO对O3的影响，夏季正相关，而太原地区为负相关，表现出地域性差异。

表6 O3与NO2、CO相关系数Table 6 Correlation coefficients of O3 concentration with NO2 and CO concentrations

2.3 O3浓度超标时段各影响因子的变化

为进一步分析气温、气压、相对湿度、风速、风向、太阳辐射、NO2、CO对O3浓度的影响，本文统计分析了2017—2019年夏季太原城区O3污染时段(O3浓度小时值>160 μg·m-3)的气象数据，并进行了平均处理(表7)，以了解O3污染时段前后各气象因子的综合变化情况，由于超标时段风向主要为西南风，因此表中风速所指风向为西南或偏南风。在O3污染发生时段，平均气温、风速较污染发生前后偏高，气压、相对湿度、NO2、CO较污染发生时段偏低，太阳辐射在污染发生前偏高，之后逐渐降低，说明在污染发生前，太阳辐射强烈，促使相关NO2、CO等前体物光化学反应生成O3，使得O3浓度升高，太阳辐射较O3污染发生具有提前效应。从各个气象因子在O3污染前后的变化情况看，气温、气压、相对湿度、风速、太阳辐射、NO2、CO对O3浓度变化影响显著。

表7 O3超标时段前后影响因子的变化Table 7 Change of influencing factors before and after the period of O3 concentration exceed the limit

经统计分析，92.17% 的O3污染发生时段集中在11:00—20:00(图略)，本文统计分析了2017—2019年6—8月发生在该时段内各气象因子的平均值。为了更方便直观比较O3浓度超标前后各气象因子的变化，文章对O3浓度超标前后各气象因子的平均值作如下标准化处理[9]：

标准化数据=(原始数据/平均值)×100

(4)

图5给出了O3污染前后各气象因子的标准化数据变化，O3超标伴随一系列影响因子的变化，气温、风速较同一时段年均值偏高，气压、相对湿度、NO2、CO较同一时段年均值偏低，且在污染发生时段更加明显，太阳辐射在污染发生前已剧烈，前2 h太阳辐射均值是同一时段年均值的145，前1 h达133，具有提前效应，污染时段有所减弱为115。在污染结束时，情况正好相反，气温、风速逐渐降低，气压、相对湿度、NO2、CO浓度升高，太阳辐射逐渐减弱。整个过程表明，气温、气压、相对湿度、风速、太阳辐射、NO2、CO对O3浓度变化影响显著。

图5 O3超标前后各影响因子的标准化数据Fig.5 Variation of the standardized data of influencing factors before and after the period of O3concentration exceed the limit

为进一步验证气温、太阳辐射、相对湿度、气压、降水、风向风速、NO2、CO对O3浓度的影响，选取2019年7月2日10—20时典型O3污染过程进行分析，其中10—17时风速为西南风，后转为西北风，各因子变化如图6。在7月2日10时O3浓度为147 μg·m-3，随着气温、太阳辐射、风速的增加，相对湿度、气压、NO2、CO浓度降低，O3浓度在14时达到最大值254 μg·m-3，此时NO2、CO浓度达到最低值，分别为12 μg·m-3、0.3 μg·m-3，风速达到西南风最大值4.7 m·s-1,相对湿度较低为24%，气温升高到34.5 ℃，此时气压降到918.9 hPa，太阳辐射达到3.17 MJ·m-2，且前2 h太阳辐射高达3.30 MJ·m-2，前1 h达到最大值3.38 MJ·m-2，辐射潜势效应明显。之后风速下降，NO2、CO浓度逐渐升高，虽气温缓慢升高在16时开始下降，相对湿度、气压缓慢下降后开始升高，太阳辐射继续降低，17时风速变为西北风，且风力增大，出现少量降水(图略)，在该日20时O3浓度降到133 μg·m-3。整个污染过程，风向风速、NO2、CO浓度与O3浓度变化基本保持一致或完全相反，气温、太阳辐射波峰及气压、相对湿度波谷与O3浓度波峰虽没有完全一致，但出现时间相差不大，表明这些影响因子对O3浓度影响显著。

图6 2019年7月2日10—20时太原地区O3浓度及影响因子太阳辐射(a)、气压和风速(b)、气温和相对湿度(c)、NO2和CO浓度(d)变化Fig.6 Variations of O3 concentration and its influencing factors such as solar radiation (a),pressure and wind speed (b),temperature and relative humidity (c),NO2 and CO concentrations (d)from 10:00 to 20:00 on July 2,2019,in Taiyuan

2.4 O3浓度与影响因子的关系模型

由以上分析可知，气温、相对湿度、风速、风向、气压、降水及NO2、CO浓度、前2 h以及前1 h太阳辐射、NO2、CO浓度对O3浓度影响显著，由陈培章等[17]研究得出前2 h及前1 h的O3浓度对实时O3浓度影响明显，本文分析了太原地区实际情况，相关系数分别高达0.81、0.93，呈强相关关系。因此，构建关系模型加入了前2 h及前1 h的O3浓度。

利用神经网络构建各影响因子与O3浓度关系模型，样本有效数据为5917，前4/5作为训练样本，后1/5作为模拟样本，一般隐含层设置10个节点数，增加隐含层节点数可以提高收敛精度，但节点数过多会出现过拟合现象导致识别样本能力下降。

由图7可见，模拟值与实况值变化基本一致。经检验，模拟结果相关系数高达0.96，均方根误差为8 μg·m-3，平均绝对误差为6%，以时段出现160 μg·m-3作为O3超标时段，O3超标预报的TS评分为0.95，说明神经网络模型具有较高的模拟预报能力，为太原地区局地O3浓度预报提供科学依据。

图7 O3浓度神经网络模型模拟期内模拟值与实况值对比Fig.7 Variation of the comparison results of simulated and observed O3 concentration during the simulation period with the neural network model

3 结论与讨论

(1) 2017—2019年太原O3超标天数分别为55 d、39 d、59 d，且污染天数主要集中在6月。O3浓度日变化特征呈单峰形式，在早上6时前后O3浓度最低，之后开始升高，在15时前后达到峰值，之后逐渐降低。

(2) 高温、强辐射、低湿、低压容易引起O3浓度升高；降水对O3浓度影响显著，表现为负相关系；风速风向对太原城区O3浓度具有双重影响，西南风有利于O3浓度升高，西北风有利于O3扩散。NO2、CO对O3浓度的影响表现为负相关关系，且NO2对其影响更加显著。

(3) O3浓度超标时，平均气温、风速、太阳辐射较同一时段年平均值偏高，平均相对湿度、气压、NO2、CO浓度低于同一时段年平均值。所选个例也表明，气温、相对湿度、太阳辐射、气压、降水、NO2、CO对O3浓度影响显著。

(4) 利用神经网络构建O3浓度与影响因子的关系模型，相关系数为0.96，均方根误差为8 μg·m-3，平均绝对误差为6%，TS评分为0.95。神经网络模型具有较强模拟预报能力，为该地区局地O3浓度预报及O3超标治理提供技术支撑和决策参考。