但扬彬,于瑞莲,卞雅慧,陈进生,胡恭任*

基于OMI数据的新冠疫情影响下福建省臭氧敏感性变化

但扬彬1,2,于瑞莲1*,卞雅慧2,陈进生2,胡恭任1**

(1.华侨大学化工学院,福建 厦门 361021；2.中国科学院城市环境研究所,福建 厦门 361021)

基于OMI卫星数据,利用臭氧敏感性指示剂法研究了福建省及其九地市在COVID-19疫情影响下不同时间阶段大气臭氧敏感性特征以及不同情景下敏感性的变化规律.结果表明,在疫情前,福建省的大气臭氧生成控制区面积占比情况为VOCS控制区占46.5%、协同控制区占25.0%、NO控制区占28.5%,以VOCs控制区为主,其中厦门市占比最高,南平市最低;在严控期,VOCS控制区占29.5%、协同控制区占21.1%、NO控制区面积占49.4%,以NO控制区为主,其中宁德市占比最高,莆田市最低;在平稳期,VOCS控制区占23.1%、协同控制区占29.1%、NO控制区占47.8%,以NO控制区为主,其中南平市占比最高,厦门市最低.与疫情前相比,严控期厦门市VOCS控制区面积占比减少最多(38.1%)、最少的是三明市(7.9%);从转化结果来看,第一类城市包括莆田市、泉州市、厦门市,敏感区变化受前体物HCHO、NO2共同影响,而第二类城市主要受NO2柱浓度变化影响.因此,第一类城市臭氧调控更加复杂.

OMI卫星数据；COVID-19；臭氧生成敏感性；福建省

近年来臭氧污染事件频发,且具有区域性特征[1-2].臭氧污染会对人体健康产生危害[3-4],对植物造成影响而导致农作物减产[5-6].近地面臭氧是光化学反应生成的二次污染物,主要是由前体物氮氧化物(NO)与挥发性有机物(VOCS)在太阳辐射作用下生成[7].由于臭氧生成机制非常复杂,并与其前体物(NO、VOCs)呈现出非线性关系[8],因此控制单一前体物并不能有效控制臭氧污染.区域臭氧敏感性是通过分析臭氧与其前体物的敏感性关系来控制臭氧污染,因此,区域臭氧敏感性研究对当地臭氧污染防控具有重要科学意义.

目前,对于近地面臭氧敏感性的研究方法主要有敏感性测试法、源示踪法和指示剂法[9].敏感性测试法通过调整模型输入参数,输出不同排放场景下臭氧浓度变化,从而判定前体物的敏感性大小[10].王雪松等[11]利用空气质量模型与臭氧源识别技术结合的源示踪法分析了北京地区O3污染的来源.指示剂法是根据观测得到的光化学反应中某些中间体或产物的比值,以特定阈值为判定标准,来判断区域所需控制前体物[12].Sillman等[13]首次提出将生成速率(H2O2)/(HNO3)作为指示剂判定O3生成敏感性.随后,使用模型研究了众多指示剂区别臭氧控制区的适用范围,结果表明,(H2O2)/(HNO3)适用范围最广[14].然而,H2O2、HNO3不易监测,数据难于获取.基于臭氧监测仪(OMI)卫星数据获得的指示剂(NO2、HCHO)具有时间和空间连续性好、监测范围广、人为干扰小的优点,已被广泛应用于臭氧敏感性分析研究中.武卫玲等[15]利用OMI卫星数据探究了2005～2016年6～9月京津冀及周边地区夏季的臭氧敏感性.庄立跃等[16]利用OMI卫星数据和MODIS土地覆盖分类产品,研究了珠江三角洲地区2005～ 2016年不同土地利用类型臭氧敏感性的时空变化特征,发现VOCS控制区、NO控制区和协同控制区分别集中在珠江三角洲中部、珠江三角洲边缘地带与前两者控制区之间;发达区主要为VOCS/协同控制区,较发达区主要为协同控制区,欠发达区为NO控制区.单源源等[17]利用OMI卫星数据分析了我国2005～2014年中东部地区O3控制区空间分布特征,发现鲁豫晋、京津冀、长江三角洲及珠江三角洲地区中心城市属于VOCS控制区,周围城市属协同控制区,其他地区属于NO控制区.目前,基于卫星数据的近地面臭氧敏感性研究大多数以月甚至年为时间尺度单元,缺乏高时间分辨率的数据分析.然而,引起区域臭氧前体物(NO、VOCs)浓度变化的因素众多,且具有突发性、持续时间短的特性,选用月,甚至年的平均数据并不能较好的展现臭氧敏感性的变化.同时,对重大事件影响下的臭氧敏感性变化规律的研究较少.因此,本文基于OMI数据中的NO2与HCHO数据产品,以周尺度为时间分辨率,研究COVID-19疫情影响下福建省近地面臭氧敏感性变化规律,以期为重大事件影响下的区域大气臭氧综合防控提供参考.

1 数据与方法

1.1 数据来源

OMI是搭载在Aura卫星上的一颗传感器.该传感器由荷兰、芬兰及NASA联合研制.OMI是用于天地扫描的紫外-可见光波段成像光谱仪,其主要目的是对臭氧层、空气质量和气候变化进行观测和研究.Aura过境时间一般在当地时间13:40～13:50,围绕地球一圈约为100min左右,轨道高度约705km[18],波段范围为270～500nm,光谱分辨率为0.5nm,星下点分辨率为13km´24km,地面扫描幅宽为2600km,扫描视场角度为114°[19],可测量包括O3、NO2、SO2、HCHO柱浓度和O3廓线及气溶胶、云、表面紫外辐射等在内的多种数据[20].

本文所使用的对流层NO2与HCHO柱浓度数据为2019年12月1日～2020年4月30日的每日数据,数据由比利时太空高层大气研究所(BIRA-IASB)反演,并发布在NASA官网上的GESDISC (https: //disc.gsfc.nasa.gov/).对流层NO2与HCHO柱浓度数据均采用DOAS技术反演,在一定程度上消除了系统误差.社会经济数据与森林覆盖面积数据从各地市统计公报获得,来源于福建省统计局(http: //tjj.fujian.gov.cn/).气象数据来源于福建省生态云(http://fjaqi.fjemc.org.cn/).

1.2 数据处理方法

对流层NO2与HCHO柱浓度数据为NASA官网的OMI Level-3数据产品,数据格式为气象数据常用格式NetCDF.本文利用Python编写代码处理数据.本文基于经度、纬度、云量提取研究区域数据,考虑到边界处插值的影响,本文选取以研究区域最大经纬度为起始点构造矩形范围进行研究处理.云量以小于0.3时为有效数据提取.由于卫星在扫描监测时会存在扫描带间出现未扫描到的空白区域,即逐日数据可能存在缺失情况,因此本文以周为研究单位,利用7d平均柱浓度计算出周数据.OMI NO2柱浓度数据空间分辨率为0.25°×0.25°,OMI HCHO空间分辨率为0.1°×0.1°.综上,本文先利用Python进行数据筛选,清洗异常值得到有效逐日文件,再将有效逐日数据文件插值成统一大小网格单元的数据文件,并计算出周文件数据,最后利用指示剂法(FNR)计算臭氧敏感性[20].

指示剂法(FNR)计算公式如下:

式中:(HCHO)为行政区域内网格的HCHO平均柱浓度,单位为1015molec/cm2;(NO2)为行政区域内网格的NO2平均柱浓度,单位为1015molec/cm2;为两者比值,当<1时,认为臭氧生成处于VOCS控制区,对VOCS浓度变化更为敏感;当>2时,认为臭氧生成处于NO控制区,对NO浓度变化更为敏感;当1££2时,认为臭氧生成处于协同控制区[21].

1.3 研究区域及疫情影响

福建省(23°～29°N,115°～120°E)位于我国东南沿海,共有9个地市,9个地市沿海岸线方向大体可以分为2类:沿海城市,包括宁德市、福州市、莆田市、泉州市、厦门市和漳州市;内陆城市,包括南平市、三明市和龙岩市.

本文以经济较发达的福建省为例,划分了新型冠状病毒(COVID-19)疫情影响下的3个阶段,共计20周:疫情前(12月1日～1月21日,共计7周)、严控期(1月22日～3月14日,共计7周)、平稳期(3月15日～4月30日,共计6周),分析疫情前后不同阶段近地面臭氧敏感性变化规律.

2 结果与讨论

2.1 疫情影响下福建省O3敏感性时空变化

由图1可以看出,在疫情前FNR曲线基本处于1～2之间,均值为1.70,即臭氧敏感性以协同控制区为主.在疫情严控期,FNR曲线变为大部分处于2以上,均值为3.10,且幅度较大,严控期臭氧敏感性转变为以NO控制为主.从图1中NO2与HCHO柱浓度周均值可以看出,在严控期NO2浓度明显降低,其余阶段并无明显规律.在疫情前NO2柱浓度均值为4.31×1015molec/cm2,而严控期为2.26×1015molec/cm2,减少了47.6%.HCHO柱浓度在前两个阶段分别为5.54×1015, 4.84×1015molec/cm2,变化了12.6%.在整个研究期内,NO2柱浓度最大值出现在疫情前为5.29×1015molec/cm2,最小值出现在严控期为1.37× 1015molec/cm2;HCHO柱浓度最大值出现在平稳期8.40×1015molec/cm2,最小值出现在严控期为2.99× 1015molec/cm2.同时,由图2可知,相比疫情前温度、风速基本不变,维持在较低的水平分别为14.67℃、1.08m/s,而湿度有所增加.综上在严控期FNR值升高的原因:①由于疫情严格的限制措施,机动车排放大量减少,导致NO2的排放大量减少.相比NO2,HCHO柱浓度下降幅度较小,因此整体上FNR值升高.②在静稳、低温高湿的大气条件下,NO2容易聚集,同时大气中充足的水分能够加快对NO2的消除净化作用[22],致使NO2柱浓度降低.

图1 福建省FNR变化特征及臭氧前体物柱浓度时间变化

甲醛的排放可分为人为排放与自然排放两部分,其中在大城市以人为源为主,包括化工厂及建筑材料厂、化石燃料及生物质的未完全燃烧等,在自然条件好的地区以自然排放为主[23-24].在疫情平稳期, FNR曲线变化趋于平稳且均值为2.33,仍大于疫情前的均值,以NO控制为主.从严控期过渡到平稳期, NO2与HCHO柱浓度均有所上升(分别从2.26×1015, 4.84×1015molec/cm2增加为3.44×1015, 6.93× 1015molec/cm2,分别增加了52.2%和30.2%), NO2柱浓度的增加主要是由于限制措施解除,社会经济活动逐渐回升,排放增加导致.对于HCHO柱浓度,可以发现平稳期增加的幅度大于严控期降低的幅度.由图2可知,较前两阶段,平稳期的平均气温增幅最大达17.58℃.在高温环境下,植被排放的异戊二烯能更快的转化为HCHO[25],这可能是HCHO柱浓度在平稳期增幅较大的原因.然而整体上来看,相比HCHO柱浓度,NO2柱浓度增加的幅度更大,因此在平稳期FNR比值较严控期有所降低.

图2 福建省各阶段气象因子水平及平均线

如图3所示,在疫情前,福建省VOCS控制区主要分布在沿海城市,如宁德市南部、福州市南部、莆田市、泉州市、厦门市和漳州市东北部等地区;协同控制区主要分布在福建省中部地区,如三明市东部、南平市南部等地区;NO控制区主要集中在福建省西部地区及北部,如南平市北部、三明市及龙岩市的西部.Witte等[26]研究中涉及福建省敏感区分布,可以发现VOCS控制区、协同控制区分布在福建省沿海,而NO控制区分布在福建省中西部,与本文结果相似.在严控期,VOCS控制区面积快速缩小,而NO控制区面积相比疫情前有所扩大,主要分布在福建省中部及北部,如南平市及宁德市的大部分区域以及三明市、龙岩市的东部等地区;协同控制区以沿海城市为主,如福州市、泉州市以及厦门市和漳州市的东部区域.在平稳期,VOCS控制区面积急剧缩小,相比前两个阶段NO控制区面积达到最大;协同控制区主要集中在沿海城市.

2.2 福建省9个地市各阶段臭氧敏感区面积占比

由图4可知,在疫情前,福建省的大气臭氧敏感区面积占比情况为VOCS控制区占46.5%、协同控制区面积占25.0%、NO控制区面积占28.5%,即VOCS控制区面积最大.在疫情前的9个地市中,3个控制区(VOCs控制区、协同控制区、NO控制区)面积占比最大与最小的地市分别为厦门市(74.1%)与南平市(36.1%)、漳州市(30.0%)与泉州市(21.2%)以及南平市(39.3%)与厦门市(2.9%).人口密度是影响对流层NO2、HCHO排放的重要社会因素,植被覆盖面积与甲醛自然源排放相关[27-28].由图5可以看出,9个地市人口密度与森林覆盖面积呈相反的规律,其中厦门市人口密度最大,达2522.62 人/km2,而厦门市的森林覆盖面积是最小的,仅为0.08万km2,这将导致厦门市NO2排放大而HCHO排放小,从而导致(HCHO)/(NO2)比值始终较小,处于VOCS控制区.相反地,南平市的人口密度为9个地市最小仅为102.28人/km2,森林覆盖面积为9个地市最大达2.06万km2,这也导致了南平市以NO控制区为主,面积占比达39.3%.

在严控期,福建省的大气臭氧敏感区面积占比情况为VOCS控制区占29.5%、协同控制区面积占21.1%、NO控制区面积占49.4%;在严控期的9个地市中, 3个控制区面积占比最大与最小的地市分别为莆田市(43.9%)与宁德市(22.4%)、莆田市(33.9%)与宁德市(17.7%)以及宁德市(59.9%)与莆田市(22.3%).在平稳期的9个地市中, 3个控制区面积占比最大与最小的地市分别为厦门市(32.2%)与南平市(15.8%)、厦门市(65.3%)与南平市(23.1%)以及南平市(61.1%)与厦门市(2.5%).与疫情前类似,平稳期福建省的9个地市中,NO控制区面积占比最大的也为南平市,达61.1%,大于疫情前的南平市NO控制区面积,占比最小的是厦门市为0.3%.这主要是因为社会生产活动逐渐恢复,但仍未达到疫情前的水平.福建省的臭氧敏感区面积占比情况为VOCS控制区占23.1%、协同控制区面积占29.1%、NO控制区面积占47.8%.

2.3 福建省9个地市臭氧敏感区变化特征

针对疫情影响下福建省大气臭氧敏感区变化,本文从疫情前与严控期两个阶段,利用敏感区的面积占比变化情况来说明敏感区的变化特征.

图6 疫情前后臭氧敏感区面积占比变化量

从图6中可以看出,严控期福建省9个地市VOCS控制区的面积较疫情前都在减少,其中厦门市面积占比减少最大为38.1%,减少最小的是三明市为7.9%;在协同控制区部分,莆田市、泉州市及厦门市面积占比增加,其余6个市的面积占比减少;在NO控制区部分,9个地市面积占比皆为增加,其中厦门市增幅最大为28.4%,三明市、南平市、莆田市增幅较小(12%左右).

从控制区间相互转化结果来看,福建省9个地市可分为两类.如图6所示,第一类为莆田、泉州、厦门,可以看出这3个城市在疫情限制措施下, VOCS控制区既转化为协同控制区又转化为NO控制区.第二类为福州、宁德、漳州、南平、龙岩、三明,这6个城市的VOCS控制区并没有转化为协同控制区的部分,而是VOCS控制区与协同控制区共同转化为NO控制区.从FNR值上来看,造成上述差异的原因是由于第一类的3个城市较小的FNR值,且增加幅度偏小,导致出现1

图7 福建省九地市第二产业产值对比

3 结论

3.1 对流层NO2柱浓度在研究期的3个阶段呈现先降低后增加的趋势,HCHO柱浓度呈现先降低后增加的趋势.NO2柱浓度在疫情前出现最大值5.29×1015molec/cm2,最小值出现在严控期为1.37× 1015molec/cm2,HCHO柱浓度最大值出现在平稳期8.40×1015molec/cm2,最小值出现在严控期为2.99× 1015molec/cm2.

3.2 沿海城区与内陆城区在研究期内控制区变化存在差异.沿海城区(如宁德市南部、福州市南部、莆田市、泉州市、厦门市、和漳州市东北部)在疫情前主要为VOCs控制区,在严控期与平稳期主要为协同控制区,而内陆城区在疫情前主要为协同控制区,在后两阶段都以NO控制区为主.

3.3 在9个地市中,VOCs控制区在研究期内3个阶段面积占比最大的依次是厦门市、莆田市、厦门市(分别为74.1%、43.9%、32.2%);协同控制区占比最大的分别是漳州市、莆田市、厦门市(分别为30.0%、43.8%、65.3%);NO控制区占比最大的依次是南平市、宁德市、南平市(39.3%、59.9%、61.1%).

3.4 在严控期-疫情前情景下,厦门市受疫情限制措施的影响最大,相比疫情前,严控期VOCS控制区面积占比减少38.1%.从控制区转化结果来看,第一类城市包括莆田市、泉州市、厦门市,敏感区变化受前体物HCHO、NO2共同影响,而第二类城市主要受NO2柱浓度变化影响.因此,第一类城市臭氧调控更加复杂.

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The change of atmospheric ozone formation sensitivity in Fujian Province based on OMI satellite data during the period of COVID-19.

DAN Yang-bin1,2, YU Rui-lian1*, BIAN Ya-hui2, CHEN Jin-sheng2, HU Gong-ren1**,

(1.College of Chemical Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China；2.Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China)., 2021,41(5)：2056～2063

Based on the OMI satellite data, the characteristics of atmospheric ozone sensitivity in Fujian province and its nice municipalities during the period of COVID-19 epidemic were assessed with HCHO and NO2vertical column densities as proxies for ozone sensitivity. The results showed that Fujian Province was dominated by VOCs-limited regime before the pandemic with the controlled area proportion of 46.5%. The other two regimes: NO-VOCs-limited regime and NO-limited regime, controlled 25.0% and 28.5% of the area, respectively. The area proportion controlled by VOXs-limited regime was highest in Xiamen and lowest in Nanping. During the period with strict pandemic control policies, VOXs-limited regime, NO-VOCs-limited regime and NO-limited regime controlled 29.5%, 21.1%, and 49.4% of the area, respectively. The area proportion controlled by NO-limited regime was highest in Ningde and lowest in Putian. During the stable period, VOXs-limited regime, NO-VOCs-limited regime and NO-limited regime controlled 23.1%, 29.1%, and 47.8% of the area, respectively. NO-limited regime was the dominant regime with highest area proportion controlled in Nanping and lowest area proportion in Xiamen. Compared with the before pandemic period, the area proportion of Xiamen controlled by VOCs-limited regime was obviously reduced (38.1% less) during the period with strict control policies, and the lowest reduction was in Sanming with a moderate decrease of 7.9%. According to the conversion results, Putian, Quanzhou, and Xiamen were categorized into the first city group where changes in ozone sensitivity were jointly influenced by its precursors including formaldehyde (HCHO) and nitrogen dioxide (NO2), while other cities could be categorized into the second group where ozone sensitivities were mainly affected by NO2column concentrations. Therefore, effective strategies for ozone reduction would be more complex in the first group of cities.

OMI satellite data；COVID-19；ozone formationsensitivity；Fujian Province

X513

A

1000-6923(2021)05-2056-08

但扬彬(1993-),男,江西九江市人,华侨大学硕士研究生,主要研究方向为大气污染控制及来源解析.发表论文1篇.

2020-09-30

国家自然科学基金资助项目(21477042);2015环境地球化学国家重点实验室开放基金项目(SKLEG2015901);华侨大学研究生科研创新能力培育计划资助项目

* 责任作者, 于瑞莲, 教授, ruiliany@hqu.edu.cn; 胡恭任, 教授, grhu@hqu.edu.cn