蒋 宝,孙成一,白画画,陈 雪,何万清,聂 磊,石爱军,李国傲

油烟净化器对餐饮VOCs排放和光化学特征的影响

蒋 宝,孙成一,白画画,陈 雪,何万清,聂 磊,石爱军,李国傲*

(北京市环境保护科学研究院,国家城市环境污染控制工程技术研究中心,城市大气挥发性有机物污染防治技术与应用北京市重点实验室,北京 100037)

选取了北京市21家餐饮企业,检测了净化器前端和后端的挥发性有机污染物(VOCs)的浓度水平,经油烟净化器净化后,烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物类污染物的排放平均浓度分别为(714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58 ), (374.72 ± 57.48)和(174.93 ± 55.19)µg/m3,烯烃类污染物中仅对四氯乙烯有明显的浓度降低效果.根据净化器对VOCs污染物的去除效果,有35.7%的净化器净化效率为负值.烯烃类污染物是餐饮油烟污染中臭氧生成的最重要的前体物,占总臭氧生成潜势的48.2% ～50.7%.苯系物成为餐饮业排放污染物中二次有机气溶胶(SOA)的主要前体物,占总SOA生成潜势的95%以上.

餐饮业；挥发性有机污染物；臭氧生成潜势；二次有机气溶胶

挥发性有机污染物(VOCs)是常温下以蒸汽形式存在于空气中的一类有机物,包括有毒有害有机物,同时包含了多种光化学臭氧生成和二次有机气溶胶(SOA)生成的重要前体物.有研究者相继在北京[1]、上海[2]、深圳[3]、南京[4-5]、成都[6]等多地区开展了大气挥发性有机污染物的研究工作.VOCs中的烷烃、烯烃、芳香烃等由于其氧化蒸汽压比还原蒸汽压低,可与大气中OH自由基、NO3自由基和O3发生氧化反应,在城市光化学烟雾形成过程中起着重要作用[7].

餐饮业大气污染物主要来自于烹饪过程中油脂、有机质的挥发、热氧化和热裂解[8],是一种气、液、固混合物,成分复杂,由于烹饪方式和条件导致其成分组成变异性较大.作为城市重要的低空排放污染源,餐饮源已经成为城市中有机颗粒物的重要来源[9],并且是大气中挥发性有机物和城市气溶胶的重要来源[10-11].在对上海餐饮企业的调查[12]中显示,烹饪过程中产生的VOCs主要以烷烃类(51.26 ±23.87)%和含氧VOCs类(24.33±11.69)%为主.Cheng等[10]比较了湘菜、鲁菜和家常菜的VOCs排放情况,发现烷烃分别占VOCs的61.3%、62.6%和50.5%.有研究表明,餐饮业颗粒物与油烟排放浓度强相关,但是与VOCs的排放浓度弱相关,因此,油烟与颗粒物能够达到协同净化达标,但是VOCs需要进行单独分析研究[13].

因此,确定餐饮源中影响空气质量的关键活性组分及其对臭氧生成的贡献,是解决餐饮业大气污染的核心问题之一.为了引导餐饮业采取有效措施控制餐饮业颗粒物及VOCs的排放,促进餐饮企业改造更换高效净化器及加装VOCs去除装置,2018年北京市发布的《餐饮业大气污染物排放标准》(DB 1488-2018)[14]中对油烟、颗粒物和非甲烷总烃(NMHC)这3项污染物排放限值进行了规定,其中“非甲烷总烃”是表征“挥发性有机物”的一种指标,但是,目前国内用于餐饮业的油烟净化器多针对其中的颗粒物和油烟进行净化,文献报道中对颗粒物和油烟的分析较多[13,15-17],对VOCs的净化效果停留在实验室阶段,对现场调查数据鲜有分析.

本研究基于2019年5月针对21家餐饮企业的大气污染物排放特征和油烟净化器净化效果调查,对VOCs污染物浓度及其油烟器对VOCs的去除效率进行了分析,并根据VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和气溶胶生成系数(FAC)对其臭氧和SOA前体物的生态风险进行了分析,以期为餐饮业净化器的总体效果提供现场数据支撑,为餐饮业大气污染评估提供科学参考.

1 材料与方法

1.1 污染物样品采集

本研究选取21家餐饮企业进行样品采集分析,并结合城市居民外出就餐习惯,选取午间11:30～ 13:30和晚间17:30～19:30的用餐高峰时段进行样品采集.

VOCs样品采集采用真空采样箱结合QC-2大气采样仪(北京市劳动保护科学研究所)进行采样,具体方法参考《固定污染源废气挥发性有机物的采样气袋法》(HJ 732-2014)[18]标准方法.采集断面位于油烟净化器前后端的平直烟道,在餐饮企业工况平稳条件下采集.以高纯氮气作为全程序空白样品.

1.2 样品测定

样品分析方法依据EPA TO-15[19]的方法采集和分析.样品采用气相色谱-质谱联用仪(安捷伦7890A-5975C)进行测定.标准气体:PAMS标气(57组分)、TO-15标气(65组分)和VOCs内标气(4组分)(Lindae Gas North America LLC),共计测定104种VOCs.大气冷阱预浓缩仪为ENTECH 7200,色谱柱为VF-624(60m´0.25mm´1.00µm),程序升温条件:离子源EI温度为230℃,四极杆温度为150℃,传输线温度为250℃,扫描方式为全扫描,扫描范围为30～300amu.冷阱预浓缩仪条件为:一级冷阱吸附温度:-40℃;二级冷阱吸附温度:-50℃;三级冷阱聚焦温度:-170℃;一级冷阱脱附温度:10℃;二级冷阱脱附温度:60℃;三级冷阱进样温度:80℃;进样时间:1.5min.以清洁采样袋中注入高纯氮气作为实验室空白,每10个样品或每批次(少于10个样品/批)分析1个平行样,平行样中VOCs含量相对偏差小于或等于30%,每24h分析一次校准曲线中间浓度点或者次高点,其测定结果与初始浓度值相对偏差保持小于或等于30%.

1.3 污染物OFP和SOA生成潜势估算

大气中VOCs是参与光氧化反应的重要化合物种类,也是对流层臭氧和SOA的重要前体物[8].随着化合物种类的不同,反应速率不同,对臭氧生成的影响也不同,本研究利用最大增量反应性(MIR)[20]分析评估各组分对臭氧生成的贡献,具体计算公式如下:

OFP =(VOC)´MIR(1)

式中:OFP为臭氧生成潜势,用以表达各化合物组分对臭氧生成的贡献,µg/m3;(VOC)表示挥发性有机污染物浓度, µg/m3;MIR为最大增量反应性, g O3/g VOC.

SOA是指VOCs与大气中的主要氧化剂(如OH自由基、NO3自由基和O3等)发生光化学反应后,经气-粒转化,凝结形成的亚微粒子,是细颗粒物的重要组成部分.本研究基于Grosjean等[21]的烟雾箱实验,采用气溶胶生成系数估算大气中的VOCs的SOA生成潜势.

具体计算公式如下:

SOAP= VOCs0´FAC(2)

SOAt= VOCst´FAC=VOCs0´(1-FVOCs)´FAC(3)

式中:SOAp表示SOA生成潜势, µg/m3;SOAt表示SOA生成量, µg/m3;VOCs0表示VOCs排放的初始浓度, µg/m3;FAC为SOA生成系数, g FAC/g VOC,由烟雾箱实验获得;VOCst表示VOCs经过氧化后的浓度, µg/m3;FVOCs表示VOCs中参与反应的百分比,%.具体数值如表1所示.

表1 本文中所使用的化合物的MIR、FAC和FVOCs值

注:“-”表示文章中没有相关数据,FVOCs表示VOCs物种参与反应的分数.

2 结果与讨论

2.1 油烟净化器对挥发性有机污染物浓度的影响

根据餐饮业排放污染物的化学组成,将主要的挥发性有机污染物分为烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物类4大类.21家餐饮企业的油烟净化器处理前后的挥发性有机污染物的现场调查排放情况如图1所示,实际应用过程中,VOCs的净化效果并不明显.经油烟净化器净化后,烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物类污染物的排放总浓度分别为(714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58), (374.72 ± 57.48)和(174.93 ± 55.19) µg/m3,其中烷烃类污染然的占比高达45%以上.

本研究涉及的餐饮业包括了川湘菜、家常菜、鲁菜和烧烤4大类,基本涵盖了本地餐饮业的主要类型,其中烧烤类餐饮企业由于食品制作过程中温度高,VOCs的排放也较高[13,22].如图1所示,在烷烃类污染物中,正己烷、环己烷、异丁烷、正戊烷、正丁烷和丙烷的排放浓度较高,在油烟净化器处理前平均浓度可达(442.72 ± 85.31) µg/m3,占烷烃类污染物总量的68.2%,在油烟净化器处理后的浓度可达(518.30 ± 205.98) µg/m3,其占比升至烷烃类污染物总量的72.5%.在烯烃类污染物中,油烟净化器处理前四氯乙烯占烯烃类污染总量的40.4%,经油烟净化器处理后,四氯乙烯的占比降至21.6%,有明显的净化效果,除四氯乙烯外,占比较高(49.5%～66.7%)的烯烃类污染物包括1-戊烯、1-己烯、反-2-丁烯、1,3-丁二烯和1-丁烯.在含氧VOCs类污染物中,乙酸乙酯、丙烯醛和丙酮3类的平均浓度可达到(284.09 ± 45.86) µg/m3,占含氧VOCs类污染物总量的75.8% ～ 86.7%.苯系物污染物中含量较高的是苯和甲苯,占苯系物总浓度的63.3% ～ 63.4%,但是净化器对两者的净化效果差异显著,经过净化器后,甲苯的浓度上升了56.6%,苯的浓度降低了38.1%.油烟净化器对大部分VOCs污染物浓度的影响不显著的主要原因可能是由于静电或高频静电去除技术占主导的净化器,在静电处理过程中产生的臭氧导致部分大分子化合物再次氧化断链成了“新增”的VOCs污染物.另外,采用吸附技术的净化器也会因长期吸附饱和,出现脱附现象,造成净化效率下降.

图1 油烟净化器前后4类挥发性有机污染物的排放浓度

2.2 油烟净化器的净化效率

挥发性有机污染物的排放与烹饪过程及其用品有密切关系,不同类型餐饮企业的污染物排放情况也有显著差异.且由于采样时段选择在餐饮业高峰时段,不同餐饮企业灶头数量不同,风机风量差异大,油烟在净化器中的停留时间也不同,另外,净化器的净化效率与净化器的使用周期和维护也有密切的关系,尤其是对高压静电的影响较大[23-24],部分餐饮企业的油烟净化器安装时间长,部分污染物已经在净化器中有所累积,因此导致最后油烟净化器的净化效果不显著,与净化器的工作原理的相关性也不显著.

根据单因素方差分析的结果,4类挥发性有机污染物在油烟净化器前后的排放浓度并无显著性降低(<0.05).对21家餐饮企业的烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物4类污染物的净化效果进行比较(图2),烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物污染物净化效率为负值的企业分别有9, 7, 7和7家,有30.1%的污染物的被净化效率为负值.尤其是烷烃类污染物,有42.9%的净化器对烷烃的净化效率为负值,可能由于静电处理过程中产生的臭氧导致部分大分子化合物再次氧化断链,或采用吸附技术的净化器因长期吸附饱和,出现脱附现象,导致净化后烷烃类污染物不降反升.

图2 21家餐饮企业4类挥发性有机污染物的净化器净化效率

2.3 臭氧生成潜势分析

根据Carter[20]实验获得的最大增量反应性(MIR)分析评估各组分对臭氧生成的贡献,如图3所示,烷烃类、烯烃类、含氧VOCs类和苯系物污染物净化前的臭氧生成潜势分别为12096.46, 39411.74, 7055.89和6972.29µg/m3;经过净化器后的臭氧生成潜势分别为13591.02, 48515.00, 7869.02和10368.93µg/m3,4类污染物在经过净化器后,臭氧生成潜势都有所上升,但并无显著性差异.其中,作为臭氧生成前体物的烯烃类污染物总浓度(3685.50～4165.27µg/m3)低于烷烃类污染物(12038.21～13290.98µg/m3),但是由于烯烃类物质的MIR较高(5.49～16.16),导致臭氧生成潜势较高,占总臭氧生成潜势的48.2%～50.7%,说明烯烃类污染物是餐饮油烟污染中臭氧生成的重要前体物之一.这与崔虎雄[25]和王倩等[26]在上海市区VOCs的臭氧生成潜势研究中的发现相一致,这与烯烃的化学性质有关,烯烃属于不饱和烃,化学性质比烷烃活泼,因此减少烯烃的排放可以作为控制臭氧前提物的重要途径[27].

内环表示净化前臭氧生成潜势;外环表示净化后臭氧生成潜势

烷烃中,污染浓度最高的正己烷、环己烷、异丁烷、正戊烷、正丁烷和丙烷是生成臭氧的重要物质,占烷烃臭氧生成潜势的80.7%～84.9%;烯烃中,作为臭氧前体物的浓度最高的反-2-丁烯、1-丁烯和1,3-丁二烯的臭氧生成潜势,占烯烃臭氧生成潜势的72.5%～81.1%;含氧VOCs类中,仅丙烯醛的臭氧生成潜势占含氧VOCs类臭氧生成潜势的68.4%～82.1%,且由于4-甲基-2-戊酮经过净化器后,浓度升高了130.56µg/m3,因此其臭氧生成潜势占比也显著上升了2%;在苯系物中,虽然苯的浓度(692.05～817.88µg/m3)要显著高于甲苯浓度(657.85～1365.06µg/m3),但是由于甲苯的MIR较高,成为苯系物中最主要的臭氧前体物,占苯系物臭氧生成潜势的37.8%～52.7%.

2.4 SOA生成潜势分析

虽然SOA的生成受温度、湿度、有机气溶胶质量等多种因素影响,用一个固定的FAC值来表示SOA的产率会出现较大的偏差,通过FAC计算得到的SOA生成潜势仍能给出大气有机物污染物形成SOA的趋势[26].由于在本研究中检测到的VOCs中仅有17种烷烃类和苯系物是SOA的前体物,因此,仅针对这17种化合物展开SOA生成潜势分析(图4).在17种SOA前体物中,有76.5%的化合物(13种)的SOA生成潜势经过净化器后有所下降,苯系物SOA生成潜势占总SOA生成潜势的95%以上,其中甲苯、苯和乙苯的净化前SOA生成潜势分别为4706.74, 3106.70和2061.38µg/m3,其中只有苯在净化后SOA生成潜势下降了38.1%至1922.35µg/m3.苯系物成为餐饮业排放污染物种SOA的主要前体物,这与之前刘俊等[1]在北京SOA生成潜势的日变化规律研究中的结果一致.在宝鸡市秋冬季大气VOCs的研究结果中,同样发现,含有3个及以下甲基的苯系物是SOA贡献最大的VOCs成分[27].广州夏季VOCs的研究中,也发现甲苯、二甲苯、乙苯等苯系物对SOA的贡献最大[28].

图4 净化前后17种化合物的SOA生成潜势及生成量变化

3 结论

3.1 餐饮业VOCs污染物排放浓度从大到小分别为烷烃类>含氧VOCs类>烯烃类>苯系物类,油烟净化器对烯烃类污染物占比最大的四氯乙烯有显著的净化效果,对苯系物中甲苯和苯的净化效果有显著性差异.

3.2净化器对VOCs污染物的臭氧生成潜势都有所上升,但并无显著性差异,烯烃类污染物是餐饮油烟污染中臭氧生成的重要前体物之一,占总臭氧生成潜势的48.2%～50.7%.

3.3 苯系物成为餐饮业排放污染物种SOA的主要前体物,占总SOA生成潜势的95%以上,其中甲苯、苯和乙苯的净化前SOA生成潜势分别为4706.74, 3106.70和2061.38µg/m3,且只有苯在净化后SOA生成潜势有所下降.

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Influence of fume purifier on VOCs emission characteristics and photochemical reaction of catering.

JIANG Bao, SUN Cheng-yi, BAI Hua-hua, CHEN Xue, HE Wan-qing, NIE Lei, SHI Ai-jun, LI Guo-ao*

(National Urban Environmental Pollution Control Engineering Research Center, Beijing Key Laboratory of Urban Atmospheric Volatile Organic Compounds Pollution Control and Application, Beijing Municipal Research Institute of Environmental Protection, Beijing 100037, China)., 2021,41(5)：2040～2047

21 restaurants in Beijing were selected to examine the concentrations of VOCs before and after fume purifiers. The results showed that the average concentrations of alkane, alkene, oxygenated volatile organic compounds (OVOCs) and benzene series were (714.62 ± 212.17), (264.88 ± 94.58), (374.72 ± 57.48) and (174.93 ± 55.19)µg/m3, respectively. Among alkene compounds, only the concentration of tetrachloroethylene significantly decreased after fume purifying. Interestingly, the VOC-removal efficiency for 35.7% of fume purifiers was negative. As the most important precursors of ozone, ozone formation potential (OFP) of alkene compounds counted for 48.2% ～ 50.7% of total OFP. Benzene series had become the most important precursor of secondary organic aerosol (SOA) in the restaurant emissions, accounting for more than 95% of the total SOA potential.

catering；volatile organic compounds (VOCs)；ozone formation potential (OFP)；secondary organic aerosol (SOA)

X511

A

1000-6923(2021)05-2040-08

蒋 宝(1988-),女,山东青州人,高级工程师,博士,主要从事环境污染风险评估与修复研究.发表论文9篇.

2020-09-24

国家重点研发计划(2017YFC0211504);北京市科技计划项目(Z171100004417029,Z181100005418015)

* 责任作者, 助理研究员, liguoao@cee.cn