龚海峰， 廖治祥， 彭 烨， 邱 值， 余 保， 张贤明， 柳云骐

(1.重庆工商大学 废油资源化技术与装备教育部工程研究中心，重庆 400067；2.重庆工商大学 制造装备机构设计与控制重庆市重点实验室，重庆 400067；3.中国石油大学(华东) 重质油国家重点实验室，山东 青岛 266580)

近年来，新兴发展的脉冲电场破乳法以其结构简单、破乳速率快、工作能耗低等优点，在油-水分离领域得到了广泛的应用[1-2]。Eow等[3-4]认为运用恰当的脉冲电场频率能够提高油液破乳脱水效率。Peng等[5]研究表明，脉冲电场能高效破乳的主要原因是，油中液滴在特定的脉冲频率范围内会发生剧烈伸缩变形的谐波共振，从而增大了相邻液滴碰撞几率，并减弱了液滴界面膜机械强度，致使聚结破乳得到有效强化。

然而，乳化油系统中的液滴粒径分布跨度大，有微米级小液滴，也有毫米级大液滴，从而导致液滴谐波共振频率的不统一和不确定。目前常用的恒定频率或复合双频脉冲电场无法覆盖乳化油中所有液滴的共振频率，削弱了破乳效果。Peng等[6]尝试手动调节的方式改变脉冲电场频率，以应对液滴粒径的不确定变化，但是手动调节电场频率只能覆盖油中部分液滴的谐振频率，且操作性差。景微娜等[7]通过研究指出混沌电场破乳是未来电脱水技术发展的方向，并首次将混沌信号引入原油电脱水的研究，提供了各种脉冲混沌信号的获取方法，基于线性振动理论建立了液滴变形动态模型，通过仿真获得了在高压脉冲电场脉冲低电平混沌、脉冲宽度混沌和脉冲幅值混沌下液滴的工作状态，为混沌脉冲电场脱水的研究提供了启发和指导。然而，该研究未充分考虑液滴振动变形的非线性及其混沌振动响应特性，存在一定的局限性。通过文献[8]发现，由频率混沌序列脉冲生成的高压电场，频率跨度极大，完全能够覆盖油中液滴的谐振频率。于是笔者提出运用定幅值、等脉宽、频率混沌的高压脉冲电场实现油中液滴的高效聚结，将着重从非线性动力学的角度，利用数值仿真考察油中液滴在混沌频率电场激励下的动力学行为，探究其变形规律及响应特征，为建立高效实用的脉冲电场破乳新方法奠定基础。

1 乳化液滴混沌电场振动动力学模型

1.1 混沌频率脉冲电场

Sushchik等[9-10]提出了一种混沌位置调制的方法，为构建等幅值、等脉宽、频率混沌的高压脉冲电场提供了思路。通过混沌位置调制将混沌序列引入电场的脉冲间隔，使其占空比混沌，从而实现频率混沌。笔者采用Logistic满映射[11]构造一维混沌序列，再将该序列映射到脉冲电场的低电平时段，通过DSP控制器编程模拟映射后的混沌信号，控制脉冲开关的通断实现混沌频率脉冲电场的发生。其混沌频率脉冲电场的发生电路等效模型及信号波形图如图1所示。

Q—Q-switching; C—Capacitance; R—Resistance; DSP—Digital signal processing图1 混沌频率脉冲电场发生电路及信号波形图Fig.1 Electric field generating circuit and signal waveform of chaotic frequency pulse

由图1可知，所有脉冲宽度为τ，幅值为E，使脉冲间隔tn在[Tl,Tu]内混沌,其中Tl为下限,Tu为上限。则通过调制映射后的脉冲间隔为

(1)

混沌频率脉冲电场可表示为

(2)

1.2 乳化液滴振动动力学模型

油中液滴在混沌频率脉冲电场激励下的变形振动会受到4个力的作用影响：一是液滴由自身质量产生的惯性力Fi；二是黏性油液对液滴变形产生的阻力Fr；三是由油-水界面张力产生的回复力Fh；四是混沌脉冲电场激励液滴振动变形的电场激励力Fe。则液滴在混沌电场激励下的变形振动过程中受力平衡方程[12]如式(3)所示。

Fi+Fr+Fh=Fe

(3)

设油中某液滴在静止状态下呈半径为R的圆球形，在混沌频率脉冲电场作用下发生伸缩振动，液滴始终呈长球形，其体积与几何中心保持不变。以液滴右半球为研究对象，在振动的某一瞬时，其长半轴为a，短半轴为b，将笛卡尔坐标系的坐标原点O建立在液滴的几何中心上，x轴方向与电场方向平行，y轴方向垂直于电场方向向上，z轴方向垂直于电场方向向外，其受力变形如图2所示。

图2 油中液滴右半球的受力变形示意图Fig.2 Stress deformation diagram of righthemisphere of droplet in oil

在该瞬时条件下，液滴半轴伸长量为δx=a-R，则液滴所受的惯性力Fi[13]如式(4)所示。

(4)

黏性油液对液滴振动变形的阻力Fr[14]如式(5)所示。

(5)

油-水界面膜的振动变形回复力Fh[7]如式(6)所示。

(6)

脉冲电场策动液滴振动变形的电场激励力Fe[15]为

(7)

联立式(2)～式(7)，可得油中液滴在混沌频率脉冲电场中的动力学模型表达式为

(8)

式中：c(t)=

2 仿真输出与方法

2.1 Simulink数学模型

2.2 初始条件

—Transfer function; Fcn—Function; A—Coefficient A; B—Coefficient B; G—Coefficient G; f(u)—Function expression图3 乳化油液滴混沌电场振动Simulink模型Fig.3 Simulink model of chaotic electric field vibration of emulsion droplet

3 数值实验与分析

3.1 实验条件

设在乳化油中有一半径R=0.6×10-3m的液滴，其密度ρ20=103kg/m3，并已知油的黏度μ20=47.2×10-3Pa·s，相对介电常数ε2=5，油-水界面张力γ= 5×10-3N/m，施加的混沌脉冲电场强度E=3×105V/m。

由式(1)、(2)可知，混沌脉冲电场的角频率范围主要受脉冲宽度τ和脉冲间隔上下限[Tu,Tl]的控制。脉宽τ的选取尤为关键，若τ取值过大，则会降低脉冲电场频率变化上限；若τ取值过小，则会使乳化液滴难以被充分极化拉伸。所以，在进行混沌电场仿真之前，先对脉宽τ的取值进行分析。

图4 不同脉冲角频率(ω)和占空比(D)下液滴的稳态响应幅值(χmax)Fig.4 Steady state response amplitude (χmax) of dropletunder different frequencies (ω) and duty cycles (D)

设初始混沌值a1=0.2、Tu=0.03 s、Tl=0.001 s，脉冲电场角频率ω控制在120～300 r/s之间时，脉冲电场强度幅值及频率变化如图5所示。

由图5可知，电场脉冲信号的幅值和脉宽均保持恒定且相等，脉冲间隔随时间不断迭代变化，使得脉冲电场的角频率在0～1 s内混沌迭代了29次，且在120～300 r/s之间呈混沌分布。

图5 脉冲电场强度(E)与脉冲角频率(ω)随时间变化曲线Fig.5 Curves of pulse electric field (E) and angle frequency (ω) vs time(a) E vs t; (b) ω vs t

3.2 响应分析

通过计算，得到在1 s内混沌频率脉冲电场中液滴的振动响应数值解，其液滴振幅与速度及各项受力曲线见图6。

由图7可知：在混沌电场作用下，乳化液滴每次伸缩振动周期与对应电场脉冲频率的持续时间相等，即液滴振动响应频率等于脉冲电场的频率。乳化液滴的振动在高频区出现幅值高峰，中低频区的幅值相对较低，且波动不大。在液滴的共振频率附近，未出现明显的共振现象。频率范围越大，τ值越小，响应幅值越低，但响应曲线的变化趋势是一致的。这是由于乳化液滴在电场中的振动受油液的阻力相对较大，自由振动不明显，主要受电场力的策动发生伸缩振动，其响应频率表现为与电场频率一致。实验采用的是等脉宽、定电场幅值的混沌频率脉冲电场，在高频区的低电平持续时间较短，液滴在同等时间内受电场力激励的次数较多，故出现较大振幅；而中低频区则反之，故振动相对稳定，但振幅不大。由于电场频率是混沌的，永不重复，液滴的振动是非稳态的，因此尚未在共振频率附近发现明显的共振现象。振动系统中的初始混沌值决定了电场频率的迭代变化，在未改变该值的情况下，响应曲线的变化趋势也是不变的。

3.3 混沌响应

脉冲电场作用下的油中液滴振动系统本身并非混沌系统，而是引入了混沌信号的非线性系统，系统输出是否混沌，需要对其进行混沌识别[17]。笔者采用定性和定量相结合的方法对乳化液滴在混沌频率脉冲电场中的混沌振动进行有效识别。

图6 液滴振动响应幅值与速度及各项受力变化的时间曲线Fig.6 Curves of response amplitude, velocity and various forces vs time(a) vs t; (b)′ vs t; (c) Fe vs t; (d) Fh vs t; (e) Fr vs t; (f) Fi vs t

3.3.1 定性识别

由图8可知，相轨迹是一个不封闭的曲线，曲线无穷缠绕、折叠、永不重复，在有界区域内往复运动，符合混沌振动的特征。由此可以判断乳化液滴在混沌电场中的振动为混沌振动。

3.3.2 定量识别

混沌运动的基本特点是运动对初始条件极为敏感[19]。在混沌运动中，2个非常靠近的初值所产生的轨道，会随时间的推移按指数方式分离，可以通过Lyapunov指数进行定量描述，若系统最大Lyapunov指数大于0，则可以判断混沌的存在[19]。所以，笔者选用最大Lyapunov指数来定量识别液滴的混沌振动。

首先采用C-C方法[20-21]确定仿真数据的最佳嵌入维数m和最佳时间延迟σ，再进行相空间重构，最后通过Wolf方法[22]对液滴振动响应进行最大Lyapunov指数的计算。

图7 2种脉宽下电场角频率(ω)和液滴振动响应幅值)随时间的变化曲线Fig.7 Curves of electric field angle frequency (ω) and value under two kinds of pulse width vs time(a) τ=0.01 s, ω vs t； (b) τ=0.01 s, vs t； (c) τ=0.005 s, ω vs t；(d) τ=0.005 s, vs t

图8 液滴振动相轨图Fig.8 Droplet vibration phase trajectory

(9)

最后通过wolf方法对Y(si)的相轨线进行演化计算来估计液滴振动响应时间序列的最大Lyapunov指数L。

(10)

计算得到液滴振动响应时间序列的最大Lyapunov指数L=0.0131>0。由此可以判定乳化液滴在混沌电场中的振动为混沌振动。

4 结 论

在脉冲电场中乳化液滴的非线性振动模型基础上，通过引入混沌信号，建立了乳化液滴在混沌频率脉冲电场中的振动动力学模型，通过数值仿真获得了液滴的振动响应结果，得出了以下结论：

(1)通过混沌脉冲位置调制的方法建立的乳化液滴混沌电场非线性振动动力学模型，能够准确地描述液滴在混沌频率脉冲电场中的振动响应情况。构建的Simulink模型能有效实现对乳化液滴振动系统的仿真分析。

图9 液滴振动时间序列的与Scor(f)随采样频率(f)的变化曲线 and Scor(f) of droplet vibration time series vs f

(2)乳化液滴的振动受脉冲宽度的影响较大，存在最佳脉宽，振动响应在高频区较为激烈，中低频区相对稳定，由于频率的混沌，液滴在共振频率附近的响应时间较短，未表现出明显的共振现象。

(3)乳化液滴的振动响应频率与混沌电场频率一致，振动相轨线有界，且无穷缠绕、永不重复，最大Lyapunov指数大于0，证明了乳化液滴在混沌频率脉冲电场中的振动是混沌振动，进一步表明了通过引入混沌信号能够使液滴振动系统产生混沌输出。

(4)混沌频率脉冲电场幅值和脉冲宽度为乳化液滴的振动提供初始动能，在脉冲宽度恒定的条件下，若幅值过小，提供给液滴振动系统的动能不足，则很难使液滴产生较为理想的振动变形量；幅值过高，会使液滴因动能过大而拉伸破裂，有悖于聚结破乳。因此，确定最佳破乳电场幅值将是下一步研究工作的重点。

符号说明：

a——振动液滴的长半轴轴长，m；

an——Logistic满映射第n次迭代后生成的混沌值；

an+1——Logistic满映射第n+1次迭代后生成的混沌值；

A、B、G——液滴振动方程各受力项常数；

b——振动液滴的短半轴轴长，m；

c(t)——混沌频率脉冲电场信号函数；

di——si时刻下两相轨小于规定值时的间距；

d′i——si时刻下两相轨大于规定值时的间距；

E——脉冲电场强度，V/m；

E(t)——混沌频率脉冲电场函数；

f——液滴振动时间序列的采样频率；

Fe——液滴振动受到的电场激励力，N；

Fh——液滴振动受到的回复力，N；

Fi——液滴振动惯性力，N；

Fr——液滴振动受到的油液阻力，N；

K——油液阻力系数；

lx——液滴内部电势函数；

L——最大的Lyapunov指数；

m——嵌入维数；

M——演化过程总的迭代次数，M=N-(m-1)σ；

N——时间序列长度；

R——液滴初始半径，m；

si——相轨线演化的第i个时刻；

sM——相轨线演化结束时刻；

s0——相轨线演化初始时刻；

t——时间，s；

tn——第n个脉冲间隔，s；

Tl——脉冲间隔下限，s；

Tu——脉冲间隔上限，s；

x——笛卡尔坐标系x轴；

y——笛卡尔坐标系y轴；

Y(si)——重构相空间；

z——笛卡尔坐标系z轴；

γ——界面张力，N/m；

δx——液滴长半轴伸长量，δx=a-R，m；

ε0——真空介电常数；

ε2——油液相对介电常数；

λ——液滴拉伸比，λ=a/b=(1+χ)-3/2；

μ20——油液20 ℃时的黏度，Pa·s；

ρ20——液滴20 ℃时的密度，kg/m3；

σ——时间延迟；

σw——嵌入窗，σw=(m-1)σ；

τ——脉冲宽度，s；

χmax——液滴振动稳态响应幅值；

ω——周期脉冲电场角频率，r/s；

ωi——第i次迭代后的电场角频率，r/s。