武晨瑜，韩乾翰，施政铭，郭 颖，张 菁，石建军

(东华大学 理学院，上海 201620)

介质阻挡放电适用于大气压条件下的非平衡放电，具有电子能量高、放电稳定，无需昂贵的真空设备等优势，在臭氧生成、污染控制、生物净化、薄膜沉积、激光、刻蚀等领域有着广泛的应用[1-4]。常见的介质阻挡放电，在千赫兹范围内由正弦电压源激励，并会在每半个周期的电压上升阶段产生一次放电，这限制了放电的稳定性及其产生的等离子体密度[5]。为提高放电稳定性，亚微秒级电压脉冲被用于脉冲介质阻挡放电，这将使得电压上升阶段和下降阶段分别发生一次放电。其中，上升沿放电由气体击穿引发，下降沿放电由上升沿放电产生并积累在介质板上的带电电荷引发[6]，并且上升沿放电对整个脉冲阶段的放电具有重要影响。文献[7]研究表明，通过脉冲放电产生一定数量氧原子的能耗仅为使用正弦电压达到相同效果能耗的8%，即脉冲放电的能量效率比用正弦电压激励的放电效率高。优化脉冲参数可进一步增强这种优势，进而产生更好的应用性能。然而，由于控制参数较多，比如电压幅值、重复频率、上升沿和下降沿时间等，脉冲介质阻挡放电具有复杂的动力学特征[8-12]。对于兆赫兹范围内的脉冲调制射频放电，当射频放电结束后，放电空间中的剩余等离子体粒子会对下一次放电产生重要影响[13]。文献[14]研究发现，在调制射频放电之前引入脉冲放电，从而组成级联放电时，脉冲放电可对调制射频放电起到辅助作用。进一步改变射频放电前的脉冲电压幅值，结果表明，脉冲电压越高，对调制射频起到的辉光辅助作用越强[15]。

为提高脉冲介质阻挡放电的能源效率，本文在脉冲放电前引入脉冲调制射频放电，从而组成级联放电，建立大气压氦气级联辉光放电的二维自洽流体数值模型，研究改变调制射频与脉冲施加时间间隔时，调制射频放电产生的等离子体粒子对脉冲上升沿放电特性的影响，讨论放电空间的电子密度、离子密度、电子温度和电场强度的变化情况。

1 理论模型

1.1 放电结构

研究的大气压氦气介质阻挡放电几何模型如图1所示。其中，极板长为7.0 mm，极板间放电间隙为2.5 mm，介质板为厚1.0 mm、相对介电常数9.0的陶瓷片，在介质板表面覆盖一层金属电极。此外，在上极板处的金属电极上施加频率为20 kHz、幅值为1 000 V、 持续时间为1 μs、脉冲电压的爬升时间与下降时间均为20 ns；在下极板处的金属电极上施加射频频率为13.56 MHz、调制频率为20 kHz、占空比为20%、幅值为500 V的脉冲调制射频电压。

1.2 二维自洽流体数值模型

参与大气压氦气条件下辉光放电的5种粒子的化学反应方程式、反应速率及反应所产生(或损耗)的能量如表1所示，其中，Te为电子温度，反应系数可通过求解玻尔兹曼方程得出[16-17]。

表1 粒子的反应方程、速率及损耗能量Table 1 Reaction equation, rate and energy loss of the particle

电子(e-)、氦离子(He+)、电离态的氦分子(He2+)、激发态氦原子(He*)以及激发态氦分子(He2*)的数密度可通过粒子连续性方程[18]求得，如式(1)～(3)所示。

(1)

(2)

(3)

式中：n和Γ分别为粒子数密度与粒子通量；S为特定粒子的产生项与损耗之和[19]；下标+、e和*分别代表正离子、电子和中性粒子；下标x、y分别代表二维自洽流体数值模型中轴向与径向的分量。粒子通量可由漂移扩散近似方程计算得出，如式(4)～(9)所示。

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：E为电场强度；D和μ分别为扩散系数和迁移率[20-23]。中性粒子不受电场作用，只存在扩散造成的通量。电场E可由式(10)计算得出。

(10)

式中：ε0为介电常数；e为电子电荷量；i代表第i种粒子(如电子、离子)。在两电极表面，y方向电子与离子的边界条件为

(11)

式中：下标p代表模型中考虑到的离子(He+和He2+)。二次电子发射系数γ设置为0.01[16]。电极表面的中性粒子、离子与激发态粒子的通量以漂移为主导[24]。对于模型中考虑的所有等离子体粒子，其在x方向具有相同的边界条件，如式(12)所示。

(12)

采用COMSOL Multiphysics 5.4软件中的含时瞬态求解器求解式(12)的方程组。

2 结果与分析

在脉冲放电之前引入一个持续时间为10 μs的调制射频放电，两种放电的时间间隔Δt分别设为2.5、 5.0、10.0和20.0 μs。Δt=20.0 μs时的大气压脉冲调制射频放电辅助脉冲放电的电流密度波形如图2所示。嵌图为Δt=2.5 μs和20.0 μs时的脉冲放电电流图。由图2可知，调制射频放电段达到稳定时，电流密度幅值为650 A/m2。当放电时间间隔为2.5 μs时，在脉冲放电的上升沿，电流密度出现了两个峰：12.61 μs处较小的峰是由位移电流所引起的[20]；12.72 μs处，电流密度幅值为420.2 A/m2的正向电流密度峰是由气体击穿导致的放电引起的。在脉冲放电的下降沿，由积累在介质板表面的电荷引起的反向电流密度峰值为 688.51 A/m2。增加放电的时间间隔至20.0 μs时，上升沿与下降沿放电的电流密度峰值分别为348.3、 707.69 A/m2。由此说明，随着射频与脉冲电压时间间隔的增加，脉冲上升沿放电的电流峰值明显减小。这是因为气体间隙中剩余等离子体密度会随时间的推迟而逐渐耗散，从而对脉冲放电的上升沿放电产生的影响会越来越小。

图2 电流密度波形图Fig.2 The waveform of current density

调制射频放电产生的活性等离子体粒子在放电结束后会随时间逐渐耗散。在射频放电段，电子被束缚在振荡的射频电场中，大量电子集中在气体间隙中间。调制射频放电结束后，气体间隙中间的电子密度随时间不断湮灭的同时，由于浓度梯度从空间高浓度区向低浓度区扩散，直至10 μs后，气体间隙中的电子密度降低，耗散速度减慢，电子密度的空间分布趋于均匀。

调制射频放电结束后20 μs内，电子密度在空间中随时间的演化过程以及在放电空间中求位置平均后的电子密度与离子(He+和He2+)密度耗散曲线如图3所示。由图3可知：于不同时刻开启脉冲放电时，电子密度在不同放电间隙的时空分布不同；在调制射频放电刚结束时，空间中带正电荷的平均离子密度比带负电荷的电子密度更多，这是因为在调制射频放电段，鞘层中积聚的离子比电子多，导致整个空间中的平均离子密度更高；在调制射频放电结束0～5 μs内，电子密度与离子密度仍在1017m-3的数量级，耗散速率较大，而10 μs后，电子与离子的耗散速率明显减慢。由此可见，在调制射频放电结束2.5、5.0、10.0和20.0 μs时开启脉冲电压，脉冲放电之前的初始粒子状态显然是不同的。

图3 射频放电结束后电子的时空分布及平均粒子密度耗散曲线Fig.3 Spatial profiles of electron density and dissipation curves of average particle density after RF discharge

图4(a)为Δt=2.5 μs时的电子密度时空演化图。由图4(a)可知，脉冲放电阶段，在电压上升沿与下降沿各有1次放电：在上升沿放电时，电子密度强度峰出现在下电极处(放电间隙为1.0 mm)，电子密度为4.6×1017m-3；而在下降沿放电时，上电极处(放电间隙为3.5 mm)电子密度为3.5×1017m-3。为更好地理解放电初始状态对脉冲放电的影响机制，图4(b)展示了不同时间间隔的脉冲放电阶段空间平均电子密度曲线。为便于分析，将不同时间间隔的脉冲电压开启时刻都定为0.1 μs，在1.1 μs时刻电压开始下降。由图4(b)可知，在脉冲上升沿放电阶段，平均电子密度出现2个峰值，且其出现的时间随Δt的增大而滞后，峰值随Δt的增大而减小，其中：第1个较小的峰由位移电流引起，与图2中上升沿放电第1个较小的电流密度峰对应；第2个较大的峰由气体击穿导致的上升沿放电引起，随Δt的增大，电子密度峰值分别出现在0.22、0.26、0.28和0.29 μs处，数值分别为1.47×1017、1.36×1017、1.32×1017和1.29×1017m-3，随后放电强度减小，平均电子密度逐渐降低，直至下降沿放电强度达到最大值时，再次出现电子密度峰。值得注意的是，不同时间间隔的上升沿放电前的初始电子密度不同，随Δt增大，其数值分别为2.18×1016、1.23×1016、6.80×1015和3.40×1015m-3。由此可见，初始电子密度的减小将导致上升沿放电电子密度达到最大值所需的时间增加、上升沿放电强度减小。

图4 脉冲放电阶段的电子密度时空演化和平均电子密度曲线Fig.4 Spatiotemporal evolution profile of electron density and average electron density curve at pulse discharge stage

不同时间间隔的平均离子(He+与He2+)密度曲线如图5所示。

图5 不同时间间隔的平均离子密度曲线Fig.5 Curves of average ion density at different time intervals

由图5可知，脉冲电压开启前，Δt=2.5、5.0、10.0和20.0 μs时，初始离子密度分别为4.18×1016、1.86×1016、0.75×1016和0.45×1016m-3，上升沿放电的离子密度最大值分别为1.45×1017、1.13×1017、0.98×1017和0.89×1017m-3。离子密度在上升沿与下降沿放电中各产生1个峰值，随时间间隔的增大，建立上升沿放电所需时间越长，离子密度峰值越小，而在下降沿放电时，离子密度相差不大。综合图4(b)与图5可知，脉冲调制射频放电结束后残留在空间的剩余活性等离子体粒子对脉冲放电产生的影响主要集中在上升沿放电。由此可知，更高的初始粒子密度能辅助建立更快、更强的脉冲上升沿放电，且初始状态对离子的影响更明显。

为更好地理解上升沿放电对初始状态的依赖性，图6(a)展示了Δt=2.5 μs时，上升沿电流密度峰值时刻电场强度、电子密度、离子密度与电子温度的关系。由图6(a)可知，在上升沿放电强度最大时，瞬时阴极(放电间隙为1.0 mm处)上方有一个厚度为0.25 mm的鞘层：鞘层内，离子密度峰值为7.53×1017m-3、电场强度最大值为20.52×105V/m、电子温度峰值为7.88 eV；鞘层外，电子密度峰值为4.6×1017m-3。由于电子和离子的质量不同，电子在电场中的迁移率远大于离子，故在瞬时阴极附近，电子向阳极运动，离子向相反方向迁移，阴极表面发射的二次电子也向阳极迁移，最终导致瞬时阴极区域电子、离子密度分布不匀，电场强度与电子温度也在此处出现峰值。

图6 上升沿电流密度峰值时刻电场强度、电子密度、离子密度与电子温度曲线Fig.6 Curves of electric field, electron density, ion density, and electron temperature at the time instant of the rising edge discharge

图6(b)为Δt=2.5、 5.0、 10.0和20.0 μs时上升沿电流密度峰值时刻电场强度、电子密度、离子密度与电子温度的变化趋势图。由图6(b)可知：当Δt≤5.0 μs时，粒子耗散处于空间高浓度耗散区，上升沿放电强度受Δt的影响更大；当Δt≥10.0 μs时，粒子耗散处于低浓度耗散区，Δt的增大对脉冲放电强度的影响不断减弱；随Δt的增大，电子密度、离子密度与电子温度均不同程度减小，电场强度幅值逐渐增加。这是因为：时间间隔越大，脉冲放电开始前，初始粒子密度越小，建立上升沿放电所需时间越长，放电强度受初始状态的影响而减弱；时间间隔越小，放电越剧烈，鞘层中的电子、离子的碰撞电离也越频繁，因此鞘层中的电子温度与粒子密度越高。上升沿放电强度越小，放电产生的粒子密度也就更低，被瞬时阴极捕获、吸附在介质表面的带电粒子越少，电荷之间产生的内建电场(与外加电方向相反)越小，从而导致总电场变大。

3 结 语

本文建立了大气压氦气调制射频辅助脉冲放电的二维自洽流体数值模型，研究了由调制射频放电产生的电子、离子(He+与He2+)在调制射频放电结束后对脉冲上升沿放电的影响，着重讨论了调制射频放电与脉冲放电的时间间隔不同时，脉冲上升沿放电强度对初始粒子密度的依赖性，结果表明：初始状态对脉冲上升沿放电影响较大；在调制射频放电段结束后，放电空间中电子和离子密度随时间减小；增大调制射频与脉冲的时间间隔时，脉冲放电开启时空间中初始粒子密度越低，脉冲上升沿放电建立得越慢，放电强度也越低。级联放电有助于提高放电空间中的初始粒子密度，从而提高脉冲介质阻挡放电的效率。