唐 晨,杨 平,3*,展鹏飞,何清华,赵光辉,YANG Hong,李 玲,徐 锦,仝 川,3**（.湿润亚热带生态-地理过程教育部重点实验室,福建 福州 30007；.福建师范大学地理科学学院,福建 福州 30007；3.福建师范大学,亚热带湿地研究中心,福建 福州 30007；.衡阳师范学院城市与旅游学院,湖南 衡阳 00；.Department of Geography and Environmental Science,University of Reading,Reading,RG6 6AB,UK）

氧化亚氮（N2O）是一种能长期存在的强效痕量温室气体,其对全球气候变暖和臭氧层破坏有着突出贡献[1-2].自工业革命以来,大气中N2O浓度已增加23%[3].因此近年来,水产养殖系统作为大气库 N2O的一个重要排放源而备受关注[4-6].

对于水产养殖系统水－气界面N2O通量的观测,多数研究采用悬浮箱方法[7-12]在野外进行直接测定[13-15],悬浮箱法具有原理简单、操作便捷、可控制程度高、测量精准等优点[16-17].然而,悬浮箱方法存在劳动成本过大、耗时过多和手动误差高等缺点,更多适用于小区域水面的短期观测,并不适合应用于跨区域间的大空间尺度水体 N2O通量的估算.相比之下,扩散模型法具有收集样品步骤简便、测定区域广阔、劳动成本及耗时小等优点,是应用于跨区域间大尺度水体 N2O排放通量估算较为理想测量方法.扩散模型法的主要工作原理是通过测定采样点水样和空气样品中溶存 N2O浓度,根据现场风速、水温等参数并结合Henry定律来计算野外环境下的水体实际溶存 N2O浓度,运用水－气界面气体分子扩散模型来估算N2O排放通量[18-19].

综合对比上述两种方法的优缺点可知,尽管扩散模型法具有应用于跨区域间大尺度养殖系统（如水产养殖塘）水体温室气体排放通量测定潜在优势,但该种方法和悬浮箱法的测定结果是否存在可比性知之甚少.此外,鲜有研究将现有常用的几种扩散模型法和悬浮箱法同时应用于养殖系统 N2O等温室气体排放通量的估算,进而来探讨可替代悬浮箱法测定技术的扩散模型法.据此,本文同时采用悬浮箱和6种扩散模型法对闽江河口区水产养殖塘养殖期间水－气界面 N2O排放通量进行同步观测,旨在评价其观测结果的差异性或可比性.研究结果可为今后开展大尺度背景下的河口区养殖塘 N2O排放通量观测研究时,选择可替代悬浮箱法的扩散模型法提供一定科学依据和理论基础.

1 材料与方法

1.1 研究区域概况

试验地点位于福建省闽江河口区鳝鱼滩湿地（26°00′36″～26°03′42″N,119°34′12″～119°40′40″E）,该湿地面积为 3120hm2,属中亚热带与南亚热带海洋性季风气候的过渡地带.该区域多年平均气温和降水量分别为 19.7℃和 1346mm[20],气候温暖湿润.湿地外围主要由沙滩和泥滩组成,优势湿地植物主要有土著种芦苇（Phragmites australis）、短叶茳芏（Cyperus malaccensis）以及大面积的外来入侵种互花米草（Spartina alterniflora）.2012年当地政府主要基于治理互花米草,同时兼顾鸟类栖息地和觅食地的目的,将一些潮汐沼泽湿地围垦为陆基水产养殖塘[21].这些养殖塘一般于5月底～6月初投放虾苗或鱼苗,至10月中下旬鱼虾被全部捕获,接着进入排水晒塘管理阶段[22].

1.2 实验样地概况

在研究区域随机选取3个养虾塘作为本研究实验观测样地（图1）.选取的虾塘面积介于1.25～1.4hm2,虾的品种为南美白对虾（Litopenaeus vannamei）,养殖密度介于 214.3～216尾/m2.池塘养殖水主要来源于河口潮水和大气降水[22],水深介于 0.7～1.5m,水体盐度介于（1.89‰±0.30‰）～（7.02‰± 1.13‰）.养殖期间,每天 07:00～08:00和 16:00～17:00向池塘投喂人工配合饲料,投喂量根据对虾生长阶段及摄食情况来设定[22].在每个养虾塘从塘岸向塘中心方向布设一条样带,样带上设定 5个点,用于气样、水样采集及环境指标观测.为方便样品采集以及避免采样过程中对水体的扰动,每个池塘需搭建一座长×宽为10m × 1m的木质栈桥.

图1 研究区域及采样养殖塘位置示意Fig.1 Sketch of study area and the sampling aquaculture ponds in the Min River Estuary

1.3 表层水体溶存N2O浓度的测试分析

鉴于养殖塘水深较浅,水体混合较好,其溶解性N2O浓度随水深变化不显著的情况,本研究对选取的养殖塘进行每月 2～3次表层（15cm 深）水样采集,共完成 15次样品采集活动.利用顶空平衡-气相色谱法完成对水体 N2O溶存浓度的测定分析[19,23].具体操作步骤如下:①在野外,用气密性注射器采集 55mL水样并立刻注入到气密性较好的 55mL顶空瓶中;②在室内,用气密性注射器向顶空瓶注入 20mL的高纯氮气（N2）（＞99.999%）,并用另一支气密性注射器从顶空瓶中抽出等体积水样;③在室温环境下,将顶空瓶放置于震荡器上剧烈振荡 25min,振荡后的顶空瓶放置于黑暗处静置15min;④待瓶内气-液两相达到平衡,用气密性注射器从顶空瓶中抽取5mL顶部空间气体,将其注入到 GC-2014气相色谱仪（岛津,Japan）测定 N2O浓度.水体溶解N2O浓度根据野外采样时的水温、盐度和顶空瓶顶部空间N2O浓度计算获得,详细计算方法参见Wang等[24]和杨平等[25]研究报道.

1.4 扩散模型法测定水-气界面N2O通量

水-气界面 N2O扩散通量（FD）的计算采用薄边界层扩散模型法（TBL）[19,23-24],其计算公式为:

式中:FD为水-气界面 N2O 扩散通量,μg/（m2·h）;kx为N2O气体传输速率,cm/h;CWater为表层水体N2O溶存浓度,μmol/L;CEq为野外原位环境下大气 N2O气体在水中的饱和浓度μmol/L.

气体传输速率kx是扩散模型法估算FD的重要参数.本文对kx的估算,考虑以下6种常用的数学模型经验公式:①“DMLM86模型”来自 Liss等[26]报道,见式（2）;②“DMW92a模型”来自 Wanninkhof[27]报道,见式（3）;③“DMRC01模型”来自 Raymond等[28]报道,见式（4）;④“DMCL98模型”来自 Cole 等[29]报道,见式（5）;⑤“DMMY95模型”来自 Macintyre 等[30]报道,见式（6）;⑥“DMCW03模型”来自 Crusius等[31]报道,见式（7）.

式中:U10为养殖塘水面上方10m高处的风速,m/s;SC为t℃下N2O气体的施密特（Schmidt）常数;x为风速相关系数,取 1/2,式（2）中,若 0＜U10≤3.6 时,x取 2/3.U10和SC可分别通过式（8）[32-33]和式（9）[27]计算获得:

式中:z为测量风速时的高度,m;Uz为 z高度风速大小,m/s;Cd10为10m时的阻力系数（取0.0013）;k为Von Karman 常数（取 0.41）.

1.5 悬浮箱法测定水-气界面N2O通量

采用悬浮箱+气相色谱法对养虾塘养殖期间水－气界面 N2O通量进行直接测定.悬浮箱主体由塑料材质构成,且箱体表面包有铝箔气泡膜;为增加箱体的稳定性及增大浮力,箱内周边贴有塑料泡沫;为平衡箱体内外压力,在箱上需安装一个通风管,侧面有气体采样口.根据《淡水水库温室气体监测导则》建议,气样采集前,先将箱口朝上,使得箱内充满空气;正式采样时,将采样箱箱口倒置在水面上.在45min内,每间隔15min用60mL带有三通阀的注射器从箱内抽取气体 50mL,共抽取4次,将抽取的气样立刻注射到100mL铝箔采样袋（大连德霖气体包装有限公司）中,遮光保存运回实验室.采集袋内的气样在48h内运用GC-2014气相色谱仪（岛津,Japan）完成 N2O 浓度的测定分析.通过下列公式计算水-气界面的N2O交换通量:

式中:FCs为悬浮箱技术测定的水-气界面N2O扩散通量,μg/（m2·h）;ρ为标准状态下 N2O 气体密度,mg/m3;V为悬浮箱箱内空气体积,m3;A为悬浮箱底部覆盖面积,m2;P和P0分别为采样点处的气压（hPa）和标准状态下气压（1013.25hPa）;T和T0分别为悬浮箱箱内的绝对温度（K）和标准状态下的空气绝对温度（273.15K）;dc/dt为箱内N2O气体浓度随单位时间的变化斜率.

1.6 环境变量观测与分析

与气样采集同步,利用 Sea-Bird II型采水器（Sea-bird Electronics,USA）采集每个样点表层 15cm深度的水样,并将水样分装到100mL白色聚乙烯塑料瓶.待水样装满样品瓶后,立刻向每个水样瓶注入0.2mL的饱和 HgCl2溶液,用于抑制水样中微生物的活性[34-35].采集的水样放置于保温箱中,低温遮光保存.在实验室,用孔径为 0.45μm 玻璃纤维滤膜过滤水样.过滤后的水样采用流动注射分析仪（SKALAR San++,Netherlands）测定其NO3--N和NH4+-N浓度.

采用便携式气象仪（Kestrel-3500,USA）原位测定距养殖塘水面以上 1.5m高度的气温、气压、风速等指标.采用 IQ150便携式 pH/水温计（IQ Scientific Instruments,USA）测定表层15cm深度水体pH值和温度.利用多参数水质监测仪（550A YSI,USA）和便携式盐度计（Eutech Instruments SALT 6+,USA）分别测定表层 15cm 深度的水体溶解氧（DO）浓度和盐度.

1.7 数据统计分析

利用 SPSS17.0统计软件包中单因素方差（One-Way ANOVA）分析法中的 LSD 法（Least Significant Difference test）检验不同扩散模型方法下的N2O气体传输速率kx、扩散模型法与悬浮箱法测得的水－气界面N2O扩散通量差异性.以P＜0.05作为差异性达到显著水平.使用SPSS 17.0中的Pearson相关分析法统计分析（1）水－气界面 N2O扩散通量与环境参数间的相关关系;（2）悬浮箱法与不同扩散模型法测得的水－气界面N2O扩散通量间的相关关系.以P＜0.05作为显著相关,P＜0.01作为极显著相关.文中所有原始数据处理和图制作分别采用Excel 2003和OriginPro 7.5来完成,文中误差线均为标准误.参考姚骁等[36]研究报道,本研究通过悬浮箱法（FCs）与不同扩散模型法（DMx）测得的水－气界面N2O扩散通量的比值α来表征两种方法测定结果的差异性,其计算公式为:

2 结果与分析

2.1 气象参数和水体溶存N2O浓度变化特征

如图2,研究期间,气温、气压和U10变化范围分别介于（20.4±0.1）～（32.8±0.4）℃、（998.7±0.2）～（1018.6±0.2）hPa 和（1.3±0.2）～（3.9±0.2）m/s,平均值分别为（20.4±0.1）℃、（1007.1±1.4）hPa 和（2.3±0.2）m/s.较高的气温和气压分别出现养殖中期（8～9月）和后期（10～11月）,但风速季节变化规律不明显.养殖塘表层水体溶存 N2O浓度在养殖期间的变化范围介于（5.1±0.1）～（17.1±3.5）nmol/L,均值为（9.1±0.8）nmol/L,显著较高的浓度值呈现在9月下旬～11月中旬.

图2 闽江口养殖塘养殖期间主要气象参数及表层水体溶存N2O浓度的变化特征Fig.2 Temporal variation in meteorological parameter and dissolved N2O concentration from the aquaculture ponds in the Min River Estuary during the aquaculture period

2.2 不同扩散模型方法下的N2O气体传输速率kx

图3为6种扩散模型法测得的养殖塘养殖期间水－气界面N2O传输速率kx时间变化特征.与风速变化特征相似,kx随时间变化呈现出较大的波动性,季节变化规律不显著.研究期间,模型 DMLM86、DMW92a、DMRC01、DMCL98、DMMY95和 DMCW03 测得的 kx变化范围分别介于（0.24±0.01）～（0.86±0.05）、（0.95±0.09）～（7.43±0.83）、（3.12±0.08）～（9.21±0.73）、（2.34±0.04）～（5.66±0.27）、（0.89±0.07）～（5.87±0.55）和（0.73±0.06）～（6.12±0.74）cm/h（图 3）.不同扩散模型法测得的kx按大小排序呈现以下特征:kRC01＞ kCL98＞kW92a＞ kMY95＞ kCW03＞ kLM86（表 1）.六种模型中,模型RC01测得的kx为其它5种模型kx的1.4～11.0倍.

图3 闽江口养殖塘养殖期间水－气界面N2O气体传输速率kx的变化特征Fig.3 Temporal variation in N2O transfer velocities from the aquaculture ponds in the Min River Estuary during the aquaculture period

表1 不同扩散模型法获得的养殖塘养殖期间水－气界面N2O气体传输速率kx及其扩散通量比较Table 1 Comparison of gas transfer velocity（kx）and diffusion flux of N2O across the water-atmosphere interface from aquaculture ponds based on different diffusion model methods

2.3 扩散模型法和悬浮箱法测定的水—气界面N2O扩散通量

图 4为扩散模型法和悬浮箱法测得的养殖塘养殖期间水－气界面N2O扩散通量时间变化特征.两种方法测得的养殖塘水－气界面 N2O扩散通量时间变化特征具有较好的一致性,均呈现出随时间推移“增加-降低-增加-降低”的双峰变化特征.研究期间,模型 DMLM86、DMW92a、DMRC01、DMCL98、DMMY95、DMCW03和悬浮箱法测得的 N2O扩散通量变化范围分别介于（0.38±0.05）～（1.50±0.43）、（1.91±0.30）～（10.48± 2.52）、（4.32±0.49）～（20.63±5.63）、（3.16±0.35）～（18.44±5.01）、（1.71±0.25）～（8.21±1.97）、（1.47±0.22）～（8.35±2.01）,（2.77±0.52）～（17.23±2.27）μg/（m2·h）.在结果上,不同扩散模型法之间测得的水－气界面N2O扩散通量存在差异性,其扩散通量按大小排序呈现以下特征:模型DMRC01＞模型 DMCL98＞模型 DMW92a＞模型 DMMY95＞模型 DMCW03＞模型 LM86（表 1）.悬浮箱法与扩散模型法测得的 N2O扩散通量亦存在一定差异性,表现为悬浮箱法测得的养殖塘 N2O平均通量为（6.63±0.96）μg/（m2·h）,略低于模型 RC01 的估算值,但高于其他5种模型的估算值（表1）.

图4 扩散模型法与悬浮箱法测定养殖塘养殖期间水-气界面N2O交换通量的变化特征Fig.4 Temporal variation in N2O diffusive fluxes measured with the floating chamber method and the gas transfer velocity model methods during the aquaculture period from the aquaculture shrimp ponds in the Min River Estuary

如图5所示,研究期间,悬浮箱法与模型DMLM86、DMW92a、DMRC01、DMCL98、DMMY95、DMCW03法测得的N2O扩散通量比值α的范围分别介于0.25～ 244.42、0.04～61.99、0.02～23.91、0.02～16.33、0.05～53.87 和0.05～63.66,均值分别为 13.65、3.69、1.19、1.62、3.57和3.88.从图5可知,悬浮箱法与模型LM86、W92a、RC01、CL98、MY95、CW03法测得的N2O扩散通量比值α落在0～2范围内的样本数占总样本数的比例分别为3.6%、68.0%、89.3%、81.8%、60.4%和48.9%,表明悬浮箱法与模型RC01法这两种方法测得的N2O扩散通量变幅较其他模型法相比变幅小.

图5 悬浮箱法与不同扩散模型法测得的养殖塘水－气界面N2O扩散通量的比值α频次分布图（n=225）Fig.5 Frequency distribution of α at the aquaculture shrimp ponds during the aquaculture period（n=225）

2.4 风速和温度对不同方法监测结果的影响

研究期间,U10变化范围介于 1.3～3.9m/s（图 2c）,将 α 值按 U10的变化分为＜1.5m/s、1.5～3.0m/s和＞3.0m/s三组数据（图6）.通过非参数检验K个独立样本法进行显著性检验分析,风速对 α值影响显著（P＜0.05;图6）,呈现出随着风速增大α值显著下降的趋势（图 6）.此外,由图 5 亦可知,U10＜1.5m/s和 U10介于 1.5～3.0m/s之间时,α值的分布较为分散;而当U10＞3.0m/s时,α值的分布较为集中.

图6 风速对不同方法监测养殖塘养殖期间水－气界面N2O交换通量的影响Fig.6 Influence of wind speed on N2O diffusive flux measured with the floating chamber method and the gas transfer velocity model methods from the aquaculture shrimp ponds in the Min River Estuary during the aquaculture period

研究期间,现场表层水汽温差变化范围介于-4.1～3.0 ℃,将其按＜-2℃、-2～0℃和＞0℃分为 3 组.检验分析表明,现场表层水汽温差对 α值亦会造成影响,绝大数情况下 α值在水汽温差介于-2～0℃时最小且分布趋于集中;而在水汽温差＞0℃时 α值最大且分布较分散（图7）.

图7 温度对不同方法监测养殖塘养殖期间水－气界面N2O交换通量的影响Fig.7 Influence of temperature on N2O diffusive flux measured with the floating chamber method and the gas transfer velocity model methods from the aquaculture shrimp ponds in the Min River Estuary during the aquaculture period

2.5 水—气界面N2O扩散通量与水环境变量的关系

Pearson相关分析结果显示,箱法与扩散模型法测得的养殖塘水—气界面N2O扩散通量分别与水体温度、N-NO3-和 N-NH4+浓度呈显著正相关关系（P＜0.05或P＜0.01,表2）,与水体DO浓度呈显著负相关关系（P＜0.05,表 2）.回归拟合方程结果显示,两种方法测得的养殖塘水—气界面N2O扩散通量分别与水体温度表现二阶多项式函数关系（表 2）,与水体N-NO3-和 N-NH4+浓度呈线性函数关系（表 2）,与水体DO浓度呈对数函数关系（表2）.

表2 河口区养殖塘水体温度、N-NO3-、N-NH4+、DO与水－气界面N2O扩散通量的相关性分析Table 2 Statistical analysis between the water temperature and the N2O fluxes across the water-air interface at the aquaculture shrimp ponds in the Min River Estuary during the aquaculture period

3 讨论

3.1 不同扩散模型法测定的养殖塘水-气界面N2O通量比较

不同扩散模型法的算法虽存在差异,但已有诸多的研究者将它们用于估算同一研究对象（湖泊、水库、河流或海洋）水－气界面CO2或CH4通量[37-41].对于水-气界面 N2O通量的估算亦有相关研究报道[19,42-44],但仍较薄弱,且不同扩散模型估算出的水体N2O扩散通量存在较大差异.本文通过对6种模型的估算结果比较,发现模型DMLM86估算的通量值最低,模型 RC01估算的通量值最高,其他 4种模型（DMCL98、DMW92a、DMMY95和 DMCW03）估算出的通量处于前2种模型之间（表1）.具体而言,应用模型RC01和CL98估算出的养殖塘水－气界面N2O平均释放通量分别大致是模型DMLM86的11.7倍和8.7倍,模型 DMWan92a、DMMY95与 DMCW03估算的平均通量大致是模型 LM86的 4～6倍.这些结果表明,不同扩散模型法在估算河口区水产养殖塘水－气界面N2O通量大小时亦存在不一致性.

根据式（1）可知,上述 6种扩散模型法估算水－气界面气体排放通量的关键步骤之一是测定气体传输速率kx通常这些模型中kx估算是基于特定水体环境的风况条件[44].例如,模型 DMCL98、DMMY95与DMCW03中 kx主要是基于面积较大、水深较深的湖泊环境条件建立起来的;模型DMRC01是在研究不同河流、河口时提出的一个依赖于风速和Sc（水的动力粘度）的 kx估算模型;模型 DMW92a是依据核试验释放的碳－14和自然碳－14向海洋水体环境中的长期输入速率提出的由 Sc和风速估算kx的扩散模型.这些扩散模型往往适合应用于与模型开发时相似的环境,但这样的实验环境并不能很好代表不同地区或不同气候、水文条件下的其他水体环境状况[19,25].此外,这些模型忽视了水体流速、水域形态、太阳辐射等因素对气体传输速率 kx变化的影响[41,44-45].相关研究表明,太阳辐射等外力作用诱发的水体对流混合可通过改变水体溶解气体在垂直方向的输送力度来影响 kx[46-48].因此,扩散模型在特定环境条件开发过程中固有的技术缺陷是造成不同模型法在估算同一研究对象水－气界面温室气体排放通量时存在较大差异性的主要原因[44].如何构建出一个适宜性广泛、与实际情况相符的多参数化扩散模型来精确估算水－气界面温室气体排放通量是今后相关研究的重要内容.

3.2 扩散模型法与悬浮箱法测定的养殖塘水－气界面N2O通量比较

已有文献报道,悬浮箱法测得的水-气界面温室气体通量通常要高于扩散模型法[13-14,38,49-50].本研究发现,模型DMRC01获得的N2O通量比浮箱法略偏高,其余5个扩散模型估算的结果均比浮箱法测得的值偏低（图4）.具体而言,模型RC01估算的N2O通量是悬浮箱法的 1.1 倍,模型 DMLM86、DMW92a、DMCL98、DMMY95和 DMCW03估算的通量值分别为悬浮箱法测定值的14%、78%、95%、68%和63%（表1）.这些结果表明,仅通过某一个模型来估算河口区养殖塘水－气界面 N2O扩散通量可能会高估或低估该种水体环境N2O的实际排放量.

由图 8频数分布可知,对于模型 DMLM86、DMW92a、DMRC01、DMCL98、DMMY95和 DMCW03 分别有 90%、78%、84%、85%、77%和 78%的数据所在的范围是 0.2～ 1.2、0.1～4.9、2.0～12.0、1.0～7.0、0.5～4.0、0.5～4.0μg/（m2·h）,84%的 FCs通量数据落在1.2～7.5μg/（m2·h）范围.该结果表明,相比模型 DMRC01和DMCL98,其他4种模型法和浮箱法测得的养殖塘水－气界面 N2O扩散通量偏差较大,且偏差分布范围较分散.此外,相关分析结果显示（图 9）,相比其它扩散模型法,悬浮箱法与模型DMRC01测得的N2O排放通量间的相关性系数r2最高.

图8 扩散模型法和悬浮箱法测定养殖塘养殖期间水-气界面N2O交换通量的频次分布图（n=225）Fig.8 Frequency distribution of N2O fluxes from the measurements with the FC method and TBL model methods at the aquaculture shrimp ponds in the Min River Estuary during the aquaculture period（n=225）

图9 扩散模型法和悬浮箱法测定N2O通量的对比Fig.9 Comparison of N2O fluxes measured with the FC method and TBL model methods

值得一提的是,虽然悬浮箱法与不同扩散模型法在测定河口区养殖塘水－气界面 N2O排放通量的数值大小上存在差异,但是两种方法在反映河口区养殖塘水－气界面 N2O排放时间变化规律性上具有较好的一致性（图4）.这一点可以从表2加以验证.由表2可见,无论是箱法还是不同的扩散模型法,其测得的水－气界面N2O均与N2O产生过程密切相关的主要水环境因素显著相关.具体而言,两种方法测得的通量值均与水体温度呈现出二阶多项式函数关系（R2=0.08～0.27,P＜0.05,表2）,与水体N-NO3-和N-NH4+浓度呈现线性函数关系（R2=0.29～0.75,P＜0.01,表 3;R2=0.36～0.54,P＜0.01;表 2）,与水体DO浓度呈现出对数函数关系（R2=0.11～0.22,P＜0.05,表2）.

尽管两个方法所获得的通量数据呈显著正相关（图 9）,但悬浮箱法所获得的通量数据离散性要高于绝大多数模型估算法（图8）.由图6和图7可知,瞬时风速和水汽温差均对两种方法获得的通量比值 α影响显著.总体趋势是当水汽温差介于-2～0℃时,随风速增加,两种方法差异逐渐减少,离散性亦逐渐降低.这一结果说明,在风速加大的环境条件下,悬浮箱法和扩散模型估算法测得的养殖塘水－气界面N2O通量趋于一致.但在风速相对较小环境条件下,两种方法测得的N2O通量离散性较大,不确定性较高,可比性较差.这一研究结果与姚骁等[36]对三峡库区澎溪河的研究报道相似.究其原因,主要与悬浮箱自身密闭效应对通量观测过程产生干扰有关[13,45,51].该干扰容易减弱气体的空间变化,造成诸多不确定因素,包括扰动水体改变气体浓度梯度、空气压力梯度、物质流动等;而扩散模型估算法并不受这些干扰影响[36].

尽管扩散模型法与悬浮箱法因原理及误差来源不同所获得的河口区养殖塘水－气界面 N2O扩散通量存在一定差异,但这两种方法仍是目前水体温室气体监测研究普遍采用的监测方法.基于各种扩散模型开发的环境条件、箱法技术与不同模型方法估算的N2O通量比较结果、河口区养殖塘所处环境特点（水浅、面积小以及风速易变性和不确定性）,本研究初步认为模型 DMRC01与悬浮箱法所获得的养殖塘水－气界面 N2O通量具有较好的可比性.因此,模型DMRC01可考虑作为今后开展我国东南沿海河口区水产养殖塘 N2O通量大尺度估算研究时替代悬浮箱法的技术.

4 结论

4.1 河口区养殖塘养殖期间水-气界面N2O排放通量大小随时间推移呈现出“增加-降低-增加-降低”的双峰变化特征.

4.2 不同扩散模型法估算出的养殖塘水－气界面N2O扩散通量存在差异性,其通量按大小排序呈现以下特征:模型 DMRC01＞模型DMCL98＞模型 DMW92a＞模型DMMY95＞模型DMCW03＞模型DMLM86.

4.3 相比其他几种模型方法（DMLM86、DMW92a、DMCL98、DMMY95和 DMCW03）,模型 RC01与悬浮箱法测得的养殖塘水－气界面 N2O通量相关性系数最高.