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成都冬季大气PM2.5元素组成特征及来源分析

2020-07-17郭佳灵李友平刘欢李敏刘漫琦

环境与发展 2020年6期
关键词:燃煤来源成都市

郭佳灵 李友平 刘欢 李敏 刘漫琦

摘要:为探讨成都市冬季大气PM2.5元素的污染特征及来源,于2010年和2018年冬季采集大气PM2.5样品,利用X射线荧光光谱法分析得到18种元素的含量,并运用富集因子法和主成分分析法分析其来源。结果表明:成都市冬季大气PM2.5质量浓度处于较高的污染水平,2010年和2018年冬季PM2.5质量浓度分别为225.5μg·m-3、115.3μg·m-3。2010年冬季成都元素质量浓度为21.2μg·m-3;而2018年PM2.5中元素质量浓度为15.0μg·m-3。富集因子分析表明,Sb、S、Cl、Zn、Pb、Cu等元素显著富集,成都2018年冬季PM2.5中Cl、Cu、Zn、Ba和Pb的富集程度较2010年有明显减轻。主成分分析表明,成都冬季PM2.5中元素的主要来源是燃煤和生物质燃烧、交通源、扬尘以及工业源。成都2018年冬季相对于2010年在PM2.5质量浓度以及PM2.5中的大部分元素富集程度都有一定程度的下降,但PM2.5污染水平依然较高。

关键词:PM2.5;元素;富集因子;主成分分析;成都

中图分类号:X513 文献标识码:A 文章编号:2095-672X(2020)06-0-04

DOI:10.16647/j.cnki.cn15-1369/X.2020.06.081

Characteristics and sources of inorganic elements in PM2.5 in winter of Chengdu

Guo Jialing,Li Youping,Liu Huan,Li Min,Liu Manqi

(College of Environmental Science and Engineering,China West Normal University,Nanchong Sichuan 637009,China)

Abstract:In order to investigate the pollution characteristics and sources of inorganic elements in winter atmospheric PM2.5 of Chengdu.PM2.5 samples were collected in winter of 2010 and 2018,and the mass concentration of elements in PM2.5 was determined by X-ray fluorescence spectrometry.The source of elements was analyzed by enrichment factor and principal component analysis.The results showed that the atmospheric PM2.5 concentration in Chengdu was at a high pollution level in winter.The mass concentration of PM2.5 in Chengdu in 2010 and 2018 was 225.5 and 115.3 μg·m-3.The mass concentration of elements in Chengdu was 21.2 μg·m-3 in winter of 2010 and 15.0μg·m-3 in PM2.5 of 2018.The enrichment factor analysis showed that Sb,S,Cl,Zn,Pb,Cu were heavily enriched. The enrichment degree of Cl,Cu,Zn,Ba and Pb in PM2.5 in winter 2018 of Chengdu was significantly lower than that in 2010 and there were still different degrees of enrichment.It showed that the main sources of PM2.5 in Chengdu were coal combustion and biomass combustion,traffic sources,dust lifting and industrial sources.Compared with the mass concentration of PM2.5 and most of the elements in 2010,they in 2018 decreased to a certain extent,but the level of PM2.5 pollution was still high.

Key words: PM2.5 ; Inorganic elements ; Enrichment factor ; Principal component analysis ; Chengdu

隨着我国经济高速发展,大气细颗粒物已经成为许多城市的首要污染物[1]。大气PM2.5不仅影响气候变化,降低大气能见度[2],还会损害人体健康[3]。其成分复杂以及比表面积小[4],易吸附各类对人体健康有害的污染物,如有毒元素Pb、Mn、Cd、Ni和V等 [5]。目前,国内对PM2.5中元素及其来源的相关研究主要集中在京津冀、长三角等城市群。徐静[6]等研究发现,北京城区 Pb、As、Zn、Ni、Cu 和郊区 Pb、As、Zn、Cr、Ni、Cu 金属元素来自人为活动,Cd 的单项污染物生态风险极强,Cu、Zn、Pb 的单项污染物生态风险较强。杨毅红[7]等对珠海市郊区研究发现区域性输送污染源、船舶源、燃煤和电子工业是PM2.5中重金属的主要来源。董世豪[8]等对扬州市研究发现,As主要来源于燃煤、机动车和扬尘;Co 主要来源于工业源;燃煤源对Pb的浓度贡献较高;工业源对 Ni、Cd 含量的贡献最高。Arruti[9]等对西班牙坎塔布里亚PM10和PM2.5中As、Ni、Cd、Pb、Ti、V、Mn、Cu、Mo和Hg元素研究发现,Ti、Ni、As、V来自本地背景源,Mn和Pb主要来自工业源。Owoade[10]等对尼日利亚伊夫-伊巴丹研究发现PM细颗粒的主要来源是焦煤(83%)、土壤(10%)、冶金工业(6%)和电子废物处理(1%)。Schwarz[11]等在中欧农村研究发现有机质占PM2.5质量的45%,二次气溶胶占质量的43%。

成都位于四川盆地西部,是我国西南地区的最大城市之一。成都属亚热带季风气候,日照时间短、降雨量少、湿度大,盆地地形导致逆温频繁,均不利于大气污染物的稀释及扩散转移。成都大气污染形势极其严峻,特殊的地理环境以及污染,导致成都已成为全国大气污染严重的地区之一[12]。本研究分别于2010年和2018年冬季在成都高原气象研究所设置采样点采集PM2.5样品,通过重量法测定PM2.5质量浓度及利用X射线荧光光谱法测定PM2.5中元素组成,探讨成都市冬季PM2.5中元素的污染特征及来源,并且对比分析2010年与2018年的差异以便了解不同年份PM2.5中元素的变化,以期为成都地区的大气污染控制、区域大气联防联控和人体健康保护提供科学依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集

采样地点位于成都市中国气象局成都高原气象研究所的办公楼楼顶,楼顶距离地面约20m,周围是居民居住区,周围5km无工业污染源,是较为典型的城市大气监测点。样品采集时间为2010年1月1~31日和2018年1月1~31日,利用Air metrics Mini Vol空气采样器(Air metrics Corp,USA)以及47 mm特氟龙滤膜采集PM2.5样品,采样流量为5.0 L·min-1,采样时长为23.5h,即当日9:00-次日8:30。采样期间,共采集到62个有效样品以及6个空白样品,空白样品在仪器装载滤膜不开机运行24h的情况下获取。采样前后需将滤膜放入恒温恒湿箱平衡至少24h后,再使用百万分之一电子天平(Mettler Toledo)进行称量。样品均放入冷冻柜(-4℃)中以待实验分析。

1.2 样品分析

本实验采用能量散射仪型X荧光光谱仪(ED- XRF)进行元素分析,共分析 Al、Si、Ca、Fe、Zn、Ti、Cr、Mn、Cu、Ba、Ni、Pb等18种元素。仪器中的X射线源为负载钆电极的X射线管,在加速电压为25~100kV,电流为0.5~24mA(最大功率600W)的条件下运行,每个样品分析30min。质控(QC)程序参照SRM(Standard Reference Materials)校准,使用NIST(National Institute of Standards &Technology)2783号标准物质进行质量控制。为保证测量准确度和精确度,通过在每8个样品分析中至少重复测定一个样品。

1.3 富集因子法

富集因子法是研究大气颗粒物中元素的富集程度,判断颗粒物中元素来源的方法[13]。富集因子(Enrichment Factor)的计算公式为:

(1)

式中,Ci为研究元素i的质量浓度(ng·m-3)或含量(mg·kg-1);Cr为参比元素的质量浓度(ng·m-3)或含量(mg·kg-1);(Ci/Cr)sample和(Ci/Cr)background分别为PM2.5样品和土壤中研究元素与參比元素的比值。本研究选取土壤中稳定且普遍存在的Fe作为参比元素,各元素的背景值取四川A层土壤平均值。通常认为[14],若EF≥10,则该元素主要来源是人为污染源;若1?EF≤10,该元素的来源是自然源和人为污染源;若EF≤1,则该元素的来源是地壳或土壤源。

2 结果与讨论

2.1 大气PM2.5质量浓度

采样期间成都市大气PM2.5质量浓度与国家标准和不同城市的比较结果如图2所示。成都2010年冬季PM2.5质量浓度变化范围为93.4~376.8μg·m-3,平均质量浓度为225.5± 73.2μg·m-3;2018年冬季采样期间PM2.5质量浓度变化范围分别为37.1~267.3μg·m-3,平均质量浓度为115.3 ± 55.3μg·m-3,2010年冬季PM2.5质量浓度是2018年的1.9倍。成都2018年冬季PM2.5质量浓度较2010年冬季有明显下降,但二者均超过二级标准,2010年冬季PM2.5质量浓度是标准的2.1倍,而2018年冬季PM2.5是标准的1.5倍。

由图3可知,2013~2108年成都[15]PM2.5总体呈逐年下降的趋势,2018年相对于2013年PM2.5下降47%。2013年国家开始实施《大气污染防治行动计划》[16],并且2018年成都实施蓝天保卫战计划以及PM2.5和臭氧的协同控制,实施压减燃煤、控车减油、清洁降尘等项目,因而使得成都2018年冬季的PM2.5质量浓度低于2010年。

与其他城市相比较,成都2010年冬季PM2.5质量浓度(225.5μg·m-3)高于重庆[17](113.1μg·m-3)、北京[18](130.5μg·m-3),远高于上海[19](65.4μg·m-3)、广州[20](66.2μg·m-3)、韩国大阜[21](46.5μg·m-3)和印度孟买[22](31.8μg·m-3)和美国纽约[23](11.4μg·m-3)等城市。成都2018年冬季PM2.5质量浓度(115.3μg·m-3)与北京、重庆大致差不多,高于上海、广州,远高于韩国大阜、印度孟买和美国纽约。因此,说明成都市冬季PM2.5质量浓度处于较高的污染水平。这与成都市特殊的地理条件相关,成都处于盆地中心,而盆地特殊静稳小风气象特征导致成都大气的环境容量相当有限,远小于扩散条件好的城市,成都冬季逆温天气较频繁,逆温层形成后,污染物只能在地面附近聚积而无法扩散,从而使污染加重[24-25]。

2.2 大气PM2.5中元素浓度特征

成都市2010和2018冬季大气PM2.5中18种元素以及与其他城市的对比见表1。由表1可知,成都2010年冬季PM2.5中18种元素质量浓度之和为21.2μg·m-3,占PM2.5的质量百分比的9.4%,元素质量大小排序依次Cl > K > Fe>S> Zn > Ca > Si > Na >Al > Pb > Mn > Mg > Ti > Cu > Ba > Cr > Ni > Sb。Cl、Fe、Si、S、Cl、Zn、Ca和K等8种元素是2010年PM2.5中最主要的元素,占元素总量的86.3%。2018年成都冬季PM2.5中18种元素质量浓度之和为15.0μg·m-3,占PM2.5的质量百分比的13.0%,元素质量浓度大小排序依次为S > Cl > K > Si > Fe > Ca > Al > Na > Mg > Zn > Ba > Pb > Ti > Mn > Sb > Cu > Cr > Ni。Si、S、Cl和K是2018年PM2.5中主要的元素,占元素总量的38.7%。

2018年成都冬季元素质量浓度较2010年下降6.2μg·m-3,PM2.5中Na、Al、Cl、K、Ca、Ti、Cr、Mn、Fe、Ni、Cu、Zn和Pb等13种元素较2010年冬季均有大幅度下降。这与重污染工业搬离成都市区、无铅汽油的使用和尾气排放标准的级别提高相关,成都在大力调整能源结构、城市能源清洁化中取得显著成效。元素质量浓度上升的有Mg、Si、S、Sb和Ba,Si和Mg主要来源建筑扬尘,S来源于燃煤燃烧[26]。成都2018年的尘土量远高于2010年,2018年成都的建筑工地及道路地铁的修建的数量较多;同时成都汽车保有量由2010年的49万辆上升到2018年的452万辆,汽车保有量居全国第二。

为进一步说明成都市冬季大气PM2.5中元素的污染水平,选取部分城市PM2.5中的元素与本研究进行对比分析,如表1所示。通过和4个城市对比发现,成都冬季元素中的Mn和Zn均高于上述四个城市,2010冬季成都的Mn分别是重庆[27]、北京[28]、上海[19]、广州[29]的3.7、3.4、3.6、7.4倍,Zn分别是6.6、6.4、5.1、3.9倍;2018冬季成都的Mn分别是重庆、北京、上海、广州的1.1、1.0、1.1、2.2倍,Zn分别是1.4、1.4、1.1、0.8倍。由此说明,成都市冬季大气PM2.5中元素质量浓度处于较高污染水平。

2.3 大气PM2.5中元素的富集特征

成都市冬季大气PM2.5中元素的富集因子计算结果见图4。由图4可知,2010年冬季元素S、Cl、K、Cr、Mn、Cu、Zn、Sb和Pb的EF值大于10,表明这些元素主要受人为污染影响。其中Cl的EF值为1 011,达到超富集;其次是S、Zn、Sb和Pb的EF值均在100~1 000之间,达到高度富集;K、Cr、Mn和Cu的EF值均值10~100之间,达到中度富集。这些元素的高度富集表明这些元素的主要来源是非地壳的,各种污染源排放导致其在周围空气中的负荷较大。元素Na、Mg、Al、Ca、Ti、Ba和Ni的EF值均在1~10之间;Si和Fe元素的EF值均小于1,这表明人为排放对这些元素的贡献可忽略不计。2018年冬季采样期间,元素S、Cl、Cu、Zn、Sb和Pb的EF值大于10,其中S、Cl、Sb和Pb的EF值均在100~1000之间,Cu、Zn和Pb的EF值在10~100之间;元素Na、Mg、K、Ca、Cr、Mg、Ba和Ni的EF值均在1~10之间,而Al、Si、Ti、Fe元素的EF值均小于1。成都2018年冬季大气PM2.5中Cl、Cu、Zn、Ba和Pb的富集程度雖较2010年冬季有明显减轻,但仍然存在不同程度的富集,尤其是Cl仍处于高度富集水平。

2.4 因子分析

应用统计软件SPSS 22.0对成都冬季大气PM2.5中的元素进行因子分析,以进一步了解成都冬季的不同来源的污染源对于PM2.5的贡献率,计算结果如表2所示。由表2可知,2010年以及2018年冬季因子分析分别提取4个主要因子,4类因子占总方差的80.4%、89.6%,基本可解释成都冬季PM2.5中各元素的主要来源。

2010年因子1中荷载较大的有Fe、K、Ti、Cl、Mn、Zn、Cu、Pb和Cr,K是生物质燃烧的标志[30],Zn、Cu、Pb的污染含量较高,来源于机动车机械磨损、汽油燃烧以及轮胎磨损[31],Cu与Cr来源于汽车尾气,Mn、Ti和Fe主要来源是汽车尾气和金属冶炼[32],主要是与成都的高汽车保有量有关,因此,因子1是交通源及生物质燃烧,贡献率为46.1%。因子2中荷载较大的元素有Ca和Al、S,Ca和Al是建筑水泥尘的标识元素[33],S来源于燃煤燃烧[34],因子2是燃煤和扬尘的混合源,贡献率为18.8%。因子3中Mg主要来源于建筑扬尘[35],因此因子3代表的是扬尘源,贡献率8.2%。因子4中Sb荷载较高,Sb来源于工业源[36],因子4代表的是工业源,贡献率是7.1%。因此,成都2010年冬季PM2.5中元素主要来源是交通源、燃煤和生物质燃烧、扬尘以及工业源。

2018年因子1的方差贡献率为58.1%,荷载较大的有Fe、Na、K、Ti、Ca、Cl、Co、Mn、Zn、Si、Cu、Al和Pb,其中K是生物质燃烧的标志[30],Na、Ti、Ca和Al与地面扬尘有关[37],Pb和Cl主要来自机动车尾气,Zn主要来源于金属冶炼和燃烧,还可来自机动车刹车片的磨损[38];Mn和Fe主要来源是汽车尾气和金属冶炼[39],因此因子1是燃煤和生物质燃烧、交通源以及扬尘的混合源。因子2的方差贡献率为15.0%,荷载较大的元素有Si、Mg、Al和Sb,其中Si主要来源于地壳或土壤,Mg和Al主要来源于建筑扬尘[40],因此因子2可能代表扬尘源。因子3的方差贡献率为6.9%,荷载较大的有Ni,可能来源于工业排放的烟尘[41],因此因子3可能代表的是燃烧源。因子4中Ba荷载较大,其主要来源金属冶炼,因子4可能代表工业源。因此,成都2018年冬季PM2.5中元素的主要来源是燃煤和生物质燃烧、交通源、扬尘以及工业源。2018年成都冬季PM2.5中元素的主要来源的不同程度的贡献率相对于2010年来说,2018年成都已在工业转型、提升汽油品质、提高绿化面积、提升建筑施工环保措施等方面做了大量工作,并且化石燃料所占比例也不相同。

综上所述,成都冬季大气PM2.5中元素的主要来源是交通源、燃煤和生物质燃烧、扬尘以及工业源。成都2018年冬季相对于成都2010年冬季在PM2.5质量浓度以及PM2.5中的大部分元素都有一定程度的下降,但成都2018年冬季的PM2.5污染水平依然较高。

3 结论

(1)成都2010年和2018年冬季大气PM2.5平均质量浓度分别为225.5 ± 73.2μg·m-3、115.3 ± 55.3μg·m-3,2018年冬季PM2.5质量浓度较2010年有明显下降,但二者均超过二级标准。

(2)成都2010年冬季PM2.5中元素質量浓度为21.2μg·m-3,占PM2.5的质量百分比的9.4%,Cl、Fe、Si、S、Cl、Zn、Ca和K是主要元素。2018年冬季成都PM2.5中元素质量浓度为15.0μg·m-3,占PM2.5的质量百分比的13.0%,Si、S、Cl和K是主要元素。与重庆、北京、上海、广州相比,成都市冬季PM2.5中元素的质量浓度处于较高污染水平。

(3)富集因子分析结果显示,2010年冬季Cl、S、Zn、Sb和Pb富集因子均超过100,显著富集,Cl元素的富集因子最大(1011)。2018年冬季S、Cl、Sb的EF值超过100,受人为污染影响较严重。成都2018年冬季大气PM2.5中Cl、Cu、Zn、Ba和Pb的富集程度虽较2010年冬季有明显减轻,但仍然存在不同程度的富集,尤其是Cl元素仍然处于高度富集水平。

(4)主成分分析结果显示,成都冬季PM2.5中元素的来源具有多样性,主要来源是燃煤和生物质燃烧、交通源、扬尘以及工业源。成都2018年冬季相对于2010年在PM2.5质量浓度以及PM2.5中的大部分元素都有一定程度的下降,但成都2018年冬季的PM2.5污染水平依然较高。

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收稿日期:2020-04-18

基金项目:化学合成与污染控制四川省重点实验室项目(SCPC2014-4-2);西华师范大学英才科研基金项目(17YC138)。

作者简介:郭佳灵(1993-),男,硕士研究生,研究方向为大气污染防治。

通讯作者:李友平,教授。

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