表面风速和模拟降水对奶牛粪便堆放过程中N2O 排放的影响

2020-05-19王业健赵浩翔王朝元施正香

农业工程学报 2020年7期

胡彬，王业健，赵浩翔，王朝元,3※，施正香,3

（1. 中国农业大学水利与土木工程学院，北京 100083；2. 农业农村部设施农业工程重点实验室，北京 100083；3. 北京市畜禽健康养殖环境工程技术研究中心，北京 100083）

0 引言

农业生产活动中的温室气体（CO2、CH4、N2O）排放是空气污染物的重要源头[1-2]，且其排放量逐年增加，是导致全球气候变暖的重要原因。N2O 是典型的温室气体，在1994 年、2005 年和2012 年中国温室气体排放总量（以二氧化碳当量计，简写为CO2-eq）中所占比例分别为7.22%、5.27%和5.40%[3-5]。虽然N2O 排放总量较CO2及CH4低，但其全球增温潜势（Global Warming Potential，GWP）是CO2的265 倍[6]，此外对臭氧层具有不可忽视的破坏作用[7]。

据报道畜牧业导致的温室气体排放占全球温室气体排放总量的18%[8]，2015 年中国畜禽粪便产生的N2O 排放量占畜牧业温室气体排放总量比例高达18.23%[9]。奶牛产业被公认为是重要农业温室排放源[10]，2012 年中国华北地区奶牛产业产生N2O 占该地区奶牛产业温室气体总排放量的28%，共计6.24×106t，其中粪便管理产生的N2O 排放占27%[11]。

奶牛粪便还田之前在场内暂时自然堆放，是中国传统奶牛场的普遍管理方式。例如，北京地区传统的奶牛场多采用舍外自然堆放的处理方法，此过程中无覆盖物无添加物，堆放时间因季节而不同，一般均控制在一个月内。另外，传统的奶牛运动场等也会存有大量的残留粪便。在该管理方式中，奶牛粪便中所含氮素通过硝化和反硝化作用会导致N2O 气体的产生和排放。粪便堆放过程中受气温、环境风速以及自然降水等环境因素的作用，会显著影响粪堆理化特性、氧气浓度、微生物活性等N2O 的产生和释放条件，从而对N2O 排放过程与排放量产生显著影响[16-17]。丁露雨等研究表明，由于增大表面风速会提高气体排放的传质系数，N2O 等温室气体排放速率随风速（0.4～1.2 m/s）的增大而增加[18-22]；降雨可能会极大促进奶牛运动场残留粪便的N2O 排放[18]。当温度较高且地面潮湿时，粪便管理过程中N2O 的排放会出现类似结果[23]，可能是由于降雨后水分的渗透改变了分压差而显著影响气体的排出进程。

目前对于环境条件可以进行人为控制的奶牛粪便堆肥过程中的温室气体排放研究较多，对于自然堆放粪便的气体排放则研究较少，风速、降水等自然条件对奶牛粪便自然堆放过程中N2O 排放的影响尚不明晰。因此，本文采用动态箱法[24-25]研究不同表面风速及降水对奶牛粪便自然堆放条件下N2O 排放的影响，探寻N2O 排放的变化规律，为牛场粪便管理提出合理建议，同时为实际生产过程中控制N2O 排放提供支撑。

1 材料与方法

1.1 取粪牛场概况

试验牛粪取自北京延庆区某奶牛养殖场（40.51oN，116.07oE）。养殖场占地约2 hm2，饲养荷斯坦泌乳牛220头，试验所需的新鲜牛粪从泌乳牛舍运动场上进行收集。

1.2 试验设计

1.2.1 表面风速试验

该试验于2015 年10 月29 日至2015 年12 月1 日在中国农业大学上庄试验站进行。

根据现场风速测试可知，所测风速中0.0～2.0 m/s 的风速频次超过90%。因此，本试验中设置4 个不同风速梯度，即0.5、0.8、1.2 和1.6 m/s。各梯度风速对应1 个试验槽，每天按照对应的风速通风3 h。为模拟自然环境下通风随机性，试验过程中采用随机通风方式，将一天从0:00 至24:00 分成8 个小段，采用随机数表选取通风时间段。除试验风速外，另设置0.2 m/s 基础风速，每个试验槽每天以基础风速通风21 h，为保证在非试验风速阶段通风管道进、出气口形成稳定气流，以便测得气体浓度差。

1.2.2 模拟降水试验

该试验在中国农业大学上庄试验组进行，时间为2016 年4 月12 日至2016 年4 月28 日。模拟小到中雨降水量（9.9 mm），试验中在20 min 内完成降水。试验中共设置3 组，编号分别为1、2、3。期间进行2 次模拟降水，第1 次（4 月21 日）对1、3 组进行降水，第2 次（4月25 日）对2、3 组进行降水，每次降水过程中均有一组未降水，作为对照组。整个试验过程中试验槽的恒定通风量为16 L/min。

1.3 试验装置搭建与安装

1.3.1 表面风速试验

主要由试验粪槽、通风装置和气体采样分析装置等构成，试验装置及检测原理如图1 所示。

试验粪槽由实心黏土砖及水泥沙子堆砌而成，共计4个，每2 个为一组，相邻而建，内部尺寸（长×宽×高）为0.8 ×0.4 ×0.8 。分别在粪槽一侧预留直径为20 mm 圆孔用于放置热电偶监测粪便温度及取样。取样孔自上而下分为3 层，中心距粪槽底部的高度分别为70、50 和30 cm。试验过程中取样孔被密封，防止粪便流出及气体外溢。

粪槽上方放置用于提供不同风速和气体检测的通风管道，采用玻璃胶进行密封增强两者之间气密性，从而形成一个动态箱检测系统。通风管道总长度为4.5 m，如图1 所示，粪槽上方为主体管道部分，为保证试验所需风速，经现场测试后该管道截面确定为0.4×0.1 m（长×高）。管道采用负压通风，在进风口端安装5 mm 筛网，孔间距为3 mm，改善主体管道通风均匀性。管道末端安装两个不同风量的风机（型号 9925HBL、通风量56.41 m3/h 和YNF250-2T 、通风量2 030.00 m3/h），试验中可通过调频开关控制风机得到不同风速大小，大风量风机用于调节试验风速，小风量风机用于调节基础风速。管道出风口伸出室外，并加以遮挡，避免自然风产生的干扰。

气体采样分析装置通过采样管与通风管道相连接，分别采集进、出口气体浓度。该装置主要由自制多路器和红外光声谱气体监测仪（Photoacoustic Field Gas-monitor 1412i，LumaSense Technology，美国）组成，对温室气体（N2O、CH4、CO2）进行连续采样监测。自制多路器（6 路）可在不同的采样点之间根据检测时长的要求循环切换，4 个槽子共计4 个通风管道，出气口各用1 路，由于进气口气体采用室外同一点空气，浓度差异不大，故每2 个进气口共用1 路，共计6 路。

1.3.2 模拟降水试验

主要由动态箱、喷水装置及气体采样分析装置等构成，装置及检测原理如图2 所示。

动态箱主要由试验粪槽和顶盖构成。粪槽内部尺寸（长×宽×高）为0.8 m×0.8 m×0.8 m，采用实心黏土砖及水泥沙子堆砌而成，共计3 个。槽子一侧预留20 mm 孔用于放置T 型热电偶，分为上、中、下3 层，中心距离地面分别为70、45 和20 cm。粪槽顶部安装尺寸（长×宽×高）为0.9 ×0.9 ×0.1 m 有机玻璃盖，两者接触边缘采用玻璃胶密封，保证气密性。分别在顶盖每个侧壁高5 cm 处安装6 个喷头降水。顶盖一端设置进气口，另一端设置出气口，进气口采用导流器将空气均匀散开于粪便表面。

喷水装置主要采用喷头、水管、水泵以及水桶组成。根据降水量、粪便表面积计算可得所需水量。气体采样分析装置与表面风速试验类似。

1.4 气体浓度与环境参数监测方法

表面风速试验及模拟降水试验均采用6 路多路器对气体采样，每个动态箱进、出气口均采样10 min 后，再切换至进行下个动态箱采样，如此循环。采用红外光声谱气体监测仪（INNOVA 1412i，美国）对CH4、N2O、CO2进行监测，检测时间间隔2 min，测量精度分别为0.15、0.01、1.70 mg/kg。试验期间分别用Testo（175H1，德国，精度为±0.5 ℃，分辨率为0.1 ℃，测量范围-35.0～55.0 ℃）温湿度传感器和安捷伦数据采集仪（Agilent 34 970，美国）对环境温度及粪核温度进行监测，间隔5 min。

1.5 气体排放通量计算方法

试验过程中单位质量新鲜粪便气体排放量可根据进、出气体浓度差、粪便质量和动态箱进气量进行计算，如公式（1）所示

式中Q 为单位质量粪便待测气体的排放量，mg/kg·h；CO为出气口气体浓度，mg/m3；CI为进气口气体浓度，mg/m3； Fair为动态箱空气流量，L/min；W 为鲜粪质量，kg。此外，结合单位时间内单位质量粪便的气体排放量、粪便质量以及测量时间，可得出一周粪便的累积排放量。

图1 表面风速试验气体检测原理示例图[26] Fig.1 Detection schematic diagram of surface-wind testing system[26]

图2 降水试验气体检测原理示例图[26] Fig.2 Detection schematic diagram of rainfall testing system[26]

2 结果与分析

2.1 表面风速对N2O 排放的影响

2.1.1 温度及粪便含水率变化

试验期间室内外温度、粪核温度以及粪便含水率变化规律如图3 所示。由图可知，各试验槽的温度变化呈现一致性，试验初期温度升高，之后维持较稳定的变化趋势，后期则随着室外环境温度的降低而降低。为观察整个试验过程中粪便含水率的变化，期间间隔测量，测定时间及结果如图4 所示。粪便初始含水率81%左右，在整个试验过程中持续降低，直至试验后期含水率维持在70%以上，不同风速条件下的含水率变化趋势相同。高湿环境对粪便微生物活性具有一定影响，当含水率75%以上时微生物反应受到抑制[27]。由于试验装置的封闭性、试验后期粪表面结痂阻碍水汽蒸发等因素，整个试验期间粪便含水降低不到10%。

图3 室内外及粪槽内部日均温度 Fig.3 Average temperature of indoor, outdoor and manure

图4 粪便含水率变化 Fig.4 Moisture content of tested dairy manure

2.1.2 N2O 排放规律

试验过程中所测得N2O 排放浓度较低，为方便获取整个试验周期内N2O 的排放变化规律，故计算N2O 周排放量，其变化规律如图5 所示。风速1.2 m/s 的试验组排放量前3 周连续下降，之后则上升，第五周出现最大排放量。其他3 组排放量变化规律一致，前期排放量逐渐升高，第3 周出现排放高峰，之后则逐渐降低，第四周出现排放低谷，随后继续增加达到排放峰值。硝化与反硝化作用是产生N2O 的2 种途径，粪便好养或厌氧发酵过程均能产生N2O，粪便堆放过程中由表面至内部的氧气浓度不同导致最终排放的N2O 可能是2 种途径的总和，由于试验初期主要进行表面硝化反应，N2O 排放量逐渐升高，随着氧气及反应底物降低，导致排放量降低，之后逐步转变粪便内部反硝化反应，N2O 排放量再次升高[16,28]。该过程中受粪便含水率及温度的影响，变化过程相对缓慢。研究表明奶牛粪便在静态堆放过程中N2O大量排放出现在堆放后的一个月左右[29-31]。该试验同样表明自然堆放奶牛粪便的N2O 排放主要集中于中后期，排放规律与堆放过程相似。

2.1.3 N2O 总排放量与不同风速的变化规律

N2O 排放量与不同风速的变化规律如图6 所示，单位质量奶牛粪便的排放量为0.278～1.480 mg/kg，而各风速下的排放量存在显著差异。排放量随着风速增加而升高，在风速1.2 m/s 时达到最大值，之后随着风速的增大排放量反而降低。由于试验过程中不同粪槽中的奶牛粪便理化特性基本相同，温度和含水率变化相近，因此推测N2O 的产生量和产生过程相似，而表面风速会对N2O从粪便表面向空气中扩散过程产生了明显的影响，因而造成不同风速下排放量的差异。当表面风速相对较低时，增大风速可以增大N2O 的总传质系统，从而促进粪便中N2O 的排放；而随着表面风速的进一步提升，就会加剧粪便表面的水分蒸发，当水分减少到一定程度时粪便表面结痂形成“粪痂”，“粪痂”的致密程度影响其孔隙率，从而影响外部气体进入以及内部气体的外排。对于1.6 m/s 试验组而言，风速最大，水分蒸发最快，最先在表面形成粪痂，从而抑制N2O 的排放。在0.5～1.2 m/s风速范围内，“粪痂”形成较慢，随着风速增大，内外分压差增加，加速内部气体的排放。

图5 N2O 每周累计排放量 Fig.5 N2O accumulated emission in every week

图6 试验期间不同风速下N2O 累计排放量 Fig.6 Accumulated N2O emission for 30 days at various wind velocities during experiment

图7 各温室气体占温室气体排放总量的当量比例 Fig.7 Proportion of CO2, CH4 and N2O in total CO2-equivalent emissions

2.1.4 N2O 排放量占温室气体排放比例

试验期间N2O 排放量占温室气体当量排放的比例如图7 所示，以CO2当量计。结果显示，CO2占比最高，均在65%以上，为主要温室气体，CH4占比约30%，N2O在各风速下占比存在明显差异，所占比例总体在1.9%～6.3%之间波动，2012 年中国华北地区奶牛产业粪便管理过程中产生的N2O 排放占该地区奶牛产业温室气体总排放量的7.56%[11]，由于试验中堆放的时长与奶牛场粪便管理时长存在一定差距，故排放量较低。高风速（1.2、1.6 m/s）条件下N2O 排放比例明显高于低风速（0.5、0.8 m/s）；当风速为1.2 m/s 时粪便中的N2O 排放占比最高，与风速对温室气体总排放量影响的趋势一致。

2.2 降水对N2O 排放的影响

2.2.1 温度与粪便含水率变化

室内温度及粪便各层平均温度变化过程如图8 所示。试验期间室温基本维持稳定，变化趋势不大，粪槽表层温度在试验初期上升较快，之后保持平稳，而中层和底层温度一直处于缓慢升高的过程。温度随着粪堆深度的变化而呈现出一致性：T表层＞T中层＞T底层，每层温度差异3～5 ℃，表层温度最高，说明微生物反应最为剧烈，而表面温度因表层热传导作用而高于室温，同时又受到室温影响，两者变化趋势相当。粪便底层直接与地面接触发生热传导作用，热量散失，温度则低于室温。

表层温度上升至稳定后均高于室温，试验组1、2、3与室温的最高温差分别达到12.5 、4.0 、8.4 ℃。

试验组1、2、3 粪便初始含水率分别为55.7%、61.4%、56.5%。可能含水率不同导致不同的表层温度，且含水率越大，表层温度与室温差距越小。

图8 粪槽各层与室内平均温度 Fig.8 Manure temperature in different heights of manure chamber and indoor air temperature

图9 N2O 排放变化规律 Fig.9 The change of N2O emission during experiment

图10 试验组1、3 第一次降水前后N2O 累计排放量 Fig.10 Accumulated N2O emissions of group 1 and 3 in the first rainfall (before and after)

2.2.2 N2O 排放规律

模拟降水对N2O 排放规律的影响如图9 所示。一般来说，N2O 排放高峰出现在粪便堆放后的一个月[29,31]，本试验中试验组1、3 在堆放后一周出现了一个排放峰值。试验组1 的N2O 排放规律较其他2 组存在差异：3 个试验组N2O 排放量均出现先升高后降低的趋势，试验组1具有明显且短暂的排放峰值，试验组2、3 排放峰值较低但持续时间较长。试验组1 表层温度均比试验组2、3 高，为微生物提供了适宜的生长温度，产气上升较快。

降水对N2O 排放具有明显影响，第一次降水处于试验组1 排放下降期及试验组3 排放高峰期，第二次降水处于试验组3 排放疲软期及试验组2 排放高峰期，2 次降水均导致了N2O短暂的排放高峰，在降水后半小时内N2O排放急速上升，1～2 h 内达到排放峰值，之后快速下降，降水后0～10h 与降水前排放水平基本持平。

如图10 所示，试验组1、3 在降水后0～10 h 内的N2O 排放量较降水前分别增加了76.51%、38.50%，降水后10～20 h 内的N2O 累积排放量较降水后0～10 h 内的累积排放量分别降低了59.48%、55.86%，与降水前的0～10 h 相比则分别降低了28.5%、39.0%。该结果说明降水能够短暂提升奶牛粪便N2O 排放强度，随后急剧下降。

主要原因分析如下：由于在降水的短时间内粪便内部温度、含水率等变化较小，因此排除反应持续时间较长的微生物作用，从而导致的N 素形态变化和对N2O 产生量的影响；另外，粪便内部存在的空隙在“粪痂”的作用下能够积存部分N2O，当降水后水分从粪便表面进入内部，形成连接内外的空隙，加之水分进入后的蒸发作用，因此可以在短时间内带出内部积存的N2O 气体，从而造成其排放量急剧升高的现象；降水后10～20 h 内的N2O 气体排放由于缺少内部积存气体的“助力”，出现迅速下降的现象。

降水对粪便N2O 排放的影响与土壤中N2O 排放类似。对于土壤而言，含水量影响其通气性、氧气浓度，因而会同时影响N2O的产生及排放。通常认为最适宜N2O排放的土壤含水量范围为30%～60%和60%～80% WFPS（Water Filled Pore Space，充水孔隙）[32]，当降水时通常能够引起N2O 的大量排放[33]。此外，土壤的干湿交替同样导致N2O 的排放，水分的变化导致了土壤空隙的变化，影响通气状况，进而影响N2O 的扩散排放。N2O 在土壤中主要通过孔隙内的气体介质扩散传输，空隙含水量越大，其传输扩散速率越慢，气体在土壤中停留时间越长[34-35]。粪堆含水率较高，内部空隙率较小，气体的扩散传输较慢，加之粪便表面结痂，形成了一层致密的盖子，堆粪内部与外界换气率降低，当表面粪痂被降水破坏时则增大换气率，导致N2O 大量排放。

2.2.3 降水对温室气体总排放量的影响

以试验组3 为例，试验期间每天温室气体总排放量（包括CO2、CH4和N2O）的变化规律如图11 所示。结果显示第一次降水前，温室气体当量排放处于稳定的上升过程，降水后排放量下降，随后保持稳定的排放趋势；第二次降水后，温室气体当量排放出现类似第一次降水的规律。从两次降水的N2O 排放规律可知，降水在一段时间内能够有效较少温室气体的排放量。两次降水中温室气体排放当量降水当天与降水前一天相比分别降低12.9%、10.9%。对于CH4而言，两次降水与降水前一天排放当量相比变化甚微，且两次降水后的气体当量排放保持较稳定的趋势；对N2O 而言，

图11 试验组3 温室气体排放当量变化 Fig.11 Changes of GHG emissions(CO2-eq)of group 3

两次降水与降水前一天排放当量相比变化甚微，但与降水后相比排放当量则下降明显；对于CO2而言，两次降水与降水前一天排放当量相比则分别降低了11.0%和11.2%，降水后当量则保持稳定排放趋势。降水使得粪便内部与外部形成较大的相通的空隙，短时间内部分压得以释放，外部空气进入粪便内部，氧气浓度由低变高，由厌氧环境逐渐转变为微氧甚至是有氧环境，产生N2O的途径也随之变化，由反硝化途径过渡至硝化途径[16,27]，产生N2O 能力减弱，故降水后N2O 排放当量降低，由于氧气浓度的变化，在粪便中的反硝化细菌逐渐被硝化细菌所取代的过程中其呼吸作用先降低后增强，降水后粪便空隙中的水分逐渐减少，增加了粪便通气能力，故出现降水后CO2排放缓慢上升的现象[36]。

2.3 奶牛场粪便管理建议

奶牛粪便自然堆放是中国奶牛场粪污处理的主要方式之一，堆放过程产生大量温室气体，并受风速及降雨等自然因素影响。结合模拟试验结果，为奶牛场粪便管理提出如下建议：1）运动场及牛舍内粪便应当及时清理，减少粪便堆放时间，堆放时间越长产生温室气体越多，堆粪场粪便则应堆放至一起，减少粪便暴露于空气中的面积，减少风速对其干扰；2）虽然适度降水能够在一定程度上减少温室气体排放，但研究表明当降水量达到15 mm左右时牛粪会发生初始径流，从而造成氮素流失；建议可将粪便堆放至雨棚内，不定期为粪堆适量降水，可抑制其温室气体排放，同时减少自然降雨对牛粪造成的养分流失以及对地下水造成的污染[37]；露天粪堆则可加盖遮挡物，降低风速对牛粪影响以减少N2O排放，另外粪便表面结痂亦可减少N2O的排放[38-39]。