张 玥，吴海成

(中国原子能科学研究院 核数据重点实验室，北京 102413)

溴化镧(LaBr3)晶体是一种新型闪烁晶体，属于六方晶系。LaBr3闪烁体探测器相比多年来常用且公认性能良好的NaI晶体探测器，具有更高的能量分辨率、光产额、线性响应特性、探测效率、计数通过率和稳定性，是近年发展起来的一种新型无机晶体探测器[1-2]。LaBr3晶体中含有La元素，La有2种天然同位素139La和138La，其中139La丰度达99.910%。139La微观中子数据研究对于溴化镧闪烁体探测器性能标定具有重要意义。

本工作调研了中子与139La反应现有的实验数据，包括重要反应截面、角分布、能谱及双微分谱等，考虑到139La丰度较大，同时调研了La天然核(natLa)的实验数据作为参考。本工作所收集实验数据均来自EXFOR数据库[3]。实验数据调研结果表明，对于n+139La反应，有可查实验数据的是(n,tot)、(n,el)、(n,inl)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面以及弹性散射角分布；对于n+natLa反应，有可参考实验数据的是(n,tot)、(n,γ)、(n,inl)等截面。中子及带电粒子出射的能谱和双微分谱，n+139La反应和n+natLa反应均无实验数据报道。

国际各大中子评价库均给出139La的中子数据，调研的最新评价数据包括美国2018年2月正式发布的ENDF/B-Ⅷ.0库[4]、日本2012年发布的JENDL-4.0[5]、欧洲2017年11月发布的JEFF-3.3库[6]、俄罗斯2010年发布的RUSFOND库[7]以及我国2009年发布的CENDL-3.1库[8]中的139La中子评价数据。JENDL-4.0库中139La的中子数据为2009年JNDC FP Nuclear Data Working Group使用CASTHY、PEGASUS程序全新计算评价的结果。ENDF/B-Ⅷ.0库、欧洲的JEFF-3.3库以及RUSFOND库中的139La的中子数据均取自较早版本ENDF/B-Ⅶ.0库[9]，主体评价数据由美国布鲁克海文国家实验室的Mughabghab于2005年在中国的Zhao等[10]工作基础上完成。CENDL-3.1库中139La的中子数据为2009年Zhao等[10]在原有数据基础上更新评价得到，计算所用的主程序为DWUCK、SUNF。这些评价数据能量上限均为20 MeV，共振上限为100 keV，所包含的数据有截面、角分布和能谱信息，美国ENDF/B-Ⅷ.0库中后期还加入了协方差数据，但各库评价数据均缺乏双微分截面数据和模拟溴化镧探测器所必须的γ产生数据。

本工作计算中子与139La反应的全套微观数据时采用CENDL-3.1库数据的光学模型参数[11]，理论模型程序采用DWUCK4[12]和UNF[13]，计算的数据包括所有反应截面、弹性及非弹性散射角分布、能谱、双微分谱、gamma产生数据等。最终结果经过统调，加入共振信息，以ENDF-6标准数据格式给出。

1 理论模型及程序参数

光学模型是核反应理论中重要的模型之一，借用光学原理中光被介质吸收和折射的现象与核反应过程进行类比，计算散射截面和吸收截面。本工作使用CENDL-3.1评价库已有的中子与139La反应的光学势参数[11]，光学势参数的调整以全截面、弹性散射截面、弹性散射角分布的实验数据为依据，本工作给出光学模型的计算结果，验证光学势参数的正确性。

直接非弹性散射的贡献，包括非弹性散射截面中的直接贡献，以及非弹性散射角分布中的直接贡献，由光学模型和扭曲波玻恩近似(DWBA)方法来给出，使用DWUCK4程序计算。直接非弹性散射贡献计算所依据的实验数据包括非弹性散射截面、分立能级截面、中子出射的能谱及双微分谱等数据在直接反应过程的贡献，这些因素需综合考虑。本工作对139La考虑了30条分立能级，其余的看作连续能级。分立能级的能量ε、自旋J、宇称π以及考虑了直接非弹性散射贡献的6条能级的变形参数β列于表1。

UNF程序用来计算结构材料核的快中子(入射能量0.1～20 MeV)数据。其理论基础包括球形光学模型以及统一的Hauser-Feshbach和激子模型理论。预平衡过程中复合核向剩余核分立能级发射的过程采用角动量-宇称相关的激子模型描述，保证了角动量和宇称的守恒，平衡过程采用带宽度涨落修正的Hauser-Feshbach模型描述。所有反应过程中严格考虑了核反应运动学，所以UNF能保证能量平衡。表2列出了本工作中使用的中子与139La反应各剩余核能级密度a和对修正参数Δ。各反应截面参数的调整可决定各截面的大小，且它们之间也有一定竞争和制约关系。

2 结果及分析

本工作给出20 MeV以下中子与139La反应的全套中子数据，除(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面在低能共振区是统调时连接CENDL-3.1库中共振评价的评价结果，其余均为原始理论计算结果。其他各库的评价结果，ENDF/B-Ⅷ.0、欧洲的JEFF-3.3、俄罗斯的RUSFOND与中国的CENDL-3.1评价基本重合，或有微小差别，这是因为国外各库及CENDL-3.1中主体评价数据均采用了中国2005年的数据。

表1 分立能级的能量、自旋、宇称和变形参数Table 1 Energy, parity, spin and deformed parameter of discrete levels

表2 n+139La反应各剩余核的能级密度和对修正参数Table 2 Level density and pair correction parameter of residual nucleus for n+139La

光学模型的主要计算结果是全截面、弹性散射截面、弹性散射角分布，本工作采用CENDL-3.1的光学势参数，共振参数也取自CENDL-3.1，所以结果与CENDL-3.1均一致，如图1～3所示(σ为截面，dσ/dΩ为截面角分布，1 b=10-28m2)。图1示出了n+139La全截面评价结果与实验数据的比较。本工作计算结果在2 MeV附近低于日本JENDL-4.0的评价结果，这个能区实验数据很多，且统计一致，需深入评价。在14 MeV以上本工作计算结果与Foster Jr等1971年测得的实验数据[14]及Conner等1958年测得的天然核实验数据[15]趋势一致，低于日本库的评价结果。

n+139La弹性散射截面实验数据较少，Bernard等1968年给出了8 MeV能点的测量结果[16]， Malan等1969年在0.232～1.57 MeV能区测量了8个能点[17]，不确定度均较高。热能点有1个评价数据，其他能区无可参考实验数据。图2示出弹性散射截面评价数据与实验数据的比对，因无实验数据明确支持，无法单从这个截面来判定哪家评价结果更合理。

所关心能区的n+139La弹性角分布有Bernard等1968年测得的8 MeV的实验数据[16]及Tanaka等1972年测得的1.5～3.58 MeV能区的实验数据[18]。图3示出了20 MeV以下能区n+139La弹性散射角分布理论计算及评价结果，并与这些实验数据进行了比对。弹性角分布实验数据较少，且主要分布在低能段，各评价库结果在1、2、8 MeV均基本符合实验数据，而在2.545～3.578 MeV几个能点上，各评价库结果与实验数据符合程度较低。本工作结果与CENDL-3.1等库在低能段的结果有差别，这是因为本次计算和CENDL-3.1中计算所用的程序版本不同，新程序中对于复合核弹性散射的处理有一些改正。

图1 n+139La反应的全截面评价结果与实验数据的比较Fig.1 Comparison of evaluated n+139La neutron total cross sections with experimental data

图2 n+139La反应的弹性散射截面评价结果与实验数据的比较Fig.2 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic cross sections with experimental data

图3 n+139La反应的弹性散射角分布计算结果与实验数据的比较Fig.3 Comparison of evaluated n+139La neutron elastic angular distributions with experimental data

图4示出了本工作计算的n+139La非弹性散射截面与其他评价结果及实验数据[19]的比对情况。实验数据覆盖能区较小，不确定度也较大，各评价库结果均基本符合实验数据，且趋势一致。日本的JENDL-4.0评价库给出的总非弹截面较其他评价库结果偏低。

图4 139La(n,inl)截面评价结果与实验数据的比较Fig.4 Comparison of evaluated 139La(n, inl) cross sections with experimental data

EXFOR库中有两组可查分立能级截面的实验数据测量，分别为1965年Bukarev等[20]以及1963年Gilboy等[21]测得。Bukarev的测量能级能量为800、1 220、1 430、1 570 keV，Gilboy的测量结果为弹性和非弹性的迭加，能级为250 keV，这两组实验数据所测量的能级能量与表1中列出的可查分立能级能量不符，均需进行进一步评价才能使用。

图5 n+139La反应分立能级截面计算结果与评价数据的比较Fig.5 Comparison of calculated n+139La neutron inelastic scattering cross sections of excited states with evaluation data

图5示出了前4条分立能级截面计算结果与评价数据的比对。由于篇幅原因，这里未给出所有分立能级截面的图示结果。从图中可看到，本工作结果与CENDL-3.1及JENDL-4.0评价库结果均有较大差别，CENDL-3.1和JEFF-3.3分立能级截面峰值较大，且直接过程影响考虑得也较大，第1、3、4条分立能级均考虑了直接非弹的贡献。JENDL-4.0评价的分立能级截面较低，且从图中看，可能未考虑或较少考虑直接过程的贡献。本工作计算中共考虑了30条分立能级，其中对第1、4、7、12、16、25条分立能级考虑了直接非弹的贡献。具体参数列于表1。

图6示出139La(n,2n)截面评价数据的比对情况，图6无可参考实验数据，各评价结果稍有差别。

图6 139La(n,2n)截面评价结果与实验数据的比较Fig.6 Comparison of calculated 139La(n, 2n) cross sections with experimental data

139La(n,γ)截面实验数据较多，共有19组139La(n,γ)截面测量结果和1组natLa(n,γ)测量结果，覆盖能区为0.011 2～75.9 MeV，测量时间为1958年到2008年，共78个测量点。图7示出了本工作评价结果与这些实验数据比对情况。可看到，除个别实验数据外，测量的一致性较好，本工作与其他评价在0.01 MeV以上一致程度也较高，仅在3.5～14 MeV区域实验数据有断档，各评价有一些差别。14 MeV附近测量数据点较多，本工作与其他评价结果基本一致，可能需更进一步的实验数据评价。

图8示出139La(n,p)截面与实验数据及评价数据的比对情况。(n,p)截面实验数据较多，对139La共有15组测量结果，natLa无测量数据。实验数据均集中在14 MeV附近，测量时间为1953年到2010年，共24个测量点。最新的测量为2010年Luo等[22]给出的14.8 MeV能点的数据，及2008年Agrawal等[23]给出的14.6 MeV能点的数据。他们同时也测量了139La(n,α)截面。本工作及CENDL-3.1评价结果均符合了这两个实验点，JENDL-4.0的评价结果高于这两个点。Kasugai等[24]1997年测量了13.4～15.0 MeV能区6个能点的数据，但与Achour等1986年测量的13.7～14.8 MeV能区5个能点的数据[25]有明显分歧。JENDL-4.0评价结果符合1997年Kasugai等的测量结果，CENDL-3.1库评价结果以及本工作结果与1986年Achour等的测量数据符合，可能需要更进一步的实验数据评价。

图7 139La(n,γ)截面评价结果与实验数据的比较Fig.7 Comparison of evaluated 139La(n, γ) cross sections with experimental data

图8 139La(n,p)截面评价结果与实验数据的比较Fig.8 Comparison of calculated 139La(n, p) cross sections with experimental data

图9示出了139La(n,α)截面的实验数据及评价数据的比对情况。(n,α)截面测量数据也较多，对139La共有11组测量结果，natLa无测量数据。覆盖能区为12.6～19.6 MeV，测量时间为1959年至2010年，共34个测量点。最新测量结果为2010年Luo等[22]14.8 MeV能点的测量数据以及2008年Agrawal等[23]给出的14.6 MeV能点的测量数据，但从图9中可看出，2010年Luo的测量(图中实心倒三角)与其他实验数据分歧较大，本工作计算结果和JENDL-4.0的评价结果均与2008年Agrawal的数据(图中实心方块)相符合。CENDL-3.1和JEFF-3.1的评价结果与Woelfle等[26]1988年的测量结果相符合，可能需进一步的实验数据评价。

图9 139La(n,α)截面评价结果与实验数据的比较Fig.9 Comparison of calculated 139La(n, α) cross sections with experimental data

本工作还使用UNF程序计算给出了n+139La反应出射n、p、t、d、3He、α 6种粒子的能谱和双微分谱。EXFOR实验数据库中无n+139La反应能谱和双微分谱的可查实验数据。

图10示出通常较为关心的14 MeV中子出射双微分谱的比对情况。因无实验数据，这里给出30°、60°、90°、120°、150° 5个角度的双微分谱，黑色实线是本工作的结果，其他评价库并未直接给出双微分谱的评价结果，本文利用程序画出了其谱形。可看到，在量级上，本文的结果和JENDL-4.0评价库以及CENDL-3.1评价库结果一致，但本文的结果在分立能级贡献部分形状明显更合理，JENDL-4.0库以及CENDL-3.1库的评价结果在不同位置均有因对非弹反应对修正和分立能级贡献不足造成的凹坑，这在物理上并不合理。

图10 n+139La反应双微分截面评价结果的比较Fig.10 Comparison of evaluated double-differential cross sections of n+139La

3 小结

本工作采用CENDL-3.1库已有的光学势参数，使用DWUCK4以及UNF程序对139La的全套中子数据，包括反应截面、角分布、能谱、双微分谱等进行了计算，并使用CENDL-3.1库中的共振参数，对(n,tot)、(n,el)、(n,γ)截面低能共振区进行了重新评价。所有结果均能很好描述现有实验数据。本工作给出的139La的全套中子数据在符合实验数据基础上，比现有评价结果补充了重要的双微分谱数据。本工作最终结果经过统调，以ENDF-6格式给出。

139La(n,γ)、(n,p)、(n,α)等截面实验数据较多，且有不同程度的分歧，可能需更进一步实验数据评价。出射中子能谱及双微分谱计算结果需实验数据的支持和检验。

感谢核数据重点实验室张竞上研究员、韩银录研究员、陈永静研究员对本工作的讨论和帮助。