黄土高塬沟壑区农田土壤重金属及矿质元素变化分析①

2018-01-17党廷辉

土壤 2017年6期

徐娜，党廷辉*

(1陕西省土地工程建设集团有限责任公司，西安 710075；2陕西地建土地工程技术研究院有限责任公司，西安 710075；3 中国科学院水利部水土保持研究所，陕西杨凌 712100)

土壤作为地球生物赖以生存的介质，是生态系统的重要构成。土壤中各种元素的含量偏低或超标都会影响地球上所有植物的生存健康，这些元素通过绿色植物吸收，一步步地通过食物链到达生物体内部富集，若导致某些有害元素含量超标，则会直接危害生物的健康[1]。目前我国已经进入工业快速发展时期，各种化工产品生产速度快，制造量大，诸如矿业、电镀、冶炼、化工等产生的废水、废渣以及农田的污水灌溉，农药、化肥等使用不当都会加重土壤重金属的污染[2-3]，土壤重金属已成为环境、土壤学界研究的热点话题[4-9]。据不完全统计，目前我国耕地已受到一定程度的重金属污染，其污染面积约占耕地总面积的1/5，这将直接导致粮食减产，使得国家粮食产值受到影响[10]。土壤中的污染重金属主要包括Cd、As、Hg、Pb、Cr等具有强烈生物毒性的元素，也包括具有一定毒性的一般重金属如Ni、Cu、Zn、Si等元素，诸如此类的土壤重金属污染具有不可逆、长期性、滞后性等特点，潜在危害性大，若通过食物链累积放大进入人体内，将会产生严重的不良后果[11-13]。黄土高塬沟壑区作为典型的渭北旱塬耕作区域，长期以来大部分研究多集中于土壤养分元素变化、农田耕作措施效应以及水肥调控等方面，对于农田土壤重金属和土壤矿质元素方面的研究鲜有报道[14-19]。本研究以黄土高塬沟壑区旱作雨养农业区域为背景，其栽培管理及施肥耕作方式完全参照当地的大田管理模式，与其他施肥、耕作等规范化管理的田间试验相比，本试验监测区的田间管理更加接近当地农田的实际情况，研究结果具备更加良好的指导意义。重点研究当地农田特有的两种土壤，黑垆土和黄绵土在不同管理条件下的土壤重金属变化，并对其剖面分布加以分析，初步了解黄土高塬沟壑区农田土壤重金属的分布特征及土壤健康状况；进而分析土壤矿质元素含量，了解区域土壤分化发育情况。

1 材料与方法

1.1 自然概况

监测地位于陕西省长武县中国科学院长武黄土高原农业生态站，地处黄土高原中南部陕甘交界处的长武县洪家镇王东村，35°12′～35°16′N，107°40′ ～107°42′E，海拔 940～1 220 m，地下水埋深 50～80 m，年均降水580 mm，年平均气温9.1 ℃，无霜期171 d，属暖温带半湿润大陆性季风气候。土壤母质是深厚的中壤质马兰黄土，土体疏松，通透性好。该区属典型的旱作雨养农业区域，作物所需水分均依赖于自然降水，地貌属高塬沟壑区。

1.2 试验设计

本研究设置塬面和梯田两种监测地形，塬面土壤类型为黑垆土，根据肥料管理设置四大试验监测区，分别为无肥监测区(CK)，化肥监测区(HF)，化肥有机肥监测区(NPM)和3块农民地监测区(NM1、NM2、NM3)；梯田监测区(LS)土壤类型为黄绵土，其培肥措施与化肥监测区(HF)一致。农民地监测区是在试验站周围农田选择具有代表性的3个农户田块，施肥方式和用量均遵循当地农民的习惯，以氮、磷和有机肥为主，各监测区肥料用量范围见表1。试验所用肥料氮肥以尿素为主、磷肥以过磷酸钙为主，有机肥料以农家肥为主，肥料基本上在作物播种前作为基肥撒施，小麦品种为“长旱58”。本研究试验监测区的农田管理完全符合当地大田管理模式，因此施肥量存在一定的波动，这样也更能符合当地农田的实际情况。各监测区面积分别为 CK 350 m2，HF 2 704 m2，NPM 350 m2，NM 1 1 998 m2，NM 2 1 332 m2，NM 3 666 m2，LS 999 m2。

表1 各监测区施肥水平(kg/hm2)Table 1 Fertilization levels of monitored areas

1.3 样品采集与测定分析

土壤样品采集：于小麦收获期分别采集 0 ～10、10～20、20～40、40～60、60～100 cm 剖面土壤样品。在采样区内，采用“W”型布点，每线段采5点混合，形成3～6个土壤表层样品，混匀后取部分样品分别过1 mm和0.149 mm筛，用于土壤养分分析。

Cd采用HCl-HNO3-HF-HClO4-H2SO4消煮-石墨炉原子吸收分光光度法测定；Pb采用 HCl-HNO3-HF-HClO4消煮-ICP-AES法测定；Cr、Ni采用HCl-HNO3-HF-HClO4消煮-ICP法测定；Hg采用1∶1王水消煮-冷原子荧光吸收法测定；As采用1∶1王水消煮-氢化物发生原子荧光光谱法测定。土壤矿质全量采用X射线荧光光谱法测定。

1.4 数据分析

本研究田间实测数据资料均来自中国生态系统研究网络数据集[20]。试验数据处理采用 SigmaPlot 12.5和 SPSS 16.0软件进行统计分析。

2 结果与讨论

2.1 不同施肥监测区土壤重金属的空间分布特征

2.1.1 土壤Cd元素含量变化在本研究区域，各个试验监测区土壤 Cd元素的变化规律不同(图 1)。对于塬面黑垆土，在0～10 cm土层内，CK、HF、NPM、NM监测区的土壤Cd元素含量分别为0.162、0.165、0.169和0.149 mg/kg，其中NM监测区的土壤 Cd元素含量明显低于其他 3个试验监测区，而CK、HF和NPM 3个监测区之间无明显差异性。在10～20 cm土层内，所有试验监测区的Cd元素含量均在0.150 mg/kg左右，CK监测区最高，为0.154 mg/kg；NPM最低，为0.143 mg/kg，各试验监测区之间差异不显著。由图1可以看出，在20 cm土层以下，随着土层深度的加深，各试验监测区之间土壤Cd元素的变化差异也逐渐增大。在20～40 cm土层内，HF监测区的 Cd元素含量明显高于其他试验监测区，为0.192 mg/kg；其次是NPM监测区，为0.162 mg/kg；NM 监测区为 0.153 mg/kg；CK监测区最小，为0.138 mg/kg。40～60 cm土层内，土壤Cd元素含量表现出CK＞NM＞HF＞NPM，分别为0.176、0.163、0.145和0.121 mg/kg。60～100 cm土层内，HF监测区最高，为0.165 mg/kg，其他3个监测区Cd元素含量均在0.130 mg/kg左右，HF监测区的Cd元素含量显著高于其他3个试验监测区。对于梯田黄绵土LS监测区，Cd元素含量表现出随着土层深度的加深呈现波浪式降低，依土层自上而下其Cd元素含量分别为 0.154、0.140、0.153、0.126和 0.141 mg/kg，0 ～10 cm和20～40 cm土层，Cd元素含量基本相同且高于其他土层。通过分析可知，所有试验监测区0 ～100 cm土层内土壤Cd元素含量均小于土壤环境质量一级标准(≤0.20 mg/kg)，表层及深层土壤均未出现土壤Cd污染情况。由图1可以看出，随着土层深度的加深，LS监测区和NPM监测区Cd元素含量变化趋势基本一致，都呈现波浪式降低，表层和中部含量较其他土层偏高；CK监测区土壤Cd元素含量表现出表层和中部含量高，底层含量低的分布规律；HF监测区表现出中部含量高，其他土层含量相对较低；NM监测区土壤Cd元素含量在中部以上土层表现较稳定，中部以下土层随着深度的加深明显降低。可以看出，梯田黄绵土的Cd元素含量整体低于塬面黑垆土。

图1 不同施肥处理土壤Cd元素含量变化Fig.1 Profile distributions of Cd contents under different fertilization levels

2.1.2 土壤Pb元素含量变化不同试验监测区之间土壤Pb元素的变化规律不同(图2)。对于塬面黑垆土，在表层0～10 cm土层内，HF监测区Pb元素含量最高，为22.33 mg/kg；其次是CK监测区和NPM监测区，二者之间无明显差异，21.90 mg/kg左右；NM监测区Pb元素含量最小，为21.43 mg/kg。在10～20 cm土层，NPM监测区Pb元素含量明显低于其他3个试验监测区，为21.17 mg/kg，而HF、NM和CK监测区Pb元素含量均在22 mg/kg左右。由图2可以看出，在20 cm土层之下，各监测区之间Pb元素含量差异增大。在20～40 cm土层内表现出HF＞NPM＞CK＞NM，Pb元素含量分别为23.7、22.73、21.37和21.23 mg/kg。40～60 cm土层内，CK监测区Pb元素含量最高，为23.57 mg/kg，其余3个试验监测区Pb含量均在22.50 mg/kg左右。在60～100 cm土层内，HF监测区Pb元素含量显著高于其他3个试验监测区，为 24.87 mg/kg；CK、NPM、NM监测区 Pb元素含量依次降低，分别为 22.77、22.47和21.77 mg/kg。对于梯田黄绵土监测区，在0～20 cm土层内，Pb元素含量基本相同，均在21.40 mg/kg左右；20 cm土层以下，随着土层深度的加深Pb元素含量逐渐降低，维持在20.00 mg/kg左右。通过分析可知，在该研究区域，黑垆土和黄绵土监测区域的0～100 cm土层内，Pb元素含量均小于土壤环境质量一级标准(≤35 mg/kg)，未造成土壤重金属 Pb的污染。由图2分析可知，对于CK、HF和NPM监测区，Pb元素含量表现出随着土层深度的加深而逐渐增大的趋势；NM监测区Pb元素含量基本维持稳定状态；LS监测区 Pb元素含量随着土层深度的加深逐渐降低。整体看出，梯田黄绵土的Pb元素含量明显小于塬面黑垆土的Pb元素含量，这一方面与土壤类型本身有关，另一方面也与梯田土壤性质相关。

图2 不同施肥处理土壤Pb元素含量变化Fig. 2 Profile distributions of Pb contents under different fertilization levels

2.1.3 土壤Cr元素含量变化塬面黑垆土的不同施肥监测区土壤Cr元素含量变化规律基本一致，在各个土层内，不同试验监测区之间Cr元素含量变化差异明显；而梯田黄绵土的Cr元素含量变化率不大(图3)。对于黑垆土监测区域来说，在0～10 cm土层内，Cr元素含量表现出 CK＞HF＞NPM＞NM 监测区，分别为77.93、76.97、73.67和67.17 mg/kg，NM监测区的Cr元素平均含量显著低于其他监测区。在10 cm 以下土层，Cr含量均表现出 HF＞CK＞NPM＞NM，特别是在10～20 cm和20～40 cm土层变化率最大，其含量分别为 78.70、76.67 、71.87、68.7 mg/kg和77.33、77.16、75.8、68.06 mg/kg，NM监测区的Cr元素含量显著低于其他监测区。40～60 cm土层内各监测区之间的Cr元素含量差异减小，均在72～78 mg/kg之间；60～100 cm土层，CK和HF监测区Cr元素含量均在84 mg/kg左右，NPM和NM监测区Cr元素含量均在77 mg/kg左右。对于梯田黄绵土LS监测区而言，其Cr元素含量随着土层深度的加深未表现出明显的波动，表层含量略高，为67.50 mg/kg，其他土层基本维持在65.00 mg/kg左右。所有试验监测区0～100 cm土层内，土壤Cr元素含量均小于土壤环境质量一级标准值(≤90 mg/kg)。由图3可以看出，黑垆土不同施肥监测区的Cr元素含量在土壤垂直剖面上均表现出随土层深度的增加而增大的趋势。NM监测区Cr元素平均含量在40 cm以下土层出现持续增长趋势；其他3个试验监测区Cr含量在60 cm以下土层出现明显的持续增长。梯田黄绵土的Cr元素含量明显低于黑垆土监测区域。

图3 不同施肥处理土壤Cr元素含量变化Fig. 3 Profile distributions of Cr contents under different fertilization levels

2.1.4 土壤Ni元素含量变化不同试验监测区土壤Ni元素含量变化不同(图4)。对于塬面黑垆土，0 ～10 cm土层，NM监测区的Ni元素含量显著高于其他试验监测区，达到40.03 mg/kg；其次是HF监测区，为34.97 mg/kg；CK监测区和NPM监测区含量最小，均在33 mg/kg左右。10～20 cm土层，CK、HF和NPM监测区土壤Ni元素含量变化率都较小，NM监测区出现明显下降，下降至31.8 mg/kg。20～40 cm土层内，NM监测区Ni元素含量升高至37.6 mg/kg，CK和HF均在35 mg/kg左右，NPM监测区继续维持在33 mg/kg左右。40 cm土层以下，土壤Ni含量持续增长，并呈现出HF＞CK＞NPM＞NM的趋势，分别为40.1，37.5，36.3和35.6 mg/kg。梯田黄绵土0～10 cm土层的Ni元素含量为30.13 mg/kg，随着土层深度的加深，Ni元素含量出现略微增长，均维持在30.75 mg/kg左右。通过与土壤环境质量一级标准(≤40 mg/kg)比较可知，NM监测区0～10 cm土层和HF监测区60～100 cm土层的土壤Ni含量略微偏高，其他试验监测范围内土层Ni含量均处于正常水平。由图 4可以看出，梯田黄绵土 LS监测区的 Ni元素含量明显低于黑垆土监测区域，且随土层深度的变化率较小；塬面黑垆土NM监测区表层土壤Ni含量显著高于底层土壤，其他3个不同施肥监测区均呈现出随着土层深度的增加而增加的趋势，出现Ni的深层累积现象。

图4 不同施肥处理土壤Ni元素含量变化Fig. 4 Profile distributions of Ni contents under different fertilization levels

2.1.5 土壤Hg元素含量的变化不同试验监测区各土层内土壤Hg元素含量不同，塬面黑垆土监测区表层(0～20 cm)基本呈现出NPM＞HF＞NM＞CK的变化规律，含量分别为0.041、0.036、0.032和0.024 mg/kg；0～10 cm和 10～20 cm 土层的 Hg含量变化率较小。在20～40 cm土层，CK监测区土壤Hg含量出现明显升高，达到0.042 mg/kg；其次是HF监测区，Hg含量未出现明显变化；NPM和NM监测区均出现明显降低，分别降至 0.027 mg/kg和 0.023 mg/kg。40～60 cm土层，各监测区土壤Hg含量仍出现持续降低，HF、CK、NPM和NM监测区的Hg含量分别为 0.024、0.020、0.019 和 0.016 mg/kg。60～100 cm土层土壤Hg含量变化率较小，基本维持稳定状态。对于梯田黄绵土 LS监测区而言，Hg元素含量随着土层深度的加深变化率不大，各土层内的Hg含量基本维持在0.014 mg/kg左右，低于黑垆土各监测区域Hg含量。由分析结果可知，在0～100 cm土层，各试验监测区的土壤Hg含量均小于土壤环境一级标准(≤0.15 mg/kg)。由图5可知，各施肥监测区表层(0～20 cm)Hg含量远远大于土壤底层含量，并且随着土层深度的加深呈现出明显的降低趋势，在 10 ～20 cm土层出现明显的拐点，60 cm土层以下变化率降低，基本维持稳定状态。

图5 不同施肥处理土壤Hg元素含量变化Fig. 5 Profile distribution of Hg contents under different fertilization levels

有研究表明，重金属Hg元素与土壤pH呈显著或极显著的负相关，尤其是在pH＞5时，随着pH的继续升高，土壤中Hg2+的吸附量降低[21-22]。本研究区域的黑垆土和黄绵土的 pH均大于7.5，呈强碱性土壤，在一定程度上减少了土壤中Hg2+的吸附，使土壤重金属Hg的含量偏低。

2.1.6 土壤 As元素含量的变化不同试验监测区土壤As元素含量不同，对于塬面黑垆土而言，在整个监测土层范围内，NM监测区土壤As元素含量明显小于其他施肥监测区(图6)。在0～10 cm土层内，NPM＞HF＞CK＞NM，其As元素含量分别为14.67、14.50、13.43 和 11.53 mg/kg，并且在 10 ～20 cm土层As含量也呈现出相同的大小规律。30 cm土层以下，不同施肥监测区As元素含量的大小发生变化，表现为HF＞CK＞NPM＞NM监测区。20 ～40 cm土层，As含量按大小顺序分别为14.27、13.53、13.00 和 11.27 mg/kg；40～60 cm 土层分别为 14.97、14.83、14.5和 10.3 mg/kg；60～100 cm 土层分别为15.83、15.80、15.47和10.57 mg/kg。整体看出，黑垆土NM监测区的As元素含量显著低于其他施肥监测区，在表层0～30 cm，各监测区之间As元素含量变化差异较大，随着土层深度的加深，CK、HF和NPM之间的As含量差异减小。对于梯田黄绵土LS监测区而言，其As元素含量随着土层深度的加深缓慢降低，依土层自上而下其 As含量依次为11.00、11.17、10.97、11.13和10.43 mg/kg。与土壤环境质量一级标准(≤15 mg/kg)相比，CK监测区和HF监测区的60～100 cm土层，NPM监测区的10 ～20 cm、60～100 cm土层，As元素含量均出现超标，其他各试验监测土层As含量均处在标准范围内。由图6可以看出，CK、HF和NM监测区As元素含量在0～40 cm土层内变化率较小，NPM监测区呈现出先升后降的趋势，40 cm土层以下，As含量基本呈现增大趋势，整体表现表层低、底层高，As元素出现深层累积现象。LS监测区As元素含量随着土层深度的加深变化率较小。

图6 不同施肥处理土壤As元素含量变化Fig. 6 Profile distribution of As contents under different fertilization levels

通过分析可知，在本研究监测区域内，黄绵土监测范围内各类重金属含量均小于土壤环境一级标准值，其重金属元素含量相对黑垆土偏低，这主要与黄绵土所处的地形有关，其为梯田形式，在改造过程中使得长期经过人为耕作影响的表土剥离，生土裸露，而深层土壤受化肥、农药等污染较小，加之没有其他工业污染来源，其重金属含量自然偏低。黑垆土各施肥监测区0～100 cm土层内Cd、Pb、Cr、Hg元素含量均小于土壤环境一级标准值；农民地监测区0～10 cm和HF监测区60～100 cm土层Ni含量略微偏高，其他监测土层内Ni含量均处于正常水平；无肥监测区和化肥监测区60～100 cm土层，化肥有机肥监测区10～20 cm、60～100 cm土层As元素含量均出现超标。对于不同施肥条件而言，农民地监测区的Cd元素含量相对其他施肥监测区较高，其余重金属元素含量农民地监测区都表现出含量较低，这说明在该研究区域农田，农民地目前的施肥习惯没有造成土壤重金属的严重积累以及重金属污染现象，土壤健康状况良好。

2.2 土壤矿质全量分析

土壤不是由单一物质组成，它是由多种元素组成的矿物质所构成。土壤矿物质作为土壤的重要组成部分，占土壤固体部分的95% 以上。土壤矿物质主要以 O、Si、Al、Fe所占比例较大，SiO2、Al2O3和 Fe2O3是构成土壤的骨干成分。土壤矿物质的化学组成主要受成土条件及过程影响，分析土壤矿质全量的化学组成，有利于掌握矿质元素在剖面的迁移和变化，阐明土壤化学性质在成土过程中的演变情况，了解土壤的风化发育程度。

本研究不同试验监测区土壤矿质全量分析结果见表2。由结果可知，对于塬面黑垆土监测区而言，SiO2在土壤化学物质组成中所占比例最大，其次是Al2O3，二者作为土壤构成的主要成分，占土壤矿物质总量的70% 以上；其次是Fe2O3和CaO，这两者含量几乎相同，均在50 g/kg左右；MgO、K2O、Na2O的含量远远高于MnO和P2O5。在本研究区域，黑垆土土壤中的矿质全量总体上呈现出 SiO2＞Al2O3＞CaO≈Fe2O3＞K2O≈MgO＞Na2O＞TiO2＞P2O5＞MnO的趋势。SiO2在整个剖面土层上表现出下层含量高于中上层，分析原因可能是由于黏粒的机械淋溶和淀积作用所致[23]；CaO和P2O5体现出表层含量高的结果，可能是与在土壤形成时期黄土沉积作用有关，也与土壤母质有关[24]；其余矿质元素含量随剖面土层的变化均较弱，没有出现明显的聚集和淋溶现象。MnO2在土壤中最不易发生变化，受土壤风化作用的影响较小，含量也属于微量。黄绵土LS监测区各类土壤矿质元素含量在剖面土层上没有表现出明显的差异，这主要与梯田土壤性质有关，经过改造生土裸露地表，土壤性状差异不大，总体上呈现出 SiO2＞Al2O3＞CaO＞Fe2O3＞K2O≈MgO＞Na2O＞TiO2＞P2O5＞MnO的趋势，与黑垆土土壤矿质全量变化规律基本相同，但其 SiO2和 Al2O3含量相对稍微偏低，CaO含量偏高。

表2 土壤矿质元素组成与风化指标Table 2 Composition of soil mineral elements and soil weathering indexes

土壤的硅铝率(Sa)、硅铁率(Sf)、硅铝铁率(Saf)作为反映土壤矿物风化强度的指标之一，能够反映出在黏粒及铁、铝等物质在剖面土层中的累积及迁移情况。本研究区域，各试验监测区之间硅铝率(Sa)、硅铁率(Sf)、硅铝铁率(Saf)差异均不明显，并且在同一剖面土层的垂直变化差异较小，矿质元素迁移不明显，其大小范围分别是 4.5～4.9、11.3～12.5、3.2 ～3.5。硅铝铁率(Saf)反映土壤的风化分解程度，并与之呈负相关关系。当SiO2/ R2O3＞2时，土壤为高硅性土，此类土壤盐基含量高，吸水、保水、保肥能力强，持水力高，水分渗透率低；同时含蒙脱石类黏土矿物多，具有强烈的膨胀性和收缩性，易与腐殖酸钙紧密结合形成稳定的团聚体，土质较好。本试验监测区域土壤在长期人为耕作管理的条件下，土壤发育较为成熟，属于良好的耕作土壤。

3 结论

1)从土壤重金属的垂直分布来看，黑垆土不同施肥条件下的土壤重金属变化规律不同，重金属元素在土壤剖面中的累积也出现差异。CK无肥监测区土壤Cd元素表层和中部含量高，底层含量相对较低；Pb、Cr、Ni、As元素含量随着土层深度的加深而增大；HF化肥监测区 Pb、Cr、Ni元素均出现深层累积；NPM 化肥有机肥监测区 Cd元素在土壤垂直剖面上出现降低，Pb、Cr、Ni、As则出现深层累积；NM农民地监测区 Cd、Cr元素底层含量较高，Ni、Hg元素表层含量较高。对于黄绵土LS监测区，Cd元素在土壤表层和中部含量较其他土层偏高；Pb元素表层含量高，20 cm土层以下逐渐降低；Cr、Ni、Hg、As在土壤垂直剖面上的变化率不大。

2)本研究区域土壤矿质元素中 SiO2占绝对优势；其次是Al2O3；CaO略高于Fe2O3，总体上呈现出 SiO2＞Al2O3＞CaO≈Fe2O3＞K2O≈MgO＞Na2O＞TiO2＞P2O5＞MnO 的趋势，Fe2O3出现了一定的深层淋溶现象，CaO、P2O5、Na2O表层积累较多，其他矿质元素土层间变化差异不大。各试验监测区硅铝率(Sa)、硅铁率(Sf)、硅铝铁率(Saf)差异均不明显，并且在同一剖面土层的垂直变化差异较小，矿质元素迁移不明显。

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