梁慧雅，王仕琴，魏守才

(1 中国科学院遗传与发育生物学研究所农业资源研究中心，中国科学院农业水资源重点实验室，河北省节水农业重点实验室，石家庄 050021；2 中国科学院大学，北京 100049)

自20世纪初引进氮肥后，我国氮肥使用量不断增加，并于20世纪90年代中期跃居世界首位[1]。人口的不断增加造成对粮食需求的增大，随着施氮量的增加，粮食产量显著提高，而农学效率却呈相反趋势[2]。农业生产中化肥的过度及不合理施用使得氮肥利用率普遍较低且变化幅度大，造成农业区地下水 NO-3-N污染问题日显突出。马洪斌等[3]综述研究表明，地下水NO-3-N污染与农业氮肥通过包气带向下层的淋滤有很大关系。而华北地区作为高施肥的农业区，氮肥年施用量达450～600 kg/hm2，远高于该地区作物的年吸氮量 311 kg/hm2[4-5]。过量的氮素在土壤中形成累积，受灌溉和集中降雨淋溶作用的驱动进入地下水[6]，造成地下水 NO-3-N浓度升高，威胁人类的健康。

包气带是指地面以下潜水面以上的地带，也称非饱和带，是大气水和地表水同地下水发生联系并进行水分交换的地带。同时，包气带也是污染物进入地下水的通道，在减少污染物进入含水层的过程中表现出极好的“屏障”功能。包气带NO-3-N的淋滤受耕作措施[7]、化肥投入[8]、对降水的入渗的响应[9]、包气带厚度等因素的影响，体现出较强的区域差异性。过去针对农田NO-3-N的迁移和淋滤过程的研究主要集中在两个方面，一方面是研究根系层NO-3-N的来源以及对氮淋滤的潜在风险评估[5,10-11]；另一方面是对地下水中NO-3-N来源的识别及对污染程度的判定[12-13]。可见，对于NO-3-N从地表到地下水的淋滤过程，多数研究集中在根层，对根层以下的研究较少。然而，由于近年来地下水的过量开采，地下水水位降低，如华北山前平原北京和保定等地下水漏斗区地下水水位下降速率达0.5 m/a以上[14-15]，河北石家庄市栾城地下水水位下降速度近年来达0.8 m/a[16]。地下水位下降，包气带厚度增加，改变了水分的入渗路径和入渗系数[17]，也影响NO-3-N从根层向下迁移和淋失的速度。

因此，本文以位于河北省石家庄市栾城区的中国科学院栾城试验站为研究平台，选择不施肥处理(N0)和施氮量为 600 kg/(hm2·a)(N600)的两个长期定位试验地为研究对象，识别华北山前平原区受长期施肥影响条件下，典型厚包气带NO-3-N的垂向分布规律及其影响因素，研究氮循环和累积迁移规律，对于保障我国粮食安全和区域地下水环境安全具有重要现实意义。

1 研究方法

1.1 研究区概况

研究区选择在中国科学院栾城生态系统试验站(以下称为栾城站)，该试验站位于河北省栾城县境内，37°53′N，114°41′E，海拔 50.1 m，属华北平原北部的太行山山前冲积扇平原。试验区自然条件优越，属农业高产类型区[18]。种植制度为小麦-玉米一年两熟制，是华北平原代表性农田作物类型区。土壤类型以潮褐土为主，地势平坦，属于半干旱半湿润季风气候，年平均气温12.2 ℃，年降水量530 mm，年蒸发量1 040 mm[19]。由于降水量不足，该区域农业高产主要依赖抽取地下水灌溉和大量施肥，其中研究区地下水埋深在2015年为47 m。

1.2 土壤样品采集与分析

长期定位试验从 1997 年开始，本试验选取不施肥(N0)和每年施氮肥600 kg/hm2(N600)两个处理，每个处理各设置 3 个重复，氮肥的类型是尿素(含氮量46.2%)。土壤样品采集于 2015 年 10月秋收后进行，利用 Geoprobe Model 54D (Geoprobe, Salina, KS, 美国)钻取 0～10.5 m 深度土壤样品。100 cm 内按 0 ～10、10～20、20～30、30～50、50～70、70～100 cm分层取样，100 cm 以下按 50 cm 分层采样，每个处理取 3 个重复，共取得 6 个土壤剖面样品，总样品数 148 个。每个样品用自封袋取鲜样 500 g，带回中国科学院节水农业重点实验室后，一部分 4 ℃ 冷鲜保存，用于 DOC 的测定，另一部分风干研磨过100目筛后用于土壤粒径、阴阳离子和 pH 的测定。DOC 在一周内测定，称取 10 g 左右新鲜土样，用超纯水浸提(土液比 1∶5)振荡取上清液过孔径 0.45µm 的醋酸纤维素滤膜后利用 TOC 仪(Multi N/C 3100)测定 DOC。土壤粒径是称取干土样约 0.15 ～1.5 g，加盐酸(HCl)去除碳酸盐，在盛土样的烧杯加蒸馏水至 200 ml，加热炉加热，加 30% 过氧化氢( H2O2)，72℃下煮 2 h 去除有机质，冷却至室温，采用激光粒度仪(Mastersizer 3000，Marlvern，英国)测定土壤粒径的百分比，根据国际土壤质地分类标准对土壤质地进行分类。采用离心萃取法测定土样的溶滤水离子的浓度，称取风干土样品 10 g，用超纯水按 1:5 浸提后上清液用 pH 计(PB-10，Sartorius)测定上清液 pH，用便携式电导率仪(SG7)测定上清液的 EC，再过 0.25 µm的醋酸纤维素滤膜，用离子色谱仪(ICS-2100，Dionex，美国)测定离子的含量；另外，土壤质量含水量样品用铝盒采样，为了防止土壤水分的损失，样品放入铝盒后在野外立刻称重，然后在 105°C下烘干 24 h，测定烘干重。

1.3 数据处理

土壤剖面NO-3-N的总累积量为每一土层的硝酸盐累积量之和，每层的累积量由下式计算[20]：

Ri=c×d×h/10 (1)式中：Ri为每一土层的 NO-3-N累积量 (kg/hm2)；c为该土层土壤中NO-3-N含量 (mg/kg)；d为该土层土壤体积质量 (g/cm3)；h为土层厚度(cm)。

用SPSS软件分析NO-3-N与土壤理化性质以及各离子间的相关性，用Excel拟合NO-3-N总累积量(x)-深度(y)曲线。

2 结果与分析

2.1 土壤基本理化性质特征

图1 试验区包气带土壤质地和含水量分布图Fig. 1 Soil textures and soil moisture contents of vadose zone soils in study area

包气带的土壤特征决定了包气带的功能，凭借其不同的土质特性和物化条件，对NO-3-N分布累积规律产生影响。试验区两种处理(N0和N600)土壤剖面上土壤质地 (根据国际制土壤质地分类) 和土壤质量含水量分布见图1。两种处理土壤质地分类一致，并且由土壤粉黏粒含量大小排序分为：粉质壤土＞壤土＞砂质壤土＞砂土。2015年含水量变化：N0剖面含水量的变化范围为82.4～289.0 g/kg，N600剖面含水量的变化范围 72.6～260.8 g/kg。在 0～70 cm 含水量逐渐减小，在 70～500 cm 含水量增大，在400～500 cm的粉质壤土层含水量出现最大的峰值，500～800 cm逐渐减小，在750～800 cm的砂土出现最小值，850～1 050 cm又逐渐增大。N600含水量的变化趋势：含水量在300～350 cm的粉质壤土出现最大峰值，在650～700 cm的砂土出现最小值，0 ～1 050 cm的变化趋势与N0含水量变化趋势一致。两个处理的含水量在2 m以上变化剧烈，作物根系主要分布在2 m以上，受降水和灌溉回渗水补给以及土壤蒸发、作物蒸腾等影响；2 m以下含水量主要随着土壤质地变化而变化，土壤黏粒含量越大，土壤含水量越大，反之，土壤黏粒含量越小，土壤含水量越小。

表 1为按照土壤质地分层计算的土壤基本理化性质的平均值。N0的pH均在7.8～8.1，N600的pH在7.8～8.0，均呈弱碱性；N600的各土层DOC浓度小于N0各个土层。N0和N600剖面EC均呈现出与含水量相同的变化趋势，均是先增大再减小再增大。

表1 土壤基本理化性质Table 1 Physical and chemical properties of tested soil

2.2 土壤水中离子垂向分布特征

2.2.1 土壤水中阳离子垂向分布特征 由图 2可知，N600和 N0中的 Na+、Ca2+、Mg2+的整体变化趋势与含水量的变化趋势基本一致。0～150 cm处N600中的Ca2+浓度高于N0中Ca2+浓度，主要是因为长期施肥导致土壤表层pH降低，促使了交换性钙被 H+交换[21]，进入溶液成为水溶性的钙，增加了水溶性钙的含量。N0中，Na+浓度在300～450 cm由于粉质壤土的表面吸附强而达到最大峰值，在950 ～1 000 cm 的 Na+浓度也是随深度增加而增大，而Ca2+、Mg2+的浓度在上述两个深度的剖面中均呈减小趋势；N600中也出现相同规律，850～950 cm中Na+浓度随深度增加，而 Ca2+、Mg2+的浓度随深度减小。可能是粉质壤土中发生阳离子交换作用，对Na+的吸附作用增大的同时释放出一定量的 Ca2+、Mg2+，如反应方程式(2)[22]，其中，X代表黏性矿物：

2.2.2 土壤水中Cl-和NO-3-N垂向分布 Cl-具有较强的亲水性，不与土壤颗粒骨架中的矿物质和有机物反应，化学性质保守；而且土壤水中 Cl-含量比 Cl-检测限高几个数量级，因此用Cl-作为理想的溶质示踪剂可以反映离子的迁移规律[23]。N0和N600土壤剖面中Cl-、NO-3-N平均含量随深度变化如图3。

N0剖面的Cl-浓度变化范围为6.8～25.6 mg/kg，N600的Cl-浓度变化范围为6.8～28.4 mg/kg，而且两个处理中 Cl-变化趋势与其含水量的变化趋势一致。10月6日采样时已经是雨季过后，植物的根系层主要分布在0～200 cm[24]，土壤表层蒸发作用起主导作用，因此两个处理中Cl-浓度增大并且在200 cm处达到最大值；在200 cm以下受重力作用水分继续向下运移，N0和N600的Cl-浓度分别在400～450 cm和300～350 cm处出现峰值(浓度分别是19.8、21.8 mg/kg)。Cl-随水分从砂质壤土运移到粉质壤土，土壤黏性增大使得Cl-在此深度累积；砂土层间含水量逐渐降低，Cl-浓度也逐渐减小，反映了水分含量的限制抑制了Cl-的垂向迁移。

NO-3-N在整个土壤剖面的分布规律与含水量、Cl-的分布规律基本一致，其中N0中NO-3-N浓度变化范围为2.7～10.1 mg/kg，N600的NO-3-N浓度范围为16.5～69.5 mg/kg。N0在10.5 m处NO-3-N浓度是4.0 mg/kg，N600在10.5 m处NO-3-N浓度是26.6 mg/kg，说明 N600处理下施肥带来的 NO-3-N已经淋溶至10.5 m。由图3知，N0中，表层NO-3-N浓度最大，在0～20 cm深度逐渐降低，主要受植物根系吸收作用的影响；20 cm以下，NO-3-N浓度基本保持在3.4 mg/kg，较为稳定。N600中，根系层(0～200 cm)由于存在氮肥施入、氮素转化、作物吸收、氮挥发、氮淋溶等过程，因此NO-3-N浓度变化比较剧烈；400 ～900 cm之间，NO-3浓度随深度增加逐渐降低，在900 ～1 050 cm又呈增加的趋势。

2.3 根系层以下硝态氮累积特征

图2 N0和N600土壤剖面阳离子的分布Fig.2 Distribution of cations in N0 and N600 soil profiles

图3 N 0和N 6 0 0土壤剖面C l- 和N O-3-N的分布F i g. 3 D i s t r i b u t i o n o f C l- a n d N O-3-N i n N 0 a n d N 6 0 0 s o i l p r o f i l e s

由于根系层以下(200 cm以下) NO-3-N很难再被作物利用，从对地下水水质可能形成污染的角度来看，根系层以下的NO-3-N累积更为重要。不同的施肥处理土壤中NO-3-N的累积量不同，200 cm以下N0和N600两个土壤剖面各层NO-3-N累积量如图4所示。N0由于长年没有施肥，因此包气带中NO-3-N主要来源于农业灌溉和大气沉降，因此剖面中每层NO-3-N累积量较小且没有明显变化，变化范围为 20.8 ～30.1 kg/hm2，平均含量是 26.2 kg/hm2。N600 的 NO-3-N各层累积量在整个剖面上具有很大的差异，变化范围124.9～409.7 kg/hm2，平均含量是 207.3 kg/hm2，约是N0各层NO-3-N累积量平均值的8倍。已有研究表明施氮量在300 kg/hm2时NO-3-N形成累积[25]，施氮量越多，NO-3-N在土壤剖面的累积量越多。本研究的试验地年施氮量600 kg/hm2持续了约20a，氮素在整个土壤剖面上形成累积，并在300～350 cm粉质壤土中达到最大累积量409.7 kg/hm2。

图4 土壤剖面每层NO-3-N的累积量Fig.4 Accumulated NO-3-N in different layers below 200 cm depth of N0 and N600 soil profiles

NO-3与Cl-的比值在一定程度可以反映NO-3-N在包气带的累积程度[26]。N0的 NO-3/Cl-的浓度比值变化范围是0.67～4.05，N600的NO-3/Cl-变化范围是5.40～32.84，如图 5，N600 的 NO-3/Cl-明显高于 N0，说明施肥对于NO-3-N的累积有显著的影响。两个处理中，NO-3/Cl-在表层较高，20 cm处由于作物对氮素的吸收，比值迅速降低，N0的NO-3/Cl-在20 cm以下基本保持不变；N600中，400～900 cm深度随着土壤深度的增加，NO-3/Cl-总体呈现减小的趋势，说明NO-3-N在表层累积严重，随着包气带厚度的增加累积程度减小。

由于N0中NO-3-N的累积变化范围小，因此只对N600处理下厚包气带土壤剖面中NO-3-N总累积量及其拟合的总累积量(x)-深度(y)曲线(图6)作分析。拟合曲线为指数函数，其关系式如方程(3)所示。拟合方程的决定系数为0.90，因此可以用它估算更深层的NO-3-N含量以及累积量。用方程(3)计算47 m和48 m时，NO-3-N的累积量为 7 253.5 kg/hm2和7 279.8 kg/hm2，即在47～48 m之间的NO-3-N的累积量是26.3 kg/hm2，NO-3-N浓度平均值为1.8 mg/kg。

图5 NO-3/Cl- 在N0和N600中随深度的变化Fig. 5 Distribution of NO-3/Cl-in N0 and N600 soil profiles

y= 0.1419e0.0008x(R2= 0. 90) (3)

在47～48 m之间的NO-3-N含量未超过世界卫生组织规定的NO-3-N标准(10 mg/kg)，是因为农田施氮对地下水NO-3-N污染是一个长期累积的过程，且由于各地土壤和地下水条件不同，地下水的受污染程度有所差异，但是如果长期施用大量的氮肥地下水必然会受到污染。

图6 N600土壤剖面NO-3-N的总累积量Fig.6 Accumulation of NO-3-Nin N600 soil profiles

2.4 影响硝态氮垂向分布积累的因素-

2.4.1 土壤基本理化性质对NO3-N垂向分布积累的影响 由于N0不施肥，所以可作为土壤NO-3-N的背景值，因此主要分析N600中影响NO-3-N分布的因素。土壤质地决定土壤的透水性，从而影响NO-3-N的淋溶累积[27]。N600中各层NO-3-N累积量平均值是：粉质壤土(346.0 kg/hm2)＞壤土(240.5 kg/hm2)＞砂质壤土(217.5 kg/hm2)＞砂土(152.6 kg/hm2)，因此说明由于砂质土孔隙较大，NO-3-N易随水分移动而流失，所以相应的NO-3-N累积量较小；而壤土孔隙小，吸附作用大，NO-3-N淋溶的比例较小，残留在土壤中的NO-3-N就比较多。

两种处理中，含水量变化和NO-3-N的分布累积变化基本保持一致，已有的研究曾用 SWAP模型模拟1996—2000年栾城25 m厚包气带土壤水势及土壤含水量变化，表明该地区最低零通量面为地面以下450 cm处[28]。N600的NO-3-N含量随包气带深度变化是以零通量面400 cm为界，400 cm以上，两个剖面中NO-3-N变化较大，可能受地面以下零通量面以上土壤水垂向运移方向的频繁变化影响；400～900 cm，NO-3-N随深度呈现出递减趋势，表明了以对流和弥散为主的地下水垂向运移[29]。然而900～1 050 cm是由于土壤质地在 900 cm处有砂土和砂质壤土的分层，NO-3-N从砂土进入砂质壤土中更容易形成累积。

由表2可知，N600中，NO-3-N与pH在200 ～1 050 cm呈显著正相关，相关系数为0.558，与DOC呈极显著正相关，相关系数为0.808。NO-3-N在深层土壤剖面迁移的过程中主要的损失途径是通过反硝化作用，有研究表明通过氮的质量平衡法和氮氧同位素法计算深层包气带中由于反硝化作用导致 NO-3-N的损失可达50%[30-31]。反硝化反应发生的必要条件是NO-3-N、有代谢能力的有机质、细菌和O2。N600长年施肥累积了大量的 NO-3-N，深层土壤的厌氧环境有利于微生物生长，因此活跃在深层的微生物对NO-3-N的还原有着显著的影响[32]；栾城站10.5 m范围内平均土壤质量含水量约为 15%，土壤持水能力强，高含水量有利于还原环境的形成；其中 NO-3-N消耗DOC为反硝化反应提供养分，此条件也可解释N600中DOC含量低于N0，因此栾城站200 cm以下深层土壤具备反硝化反应发生的所有条件，反应如下方程式[33]：

5/4CH2O+ NO-3→1/2N2+5/4HCO-3+1/4H++1/2H2O (4)式中：CH2O是有机质的典型代表，在NO-3-N还原过程中CH2O作为电子供体浓度降低，而H+浓度增加，pH减小，因此可以解释上述NO-3-N与DOC、pH呈极显著正相关。然而，DOC含量通常随着土壤深度的增加而急剧减少。因此，DOC被认为是限制深层包气带反硝化的关键因素之一[34]。

表2 土壤理化性质与NO-3-N相关性分析Table 2 Correlation coefficients between pH, DOC and NO-3-N of tested soils

2.4.2 NO-3-N与其他离子间相互作用 在N600中(表3)，NO-3-N和Ca2+呈极显著正相关，相关系数是0.69，主要因为NO-3-N在土壤中的吸附主要是电性吸附，而 Ca2+在土壤中的专性吸附使恒电荷胶体表面的正电荷增加或负电荷减少[35]，从而使土壤表面负电荷对NO-3-N静电排斥作用减弱，因此随着土壤对Ca2+吸附作用增强，对NO-3-N的电性吸附也会增强。NO-3-N与SO2-4呈极显著相关，相关系数达0.557，主要是由于反硝化过程中，在还原环境条件下有机质为了生长要提供能量，必须有一个外部电子受体。而研究证明电子受体顺序：O2＞NO-3＞Mn4+＞ Fe3+＞ SO2-4＞CH4[35]，因此SO2-4的存在对NO-3的还原有较弱的阻碍作用。

表3 离子间相关性分析Table 3 Correlation confidents among ions of tested soils

3 结论

N0与N600两个处理比较发现： N0、N600三个处理的含水量、EC、Cl-、NO-3-N在0～200 cm以上变化剧烈主要是因为降水、灌溉、植物吸收和蒸发共同作用，200 cm以下NO-3-N浓度随水分运移逐渐减小后又有增加趋势；NO-3-N分布和累积主要受到土壤质地、水分运移和反硝化作用的影响：以N0作为试验区的背景值，N600的NO-3-N已经淋滤到包气带1 050 cm处；农田土壤长期大量施用氮肥600 kg/(hm2·a)，已经造成NO-3-N在土壤中的累积，NO-3-N累积峰值的位置主要由土壤质地决定，2015年 N600的 NO3-N累积峰值的位置主要在 250 ～300 cm的粉质壤土层，通过对47～48 m的NO-3-N拟合说明长期施氮肥对地下水水质构成威胁。NO3-N在土壤质地分层的界面处的变化机理还未明确，因此未来需要进一步探究粉质壤土和砂土的界面硝态氮变化的机理。

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