戚晓秋 刘冬丽 戴长建

1)(天津理工大学理学院,天津 300384)

2)(中国科学院武汉物理与数学研究所,波谱与原子分子物理国家重点实验室,武汉 430071)

1 引 言

随着激光对高科技的日益渗透和对基础研究的强大支撑作用,光激发(PE)和光电离(PI)技术的应用受到了广泛关注,如光化学研究与激光同位素分离工程等[1,2].但是,因受到其PI截面的限制,欲提高PE+PI过程的电离效率就要求激光具有很高的强度[3].因此,自电离(AI)[4−6]和电场电离(EFI)[7,8]等不同电离技术受到青睐.虽然AI过程的电离效率远比PI过程高,但由于碱金属原子的AI能级过高,限制了该技术在这类原子上的运用.虽然EFI技术(包括机理、动力学特性、电离阈值和Stark效应等)一直备受关注[9,10],但关于EFI效率的研究却鲜有报道.为了降低原子的EFI阈值,通常需要借助原子的高Rydberg态才能实现.为此,本文关注原子从基态经过PE+EFI过程的总电离效率,以下简称EFI效率.上述问题源于目前的物理现状:虽然从高Rydberg态进行EFI可以获得很高的效率[11],但原子从基态到高Rydberg态的PE效率通常很低,导致EFI效率大幅降低,如锂原子的EFI效率仅为25%[12].

通常,在计算原子的PI效率时都假设各激发能级的G参数相同,而忽略其影响[13−15].但是,在EFI效率的计算中,显然必须考虑EFI的特点,即需要关注G参数对EFI效率的影响:为了降低EFI阈值需要引入高Rydberg态,并使EFI脉冲延迟于PE脉冲以避免Stark效应.上述特点的直接后果是:PE过程使原子在各相关态之间按一定的比例布居并达到动态平衡,从而使优化EFI效率的关键问题变成提高Rydberg态的布居率的问题.为此,本文将首次在速率方程组中计入各能级的G参数,并探讨其对EFI效率的影响.

2 通用的速率方程组

为了直观地理解锂原子的PE+EFI的过程,图1展示了该过程的跃迁示意图.其中,|0〉是锂原子基态,|1〉和|2〉为锂原子的两个激发态,|R〉是锂原子的高Rydberg态,而ε表示锂原子的电离态.在PE过程中,三个激发光的波长和流强(单位时间通过单位面积的光子数)分别用λm和Fm(m=1,2和R,下同)表示;用σam和σSm分别表示各能级之间的共振吸收截面和受激辐射截面;用Γm和ΓE分别表示各激发态的自发辐射速率和EFI过程的电离速率.

图1 锂原子的三步PE+EFI过程Fig.1.Three-step PE+EFI process of lithium atom.

为了精确控制整个物理过程的时间特性,本文选择了脉冲激光场和电场,其时间顺序和延迟方案如图2所示.先同时施加激光场将处于|0〉态的锂原子分三步激发到|R〉态,经过适当延迟后再施加电场使其电离,以避免Stark效应的影响.

在图2中,为提高锂原子在|R〉态的布居率,进而增加EFI过程的电离效率(电离态的布居率),需要同时施加三步激发光[14].若用1,2和3分别表示三个激光脉冲,t1,t2和t3分别表示光场结束、电场起始和结束的时刻,则τ=t1和τ′=t3−t2分别为光场和电场的脉冲宽度,Δ=t2−t1为电场与光场之间的时间延迟.

图2 脉冲激光场和脉冲电场的时序示意图Fig.2.Time sequence for the pulses of laser and electric fields.

根据图1和图2,在各个时间段内便可分别建立锂原子布居数的速率方程组.在第一个时间段(T1:0＜t≤t1)中,只存在三步激发光与原子之间的相互作用.若选用主量子数较大(n不小于25)的|R〉态,则处于该态的原子很难再吸收一个第三步激发光的光子到达连续态.因此,本文仅考虑通过共振吸收而发生的跃迁,忽略通过非共振跃迁所导致的原子电离.换言之,在本时间内若仅考虑原子在四能级之间通过激光共振跃迁的方式从|0〉态到|R〉态的PE过程,则可认为原子仅在图1所示的四个能级上布居且遵守粒子数守恒律.显然,在上述PE过程中,由于共振吸收、受激辐射和自发辐射之间的博弈,各态的布居数会随时间变化并满足下列速率方程组:

其中,i=0,1,2和R(下同),而ni(t)为t时刻i态的布居数.显然,n0(0)=N,其中N为粒子总数,而各态的布居率为:ηi(t)≡ni(t)/N;当各态的布居数的变化率为零,即dni(t)/dt=0时,则会出现布居数的动态平衡.

为了简化(1)式,并凸显其物理意义,令Cm=σamFm,以便综合考虑各态的共振吸收截面和对应跃迁的激光功率的影响.显然,一旦确定了PE的激发路径,三个跃迁的激发截面则均为常量.此时,Cm仅随激光功率而变且成正比关系.因其具有频率的量纲,故在计算中将采用GHz为单位[12].

另一方面,为了在速率方程组中显含G参数,需利用各态的共振吸收截面和受激辐射截面之间的关系,即G0σa1=G1σS1,G1σa2=G2σS2和G2σaR=GRσSR. 其中,Gi=2ji+1,ji为各态的总角动量量子数.

将上述信息代入(1)式,便得到了同时包含Gi和Cm参数的形式,即

由(2)式可见:在速率方程中,每一步跃迁的初态和终态的Gi参数的比值左右着该跃迁的Cm参数的有效性,进而对PE过程和各态的布居率都会产生影响.因此,当选择不同的PE路径时会涉及不同的跃迁态,其Gi参数的比值也将不同,最终将导致各态的布居率不同.

在第二个时间段(T2:t1＜t≤t2)中,由于光场不复存在而电场还未开始施加,即在零外场下,处于各激发态的原子都会通过自发辐射而向下跃迁.由于后续的EFI过程只涉及|R〉态,其效率仅依赖于|R〉态的布居率.因此,在该延迟过程中,原子满足如下的速率方程:

由(3)式可见:自发辐射导致了|R〉态布居数的不断衰减.为了避免|R〉态原子数目的显著减少和电场所导致的Stark效应,应合理选择电场与光场之间的延迟时间.

在第三个时间段(T3:t2＜t≤t3)中,只要设置电场强度使之超过|R〉态的EFI阈值,则可将那些仍处于|R〉态的原子电离.由于处于基态和低激发态的原子受该外加电场的影响可忽略,所以被EFI的原子都来源于|R〉态.因此,该时段的速率方程组仅涉及|R〉态和ε态,即

其中,nε(t)为t时刻电离态的布居数,而电离效率则为ηε(t)≡nε(t)/N.由(4)式可见:在该过程中自发辐射依旧会使|R〉态上的原子不断减少,但因为该态的寿命很长导致其衰减速率很低,所以EFI过程占主导地位,即ΓE≫ΓR.

如前所述,上述(2),(3)和(4)式未对激发路径做任何限定,它们应该适用于各种不同情况.所以,欲探讨G参数对EFI效率的定量影响,只要给定具体的激发路径,便可对上述方程进行数值求解.

3 特定激发路径的PE+EFI过程

本节针对给定的激发路径(简称路径一)2S1/2→2P1/2→3S1/2→25P1/2,3/2,通过Matlab编程进行数值计算,探讨G参数对PE+EFI过程的影响.由于25P态的精细结构很小,所以在计算过程中将忽略25P1/2和25P3/2态的能量差别,并分别研究三个激发态的布居率随某一参数的变化规律.在计算过程中,既要考察PE过程所导致的各激发态布居率的变化和G参数的影响,又要关注延迟过程中|R〉态布居率的衰减情况,还要观察|R〉和ε态布居率的变化和ΓE的变化对EFI效率的影响.

为了实施相关的计算,需要同时设定或选取锂原子相关能级的光谱参数和各步激发光的光场参数,如表1所列.

采用表1所列的参数,可通过(2)式计算出各个态的布居率随不同激光参数的变化规律.图3仅给出了三个激发态的布居率的计算结果.

表1 计算PE+EFI过程时所使用的参数Table 1.The parameters used in the calculation of the PE+EFI process.

图3 三个激发态的布居率随激光参数的变化.其中,分别用实线、虚线和点线表示|1〉,|2〉和|R〉态的结果Fig.3.Populationrates of three excited states varied with the laser parameters.The results corresponding to|1〉,|2〉and|R〉states are shown with solid,dashed and dotted lines,respectively.

在图3中,分别用实线、虚线和点线表示|1〉,|2〉和|R〉态的布居率随激光参数的变化规律.针对各态的布居率随各步激发光的光强的变化,可以观察到一些规律.首先,在图3(a)中,三个激发态的布居率均随C1持续增加并最终趋于饱和,这可归咎于受激辐射的退激发作用:当激光强度足够大时,由其所产生的激发和辐射形成了博弈,最终使各激发态的布居率趋于动态平衡.因此,激光强度并非越大越好,而是存在一个饱和强度,当超过该强度后激发态的布居率并不再提高.其次,图3(b)和图3(c)与图3(a)形成了明显的不同:仅有部分态的布居率随光强的增加而增加,而其余态的布居率却恰好相反.例如:在图3(b)中,|1〉态的布居率随第二步激发光的光强的增加而持续衰减,因为该激发光使处于|1〉态的原子进一步跃迁到|2〉态,从而导致|1〉态的布居率减小.另一方面,通过展示各态布居率随激光脉宽的变化,也能看到一些规律.首先,由图3(d)可见:|1〉态的布居率先随激光脉宽的增加而增加,然后又缓慢少减小并趋于稳定.在PE过程的初期,原子均处于基态,第一步激发光起着主导作用,使|1〉态的布居率迅速增加并达到峰值.此后,第二、三步激光逐渐发挥主要作用:通过衰减|1〉态的布居率而增加|2〉和|R〉态的布居率.其次,|2〉和|R〉态的布居率的最大值不但迟后于|1〉态布居率的最大值,而且它们都先后达到其各自的饱和值,这是因为它们按照自下而上的跃迁顺序并实现了各激发态的布居.总之,虽然|1〉,|2〉和|R〉态的布居率随不同激光参数会展现出不同的变化规律,但是最终却都会趋于动态平衡.换言之,在上述给定的激发路径下,无论激光参数如何变化,这三个激发态的布居率都会依次稳定在17%,17%和48%.

为了正确理解上述物理现象和规律,认识上述三个激发态的布居率与相应态的量子统计权重(或G参数)的关系,我们认为必须探究其饱和值的必然性和合理性.受到前一节所建立的速率方程组(2)式的启发,即量子统计权重的影响是以G参数的比值来体现的,本文首次引入了G参数分支比的概念,即.根据锂原子的|0〉,|1〉,|2〉和|R〉态的总角动量,可以算出其各自的G参数,进而得到其BRi值分别为1/6,1/6,1/6和1/2.上述分析表明:无论随什么激光参数变化,PE过程都将使各激发态的布居率趋于其各自G参数的分支比.显然,上述BR值的结果与图3中的布居率计算值相一致.说明各态的布居率的极限值由原子参数决定而与激光参数无关.换言之,原子各态的布居率的极限值仅由其各自的G参数分支比决定.

另一方面,为了探究上述普适情况与忽略各态的量子统计权重(或G参数)影响的特例之间的一致性,可以取Gi≡1,即认为四个相关态的BRi都相等,则可得到推论:原子将在四个相关态之间平均分配,即最大的EFI总体效率仅为25%,从而证实了已发表的忽略量子统计权重影响时的计算结果[12].总之,本文用G参数分支比的概念证明了考虑和忽略量子统计权重这两种情况的一致性,并分别与普遍情况和特例情况的计算结果相符合.

最后,需要对电场与激光场的脉冲延迟时间进行分析,以便通过选择合适的延迟时间,既可避免电场所导致的Stark效应又可达到将|R〉态原子最大限度地EFI的目的.为此,本文计算了在T1=0—10 ns和T2＞10 ns这两个时段内|R〉态的布居率随时间的变化规律,如图4所示.其中,采用虚线对两个时间段做了区分,凸显了光场和零场的时间划分;同时,图4也采用了时间的对数坐标来体现延迟时间的数量级变化,以便关注在超长的延迟期间中|R〉态的布居率的衰减规律.

由图4可知:若将延迟时间控制在103ns之内,|R〉态的布居率并未发生显著的衰减,这当然源于|R〉态的超长寿命.因此,在实验中为了完全避免Stark效应,可以选择较长的时间延迟(如:500 ns).

另一方面,为了考察ΓE对PE+EFI过程的影响,分别计算了当ΓE取不同值时,|R〉态和ε态的布居率随时间的变化规律,如图5所示.

图4 Rydberg态的布居率随时间对数的变化Fig.4.Population rate of Rydberg state varied with the logarithm of time.

图5 Rydberg态的布居率(细线)和电离效率(粗线)随时间的变化分别用实线、虚线、点线和点划线表示ΓE=0.01,0.05,0.1和0.2 GHz的结果Fig.5.Population rates of Rydberg state( fine line)and ionization efficiency(bold line)varied with the time.The results corresponding to ΓE=0.01,0.05,0.1 and 0.2 GHz are shown with solid,dashed,dotted and chain lines,respectively.

当取T1=0—10 ns,T2=10—60 ns和T3＞60 ns时,在图5中分别用实线、虚线、点线和点划线展示了对应于ΓE=0.01,0.05,0.1和0.2 GHz的|R〉态和ε态的布居率随时间的变化规律.其中,分别用细线和粗线表示|R〉态和ε态的布居率在这三个时段内随时间的变化规律.由图5可知:1)在T1期间,在适当的光场作用下,|R〉态布居率迅速增加直至饱和,且在电场与光场的延迟时间(T2期间)内无明显衰减;2)在T3期间,电场电离起到了主导的作用,处于|R〉态的原子被全部电离;ΓE对|R〉和ε态的布居率产生了显著的影响,且|R〉态布居率的减少与电离效率的增加呈现同步和互补的关系.另外,随ΓE的增大EFI过程缩短,但是只要满足ΓE≫ΓR的条件,|R〉态上的原子最终都会被全部电离.

综上所述,在PE+EFI过程中,G参数的分支比约束着|R〉态的布居率,而后者又决定了PE+EFI过程的总体电离效率.

4 两条激发路径的比较

为了进一步考察G值对PE+EFI过程的总体电离效率的影响,本节精心设计了具有更大G值的激发路径(简称路径二),即2S1/2→2P3/2→3D5/2→25F5/2,7/2.通过将它与路径一进行比较,可以体现各态的G值对EFI效率的影响.在路径二中,|R〉态的自发辐射速率比表1中的数值提高了一倍多,即Γ′R=6.5244×104Hz,而其余参数的值均保持不变.图6展示了采用两条不同的激发路径时,|R〉态布居率随激光参数的变化曲线.

在图6中,实线和虚线分别表示在采用激发路径一和路径二时|R〉态布居率的变化曲线.在图6中,两条不同激发路径的|R〉态布居率具有相似的变化趋势,即先随激光脉宽或激光功率而上升,然后再趋于饱和.但路径二的布居率始终高于路径一,且与变量的选取无关,这主要归咎于其G参数分支比相对于路径一略高.总之,从图6可得如下三点结论:1)当采用不同的激发路径时,|R〉态的布居率的变化规律类似,且各自的饱和值并不随激光参数而变;2)当采用不同激发路径时,|R〉布居率的差异主要源于其G参数分支比的不同;3)当采用路径二时,|R〉布居率最终趋近于53%左右(BR=7/13),也再次印证了3节所给出的解释.

图6 Rydberg态的布居率随激光参数的变化 实线和虚线分别代表两种激发路径的结果Fig.6.Population rates of Rydberg states varied with the laser parameters.The results corresponding to the two excitation schemes are shown with solid and dashed lines,respectively.

总之,选择具有较大G参数的分支比的|R〉态的确可以改善总体电离效率,但因为存在一个无法超越的上限,导致不能进一步提高总体电离效率.

最后,有必要将本文的PE+EFI过程与我们所报道的PE+PI过程[14]进行对比. 首先,在PE+EFI过程中,为避免Stark效应,电场必须延迟于PE过程,从而导致PE过程处于封闭循环的状态.换言之,受激辐射和自发辐射的共同作用导致|R〉态的布居率大幅降低,并无法突破由其G参数的分支比所确定的布居率上限.与上述过程形成鲜明对照的是,在PE+PI过程中,PE与PI过程是同步进行的,所有被PE过程激发的原子都被PI过程立即电离并永久脱离了原子体系,因而属于开放体系,从而可达到100%的效率[14].

总之,PE+EFI过程无法达到100%的电离效率可归咎于其系统的封闭性,而PE+PI过程的高效率得益于其开放状态.当然,PI过程由于电离截面很小,需要足够强的光电离功率作为保证.换言之,若PI过程的光强无法提高或成本过大,那么PE+EFI和PE+PI这两种过程的效率就可以比拟了.因此,实现原子的电离到底选择PI还是EFI过程应视具体的实验条件或成本等因素而定.

5 结论与展望

本文揭示了原子各态的量子统计权重对PE+EFI过程和电离效率的影响.研究表明:在三步PE过程中,各态的布居率都以其各自的G参数分支比为极限,所以当计入各态的G参数时,将显著提高Rydberg态的布居率,从而使PE+EFI过程的总电离效率加倍,但却无法像PI过程那样可实现100%的光电离效率.通过精选光激发的路径,虽然可以改善PE+EFI过程的总体效率,但增量不会超过10%.

针对如何进一步增强PE+EFI过程的电离效率问题,本文提出两种可能的努力方向:1)考虑PE过程的Rabi振荡效应,精准控制各个激发光脉冲和电场脉冲的时间,使电离效率达到最佳;2)将PE场和EFI场同时施加,使整个原子系统变成开放系统,此时,问题将会显著复杂化,因为既要考虑Stark效应的影响,又要熟知绝热和非绝热这两种电离通道的特性.

[1]Dai C J 1995Phys.Rev.A524416

[2]Keller J,Weiner J 1984Phys.Rev.A292230

[3]Li M,Dai C J,Xie J 2011J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer112793

[4]D’Yachkov A B,Kovalevich S K,Labozin V P,Mironov S M,Panchenko V Y,Firsov V A,Tsvetkov G O,Shatalova G G 2012Quantum Electron.42 A16

[5]Wang X,Shen L,Dai C J 2012J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.45165001

[6]Zhao Y H,Dai C J,Ye S W 2013Chin.Phys.B22023203

[7]Robicheaux F,Wesdorp C,Noordam L D 2000Phys.Rev.A62523

[8]Xie J,Dai C J,Li M 2011Chin.Opt.Lett.9050201

[9]Dai C J,Zhang S,Shu X W,Fang D W,Li J 1995J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer53179

[10]Li S B,Dai C J 2007Chin.Phys.B16382

[11]Jing H,Ye S W,Dai C J 2015Chin.Phys.B24221

[12]Ma X W,Ma X D,Dai C J 2015Acta Opt.Sin.350602004(in Chinese)[马学伟,马小东,戴长建 2015光学学报350602004]

[13]Dai C J,Chen Z D 2001Chin.Phys.10403

[14]Qi X Q,Wang F,Dai C J 2015Acta Phys.Sin.64133201(in Chinese)[戚晓秋,汪峰,戴长建2015物理学报64133201]

[15]Zhang L,Shang R C,Xu S D 1992Acta Phys.Sin.41379(in Chinese)[张力,尚仁成,徐四大1992物理学报41379]

[16]Beterov I I,Tretyakov D B,Ryabtsev I I,Ekers A,Bezuglov N N 2007Phys.Rev.A75497

[17]Saloman E B 1993Spectrochim.Acta Part B481139

[18]Theodosiou C E 1984Phys.Rev.A302881