蔡 坤,郑泰皓,陈良富,李莘莘,范 萌 (1.河南大学环境与规划学院,河南 开封 475004；.河南大学计算机与信息工程学院,河南 开封 475004；.中国科学院遥感与数字地球研究所,遥感科学国家重点实验室,北京 100101)

随着我国经济的快速发展,大气污染问题日益严峻,引起了社会的广泛关注.二氧化氮(NO2)和可吸入细颗粒物(PM2.5)作为中国地区重要的空气污染物,可较好地表征区域大气污染的程度[1].且NO2是传统光化学烟雾的代表性污染物和重要的痕量气体,在对流层大气化学中起着重要的作用.国内对氮氧化物排放的控制起步较晚,近些年研究表明,由于大型工业的发展和机动车辆的增加,大气中 NO2的浓度快速增长[2-3].此外, PM2.5也已经成为影响我国大部分地区空气质量的首要污染物.研究表明我国的华北、华东、华中等地是全球细颗粒物浓度最高的地区[4],《2014中国环境状况公报》显示2014年我国PM2.5平均浓度为64µg/m3,达标城市比例仅为12.2%.

目前,监测 NO2和 PM2.5主要有地基观测和卫星遥感 2种方法.地基观测获得的浓度信息精度较高,并且是全天候的,但我国的地基观测网络却是2013年才开始建立的,并且这种常规观测方法只能在有限的地面站点进行.卫星遥感具有覆盖面积广阔、可以提供宏观变化信息、反映污染物大尺度、区域尺度输送等方面的优势,可以弥补地面监测站点空间分布上存在的不足[5].利用卫星遥感数据研究NO2和近地面PM2.5已成为近些年来的一个研究热点.国内学者利用OMI数据从不同区域尺度对 NO2柱浓度的时空分布和长期变化趋势进行分析,分析了中国、京津冀、长三角、山东省、河南省的NO2时空变化及影响因素[6-10];Yao等[11]利用MODIS气溶胶光学厚度估算了我国2006～2010年的PM2.5浓度分布;Ma等[12]采用两步广义可加模型,利用MODIS气溶胶光学厚度估算了我国2004～2013年的PM2.5浓度分布.

河南省是全国最大的煤炭消费省之一,也是最大的空气污染排放地区之一[13].中国民航总局2015年中国空气质量管理评估报告中指出河南省是 PM2.5重污染地区[14],而且是全国继京津冀之后的第二大 PM2.5污染区[15].中国环境保护部于2017年对京津冀及周边传输通道“2+26”城市开展为期一年的大气污染防治强化督查[16],其中包含河南省郑州、开封等 7个城市.但截止到2016年河南省的国控站点 76个,这些站点主要分布在市区,难以获得大范围的 NO2和 PM2.5空间分布特征.目前利用卫星遥感数据对于河南省的大气污染研究还属于空白,尤其缺乏针对 NO2和 PM2.5的综合污染趋势和来源解析的研究.所以本文基于 2005～2015年 MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)估算的PM2.5,以及 OMI(Ozone Monitoring Instrument)的NO2数据产品,统计分析了河南省 PM2.5和 NO2的时空分布特征以及影响该分布的主要因素,为该地区大气污染区域控制和防治对策提供理论和数据支撑.

1 研究区域与数据

1.1 研究区域概况

河南省位于北纬 31°23'～36°22',东经 110°21'～116°39',地处沿海开放地区与中西部地区的结合部,是中原城市群的核心部分,全省位于中原城市群的核心城市有郑州、开封、洛阳、平顶山、新乡、焦作、许昌、漯河、济源、鹤壁、商丘和周口共 12个,是河南省的经济中心,也是重污染区域.全省总面积16.7万km2,占全国总面积的1.7%.但人口密度大,常住人口 9480万人,占全国常驻总人口数的 7%[17].河南是农业大省,生产总值占到了全国的5.4%[18].

1.2 数据与方法

OMI是搭载在美国国家航空航天局2004年7月15日发射的Aura地球观测系统卫星上的传感器,由荷兰、芬兰和NASA合作制造,其目的是研究大气痕量成分以及对气候变化的影响.OMI采用太阳同步轨道的天底观测方式,幅宽约2600km,天底空间分辨率是 13km×24km,可实现一天覆盖全球一次[19],被广泛应用在区域污染气体监测、空气质量预报的排放清单估算等领域.本文中所采用的OMI数据来自荷兰皇家的官方产 品 (http：//www.temis.nl/airpollution/no2.html),2005～2015年 DOMINO version 2.0OMI对流层NO2垂直柱浓度产品,该产品由荷兰皇家气象研究所反演,空间分辨率是 0.125°.本文选取其月均值,然后处理成季均、年均值.针对验证 OMI对流层NO2垂直柱浓度产品的可靠性已经开展了很多工作,Wenig等[20]在NASA戈达德太空飞行中心与地基 Brewer MK3 分光计数据对比相关系数可达 0.9;Jin等[21]发现华北平原背景地区(河北古城站)在无云情况下星-地观测结果的相关系数达到0.945.张晗等[22]将北京24个地面监测点NO2地面质量浓度和垂直柱浓度进行对比,结果存在明显的正相关关系,区域整体的相关性达到 0.92.这些研究结果均表明,OMI反演的对流层NO2柱浓度和地基观测结果具有较好的一致性,能有效反映研究区域近地面污染物的排放能力.

由于PM2.5浓度水平受污染源排放和气象条件等影响,利用卫星遥感监测 PM2.5浓度的方法比较复杂,首先需要获取整层的气溶胶光学厚度(AOD)产品.本文中,用于河南省长时间序列分析的气溶胶卫星数据为 MODIS/Terra 10km 气溶胶标准产品.MODIS搭载在美国国家航空航天局1999年12月18日发射的Terra卫星和2002年 5月 4日发射的 Aqua卫星上,波段范围为0.41～14.4um,共 36个通道,扫幅宽度约 2330km.MODIS AOD产品主要利用0.47,0.66,2.1μm 3个波段通过暗像元反演算法获得,是目前应用最广泛、可信度最高的气溶胶光学参数数据之一.本文对 PM2.5的估算采用一种两阶段统计模型[23].其中,第一阶段采用线性混合效应模型,第二阶段采用广义相加模型.线性混合效应模型能够反映地面监测的PM2.5与对应地理位置的AOD和气象因素随时间的变化;广义相加模型采用平滑函数对土地利用参数和地理坐标进行拟合优化,提高模型预测大气 PM2.5的能力.通过以上步骤构建两阶段模型,确定模型参数和系数,代入卫星遥感反演的光学厚度,即可得到近地面 PM2.5的质量浓度[24].Ma等[12]用该方法估算我国2014年的近地面 PM2.5的质量浓度,和地基观测结果的月均相关性达到0.85,季均的相关性达到0.89.该研究结果表明用两阶段统计模型法能估算可靠的历史 PM2.5数据,能有效反应研究区域近地面PM2.5的浓度水平.

2 结果与分析

本文针对河南省及其位于中原城市群的 12个核心城市,分析了 NO2和 PM2.5月、季、年 3个时间尺度上的时空分布及变化情况.

2.1 河南省对流层 NO2柱浓度和 PM2.5质量浓度月变化

为明确大气污染中 NO2和 PM2.5的浓度相关性,本文将2005～2015年对流层NO2柱浓度与近地面 PM2.5质量浓度的数据按月求平均值,并统计分析了二者的相关性,由图1可以看出,二者的浓度变化存在明显的正相关关系,相关系数达到0.84.说明当NO2浓度高时,PM2.5的污染也重,因此,在控制 PM2.5污染时,需关注对 NO2污染的治理.进一步说明NO2是PM2.5的重要前体物之一.

为了进一步说明用两阶段统计模型法估算的近地面PM2.5质量浓度在本研究区域的适用性,本文将 2013～2015年环境监测中心(EMC)发布的PM2.5数据与估算的PM2.5按月求平均值,并统计分析了二者的相关性,由图2可以看出,二者相关系数达到 0.76.说明用该方法估算的 PM2.5和地基观测结果具有较好的一致性,可以用该方法估算的历史数据研究该区域近地面PM2.5的浓度水平.

图1 2005～2015年河南省NO2柱浓度和PM2.5质量浓度月均值Fig.1 Scattering maps of monthly NO2 and PM2.5 concentrations over Henan during 2005～2015

图2 2013～2015年河南 EMC发布和AOD反演PM2.5质量浓度月均值Fig.2 Scattering maps of monthly PM2.5 concentrations over Henan Environmental Monitoring Center and AOD during 2013～2015

图3 2005～2015年河南省NO2柱浓度和PM2.5质量浓度月均值变化趋势Fig.3 Monthly averaged NO2 and PM2.5 concentrations change of Henan during 2005～2015

图4 2005～2015年河南省对流层NO2柱浓度月均分布(×1015mole/cm2)Fig.4 Monthly averaged NO2 distributions of Henan during 2005～2015(×1015mole/cm2)

图5 2005～2015年河南省PM2.5质量浓度月均分布(µg/m3)Fig.5 Monthly averaged PM2.5 mass concentration distributions of Henan during 2005～2015(µg/m3)

从图3可以看出,以年为周期,对流层NO2柱浓度和PM2.5质量浓度月均值都呈明显周期性变化.每个周期中 NO2和 PM2.5的波谷一般出现在夏季的7、8月份,2015年7月NO2达到最小值385.73×1013mole/cm2,2005年8月PM2.5达到最小值 40µg/m3;波峰一般出现在冬季的 12、1月份,2013年1月NO2和PM2.5均达到最大值分别是3089.64×1013mole/cm2和188µg/m3.2015 年12月 NO2和 PM2.5的浓度达到 11a来同期最低值,这归功于2015年12月14日～16日河南省为举办上海合作组织峰会而实施的一系列减排措施.2008年NO2月均浓度与前后几年相比明显降低,整体形成一个小波谷.该突变与河南省迎接北京奥运会实施的治理及减排措施有关. 2008年河南省加快实施了淘汰电力、水泥、钢铁、焦炭、造纸等行业落后产能的相关工作.比如,要求规模以上燃煤机组全部建成烟气脱硫设施,形成减排SO2排放40万t的能力;在建材行业,要求全部淘汰机立窑,淘汰落后水泥产能1300万t,这一举措可减少SO2排放2.2万t,粉尘排放15.6万t.从整体分析,2012年之前NO2和PM2.5的浓度呈上升趋势, 之后浓度呈下降趋势,这与2013年国务院发布《大气污染防治行动计划》十条措施改善空气质量相吻合.

为了更好地说明河南省 NO2柱浓度和PM2.5质量浓度的月度空间变化,本文给出了2005～ 2015年二者的11a月均值空间分布.如图4所示,1月和 12月 NO2高浓度区(NO2＞1500×1013mole/cm2)分布广泛,几乎覆盖了整个河南省,北部和中东部地区浓度最高;2月高浓度范围大幅度缩减,集中在北部地区;3月和4月高浓度范围进一步缩小,最高值出现在焦作、郑州、鹤壁和安阳;5～8月河南省大部分地区出现中低值(NO2＜1500×1013mole/cm2);9月和 10月中低值范围缩减,高浓度范围增加;随着冬季的到来,11月高浓度范围又进一步扩大到整个北部的广大区域.和NO2的月度空间变化一致,PM2.5的月均值空间分布图(图5)也呈现出明显的随着月份的不同高低值区域的变化.12～2月PM2.5高值区(PM2.5＞100µg/m3)几乎覆盖了全省;3 月高值区全面缩减,只有郑州和开封以北地区处于中值(70µg/m3＜PM2.5＜100µg/m3);4月和5月整个河南省地区的 PM2.5浓度值大幅降低,尤其是三门峡和洛阳西部山区;6月和7月北部和中东部PM2.5浓度值有明显升高;8月全省又一次全面减少,豫西和豫南仍是全省最低值区域;9～11月高值区域进一步扩大,覆盖了河南中东部广大区域. 这和河南是一年两季耕作制度有关,由于河南是粮食主产区,拥有丰富的秸秆资源,小麦在夏季收获后必须立即种植秋粮,收割和播种的时间间隔短,就地焚烧成为农民处理秸秆的首选.但对环境危害极大,会释放大量的颗粒物,以及SO2、NOx、VOC 等有毒有害气体,检测数据表明就地焚烧秸秆时,NO2、PM2.5的浓度比平时高出3倍[25].

2.2 河南省对流层 NO2柱浓度和 PM2.5质量浓度季变化

为分析河南省对流层 NO2柱浓度和 PM2.5质量浓度的季节变化特征,统计得到了 2005～2015年NO2柱浓度和PM2.5质量浓度的季均值.如图6所示给出了春(3～5月)、夏(6～8月)、秋(9～11 月)、冬(12～2 月)4 个季节的变化趋势,可以看出,NO2和 PM2.5属于典型的季节性污染物,其明显表明秋、冬两季 NO2和 PM2.5浓度值较高,一方面主要由于冬季天气寒冷,以下沉气流为主,污染物不易扩散,且取暖燃烧大量能源,废气排放较多;另一方面也和秋季农作物收割时,秸秆焚烧向空气中释放大量的颗粒物和气态污染物有关[25].而夏、春两季浓度值则相对较低, 夏季虽然也有秸秆焚烧,但大气湿度和温度相对较高,使得NO2在空气中的寿命缩短,NO2易被氧化物氧化,转化为硝酸盐颗粒[26].同时河南属暖温带-亚热带气候,夏季频繁降雨大大降低了大气中NO2的含量[27].所以夏季的NO2柱浓度达到一年中的最低值.四季的浓度水平从高到低依次为：冬季、秋季、春季、夏季.冬季浓度起伏波动显著,NO2增幅达到 586.89×1013mole/cm2,降幅达到 660.53×1013mole/cm2.2009～2011 年 NO2呈线性增长,并达到峰值,2013～2015年呈线性下降,降幅达到55µg/m3;PM2.5从2006～2013总体缓慢增长到峰值,2013年开始陡然下降,这与河南省在2013年5月正式启动大气灰霾污染专项工作有关.秋季NO2和PM2.5浓度波动程度较小,二者在2008年有一个明显下降的拐点,这与北京奥运会期间河南省实施节能减排措施有关.春夏两季比较平稳,增幅较小,NO2分别为 152.5×1013,56.67×1013mole/cm2;PM2.5分别为 3,12µg/m3,夏季 2011年PM2.5达到最高值,之后呈线性下降,直到2015年降幅达34%.

如图7所示,本文中给出了 2005～2015年NO2和PM2.5的11a季均值分布,以反映季度空间变化.春季位于豫北地区的郑州、焦作、新乡、鹤壁和安阳 NO2浓度最高,而春季全省 PM2.5整体较低,没有突出的高浓度区域;夏季NO2大部分地区处于较低水平,以郑州、焦作、新乡为中心的经济发达地区浓度较高,PM2.5呈现出2个突出的低值区,分别位于西部和南部的山地区域;秋季高浓度范围大,NO2集中位于北部地区,PM2.5则扩大到中东部大范围地区;冬季大部分地区 NO2处于高浓度水平,从北向南,从东到西呈递减趋势.冬季PM2.5全省范围内除了平顶山和洛阳山地区 域外均处于高浓度水平.

图6 2005～2015年河南省NO2柱浓度和PM2.5质量浓度季节变化特征Fig.6 Seasonal averaged NO2 and PM2.5 mass concentration change of Henan during 2005～2015

图7 2005～2015年河南省NO2柱浓度和PM2.5质量浓度季均值分布Fig.7 Seasonal averaged NO2 and PM2.5 concentrations distributions of Henan during 2005～2015

2.3 河南省对流层 NO2柱浓度和 PM2.5质量浓度年变化

如图8所示,NO2的高值区主要分布于郑州、洛阳北部、焦作、济源、新乡西部、鹤壁和安阳北部人口相对密集和经济较为发达的地区,高值在一定程度上反映出当地的工业排放量.其中最高值出现在焦作市,这与焦作市是河南重要的煤炭基地有关,这决定了它的高能耗、重污染的特点.而河南西部和南部山地地区的NO2值则相对较低,这与山区植被覆盖较高且无高密度的厂矿分布密切相关.

PM2.5质量浓度分布和NO2一样表现出显著的地区间差异.但 PM2.5的高值区与 NO2的高值区又有些许的不同,主要分布在郑州、开封、许昌、漯河、洛阳西南部、焦作、新乡、鹤壁、安阳、濮阳.这与河南省环境保护厅发布的城市空气质量排名(http：//www.hnep.gov.cn)中 PM2.5浓度的排名相对一致.这部分地区位于太行山南麓,常年主导风向为东北风和西南风,次主导风向为西北风,大气稳定度高又造成静风频率高,地形地貌和气象条件均不利于大气污染物的稀释和扩散,容易形成重污染天气[28].此外,该地区能源结构以煤炭为主,能源结构的不合理性以及环境基础设施的滞后性也从源头上增加了大气环境质量改善的压力.位于西部的三门峡、洛阳西南部和南部的信阳则浓度较低.

图8 2005～2015年中国和河南省NO2及PM2.5多年平均值空间分布Fig.8 The distribution of multi-year averaged NO2 and PM2.5 over China Henan Province during 2005～2015

图9 2005～2015年河南省NO2柱浓度和PM2.5质量浓度年均值变化趋势Fig.9 Annual average NO2 and PM2.5 concentrations change of Henan during 2005～2015

由河南省对流层NO2柱浓度和PM2.5质量浓度年均值变化趋势(图9)可知：对流层NO2柱浓度年均值波动相比 PM2.5较大,但二者的变化趋势趋于一致.NO2和PM2.5从2005～2011年基本呈上升趋势,之后呈下降态势,2015年的 NO2年均值和2005年相似. NO2对流层柱浓度从2011年开始出现下降的现象与“十二五”期间制定的对氮氧化物的减排措施有关. 根据河南省 2016年统计年鉴,2015全省工业氮氧化物排放量为 71.95万t,比2010年降低了28%,高于国家工业氮氧化物减排 15%的目标;城镇居民生活氮氧化物排放量为 5.08万 t,比 2010年降低了 76%.随着 NO2浓度的降低,PM2.5也随之下降.“十二五”结束NO2柱浓度比2010年下降了29.4%, PM2.5质量浓度下降了 29.3%.二者浓度最高的是 2011年,分别为1236.95×1013mole/cm2和98µg/m3;浓度最低的是2015年,分别为765.14×1013mole/ cm2和65.7µg/m3.2011～2013年基本持平,2014、2015年大幅下降.根据环境保护部夏季秸秆禁烧工作情况的通报显示：河南省秸秆焚烧火点数逐年大幅度递减,2015较2014年减少37.18%[29]; 2014比2013年减幅达38.35%[30].

2.4 中原城市群核心城市对流层NO2柱浓度和PM2.5质量浓度时空变化

表1 2005～2015年河南省12市对流层NO2柱浓度变化(1015mole/cm2)Table 1 The change of annual average NO2 for twelve cities of Henan during 2005～2015(1015mole/cm2)

表2 2005～2015年河南省12市PM2.5质量浓度变化(µg/m3)Table 2 The change of annual average PM2.5 concentrations for twelve cities of Henan during 2005～2015(µg/m3)

位于中原城市群中12个核心城市不仅是河南省工业、经济的核心力量,同时也是大气污染最为严重的区域之一.因此,本文针对这 12个核心城市,进一步对其行政区范围内NO2柱浓度和PM2.5质量浓度的近 11年际变化进行了统计分析.由表1和2可以看出,NO2和PM2.52种污染物浓度 11a均值最低的都是洛阳,分别为7.92×1015mole/cm2和76.1µg/m3,这和洛阳境内是以山川丘陵地形为主有关;NO2浓度值最高的是焦作为 20.03×1015mole/cm2,PM2.5浓度值最高的是鹤壁为 105.2µg/m3. 一方面这些城市工业化程度较高,经济发达,且因地形和气象条件不利于污染物扩散.其中焦作是一个因煤而兴的工矿业城市,高耗能、高排放的电力、冶金、建材、化工等传统产业比重较大,根据河南省2016统计年鉴,焦作 2015年以占全省 3.7%的人口贡献了5.2%的 GDP和 7.1%的工业产量.鹤壁 2015年GDP虽然较小,但工业产值在 GDP中的比值却高达62%.同时鹤壁拥有一座2200MW的热电厂和一个4100MW发电能力的燃煤电厂,以及一批水泥、金属制造等耗电量大的企业[31].更重要的是,焦作、鹤壁、新乡北邻河北,图9显示了来自河北重污染地区的大气污染传输也是影响河南北部城市空气质量的重要原因[32].

3 结论

3.1 河南省对流层 NO2柱浓度和近地面 PM2.5质量浓度都呈现明显的月、季变化特征：一年中NO2和PM2.5最高值通常出现在冬季的12、1月份,最低值则出现在夏季的7、8月份.四季的浓度水平依次为冬季、秋季、春季、夏季.冬季作为污染状况最为严重的季节,燃煤排放是 NO2和PM2.5浓度的最大污染源之一.

3.2 近 11a河南省对流层 NO2柱浓度波动较大,2006年浓度最低,2007大幅上升,2007～2010波动较小;2011年达到最大值,2013年和2012年基本持平,2014年大幅下降,2015年继续下降到接近2006年的浓度水平.近地面PM2.5质量浓度波动较小,但整体趋势和 NO2保持一致.2005～2007年小幅上升,2008年稍有下降后又反弹上升,2011年达到最大值,之后几年持续下降,2015年达到最低.

3.3 NO2高值区主要分布于河南北部的郑州、焦作、新乡、安阳和鹤壁,最严重的焦作 11a均值达到 20.03×1015mole/cm2,PM2.5高值区范围又扩展到中部的开封、许昌和漯河,最高值鹤壁11a均值达到 105.2µg/m3;位于山地地区的三门峡、洛阳西南部和信阳的 NO2和 PM2.5则较低,NO2最低的三门峡 11a均值为 6.35×1015mole/cm2,PM2.5最低的洛阳11a均值为76.1µg/m3.

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[30] 环境保护部办公厅.关于2014年夏季秸秆禁烧工作情况的通报(环办函[2014] 1170 号) [EB/OL] http：//www.zhb.gov.cn/gkml/hbb/bgth/201409/t20140918_289253.htm.

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