张 杨, 沈春银, 李 宾, 方 荀, 戴干策

(华东理工大学1.机械与动力工程学院; 2.化学工程联合国家重点实验室,上海 200237)

玻纤分布层合热塑性复合材料的力学性能及其失效行为

张 杨1, 沈春银2, 李 宾1, 方 荀2, 戴干策2

(华东理工大学1.机械与动力工程学院; 2.化学工程联合国家重点实验室,上海 200237)

使用连续玻纤毡和玻纤网格布两种形态增强体,通过宏观不均匀增强体结构设计,在连续化运行的双钢带压机上制备得到了玻纤分布层合热塑性复合材料,探讨了玻纤增强体分布层合结构对复合材料力学性能及其失效破坏行为的影响。结果表明,玻纤增强体的宏观不均匀层合结构对复合材料的拉伸及弯曲性能的影响存在差异;连续玻纤毡位于外侧的分布层合结构能够抑制裂纹在垂直于拉力方向的扩展,层间分离的同时使更多的纤维束拔出断裂,显著改善了复合材料的拉伸性能;玻纤网格布位于外侧的分布层合结构则使其弯曲性能明显提高,外侧玻纤网格布中取向的玻纤呈现张力破坏使复合材料能够承受更高的弯曲载荷;分布层合结构中引入的玻纤网格布发挥了纤维束增韧作用,大幅提高了复合材料的冲击强度;与玻纤毡增强热塑料复合材料(GMT)相比,适宜的分布层合结构可使复合材料的拉伸及弯曲性能提高59%～76%、冲击强度提高53%。

玻纤复合材料; 增强体分布; 层合结构; 力学性能; 失效破坏

热塑性复合材料因力学性能良好、密度较低、易于成型加工、制品结构可设计性好及存储限制少等特性在航空航天、交通运输、新能源等领域得到广泛的应用[1-4]。随着社会的发展和应用的深入,传统复合材料的性能无法满足日益增长的需求,国家“十三五”规划明确将通用材料的高性能化作为重点研究方向。

使用高性能增强体对通用塑料增强是一种行之有效的手段,但是随着复合材料的应用领域不断扩大,具备单一增强体的复合材料的性能越来无法满足多元化的需求。复合材料的组合形式发生了变化,一是增强相的微观化,比如纳米粒子增强塑料的出现;另一种则是组分的多元化,比如混杂复合材料的出现。虽然增强相的微观化和组分的多元化成果显著,但是也带来了诸多不便,特别是对于通用材料而言,复杂的工艺和较高的原料成本是限制其应用的关键[5-8]。

复合材料结构可以分为微观结构、细观结构和宏观结构3种。在热塑性复合材料领域,纳米材料增强和混杂增强两种方法主要着力于增强相的类型选择、制备目的追求细观异相、宏观均相的复合体系,属于材料细观结构设计,而直接对复合材料宏观结构设计方面的研究比较少[9-12]。路惠玲等[13]通过控制连续玻纤毡增强复合材料过程中基体膜的厚度,得到了在垂直方向上具备玻璃纤维含量梯度分布的连续玻纤毡增强热塑性复合材料(GMT),结果表明具备玻纤分布能够在一定程度上提升材料的性能。王剑磊等[14]利用双钢带压机制备了玻纤网格布增强PC复合材料,研究了制备工艺和叠层结构对材料性能的作用规律。方荀等[15]采用连续单向纤维和长纤维毡制备了组合增强材料,发现不同形态纤维对材料整体性能有各自不同的贡献。已有的研究表明,连续纤维毡的适宜分布可使GMT的弯曲性能提高25%,但会损失其韧性;玻纤网格布的均匀分布可使复合材料的拉伸模量有60%的提升;单向连续纤维则能显著改善片材的冲击性能。可见,增强体的形态及其分布结构对复合材料的力学性能有着不同的影响机制,如何利用各自的优势以改善其力学性能、拓展应用领域是亟待解决的问题。

连续玻纤毡由连续纤维随机抛丝针刺而成,是最简单的非织造3D结构,其热塑性复合材料应用广泛。玻纤网格布是一种2D编织结构,即用无捻粗纱进行正交编织得到的平纹织物,是玻纤织物中最简单的一种形式,性能优异、价格较低廉,用作增强体时成本较低。本文使用连续玻纤毡和玻纤网格布,进行不同形态玻纤增强体的宏观不均匀分布层合结构设计,考察了不同结构下复合材料的力学性能,并讨论了增强及受力破坏的失效行为。

1 原料和仪器

1.1原料

玻纤网格布:面密度400 g/m2,泰山玻璃纤维有限公司;连续玻纤毡:600 g/m2,泰山玻璃纤维有限公司;Y2600T,上海石油化工有限公司;K7926,上海赛科石油化工有限责任公司;马来酸酐接枝聚丙烯(MPP):上海仲真材料科技公司。抗氧剂:1010、168,瑞士气巴基嘉公司。

1.2设备和仪器

平板硫化机:YX-25型,上海西玛伟力模塑机械公司;鼓风烘箱:101A-3型(300 ℃),上海实验仪器总厂;双螺杆挤出机:GE218130-41型,卢森堡Gauder集团;双钢带压机:实验室自主研发;万能试验机:CMT4204型,深圳新三思试验设备有限公司;冲击试验机:XJU-2.75型,承德试验机有限公司; 数码显微镜:BL-SW640,BELONA,鄂州市贝朗科技有限公司;扫描电子显微镜(SEM):JSM-6360LV型,日本电子株式会社。

1.3材料的制备

1.3.1 聚丙烯基体膜制备 将聚丙烯树脂、助剂及相容剂MPP按计量比例混合均匀后,在双螺杆挤出机上挤出制膜,得到经相容剂MPP改性的聚丙烯薄膜基体。

1.3.2 玻纤分布层合复合片材的制备 为了得到具备玻纤增强体宏观不均匀分布的复合材料,选用玻纤网格布和连续玻纤毡两种不同形态的增强体,对材料进行了分布层合结构设计,如图1所示。图1(a)为外侧分布玻纤网格布,居中分布单层连续玻纤毡;图1(b)为外侧分布玻纤网格布,芯层分布两层连续玻纤毡;图1(c)为外侧分布连续玻纤毡,芯层分布两层玻纤网格布。

将连续玻纤毡和玻纤网格布在105 ℃下干燥2 h之后,按照图1中的分布层合结构,与聚丙烯薄膜叠加一起通过双钢带压机熔融浸渍得到复合片材。控制复合片材总的玻纤含量为40% (质量分数,下同)。图2所示为制备过程的流程图。

1.4材料的测试和表征

1.4.1 力学性能测试 根据GB/T 1447—2005标准进行拉伸性能的测试,测试条件:模量速率设定为2 mm/min,强度速率设定为5 mm/min,每组样品测试5根样条,取平均值。

根据GB/T 1449—2005标准进行弯曲性能的测试,测试条件:模量速率设定为2 mm/min,强度速率设定为2 mm/min,每组样品测试5根样条,然后取平均值。

根据GB/T 1843—2008标准进行有缺口的冲击强度的测试,每组样选取5根样条进行,然后取平均值。

1.4.2 断面形貌分析 试样的宏观表现形态,采用数码摄像机进行采样拍摄。放大倍数40～200倍。测试样条的断面进行喷金处理后,经SEM获取图片。

图2 玻璃增强体分布层合复合片材示意图Fig.2 Schematic diagram of composites with glass fiber reinforcement distribution-layering structure

2 实验结果与讨论

2.1片材外观及其内部结构形态

经过双钢带压机制备板材,得到不同分布层合结构复合片材的表面形态(图3)。由图3可以看出,3种分布层合结构片材的表面比较光滑、具有亚光特质,其中结构A及B的表面明显可见玻纤网格布的纹理痕迹。由此可见,在相同的双钢带压机运行工艺条件下,基体树脂对连续玻纤毡及玻纤网格布的渗透浸渍效果总体相似,均可制得外观良好的分布层合结构玻纤增强聚丙烯复合材料。

图4示出了3种不同片材的SEM断面形态。由图4可以看出,分布层合结构中玻纤网格布纤维束并没有明显的扭曲和扩散现象,玻纤网格布层和连续玻纤毡层分层明显,表明所制备的复合片材保持了增强体的宏观不均匀分布层合结构。

2.2拉伸性能及其拉伸失效行为

不同玻纤分布层合结构的复合片材拉伸性能如图5所示。图5的结果表明,由于增强体的空间分布不同,片材性能有很大差别。与GMT相比,A、B、C 3种结构的复合片材拉伸强度分别提高了31.7%、42.2%和59.5%,拉伸模量分别高出13.0%、23.7%和59.6%,表明玻纤网格布的加入的确能明显增强材料性能。同时,结构B的拉伸强度和模量比结构A的分别提高了7.9%和9.4%,即内部连续玻纤毡分布层数的增加可以增强材料性能。进一步地,结构C中的增强体分布与结构B的相反,而结构C片材的拉伸强度和弹性模量比结构B的又提高了12.2%和29.0%,也即玻纤网格布分布于片材中部对材料拉伸性能提升最明显。

图3 不同玻纤增强体分布层合结构复合材料的的外观形态Fig.3 Appearance of composites with different glass fiber reinforcement distribution-layering structures

图4 玻纤分布层合复合片材截面SEM图Fig.4 Cross section SEM of glass fiber reinforcement distribution-layering structure composite sheets

玻纤网格布层在受到纵向的拉伸应力作用时,由于纵向纤维束的高度取向,其承担应力效果高于无规取向的连续玻纤毡增强体,所以其纵向强度阈值远高于连续玻纤毡层的强度。玻纤网格布横向纤维束由于与拉伸应力呈90°,无法发挥玻纤增强效能,仅靠纤维与基体之间的界面黏结作用承担应力,所以玻纤网格布横向强度阈值低于连续玻纤毡层强度。图6所示为拉伸试样的断口形态,可以发现复合片材的拉伸断裂缺口均在玻纤网格布横向纤维束处。这也与图4中的玻纤网格布纤维束内存在大量空隙、浸渍差相一致。这些空隙是复合片材中的主要缺陷,成为与应力垂直方向的明显薄弱点。

图5 不同玻纤分布层合结构复合片材的拉伸性能Fig.5 Tensile performance of composites with different distribution-layering structures

由图6可见,层合结构B片材的拉伸试样断口处有明显的纤维拔出,长度明显大于层合结构A的纤维拔出;图6(d)显示层合结构B片材在断口处十分毛糙,而结构A则相对整齐。这表明采用层合结构B的复合片材在即将失效时,裂纹扩展是围绕一片区域附近发展的,而结构A则是裂纹直接由材料内部缺陷开始迅速扩展成宏观裂缝。层合结构A和B的差异在于玻纤连续毡的分布,表明中间的连续玻纤毡层对外部玻纤网格布层裂纹扩展有一定影响,玻纤连续毡多层分布能够改变裂纹扩展路径,从而延缓材料的失效,提升性能。

对比图6(a)、6(b)和6(c)可知,虽然拉伸断裂裂口都在横向纤维束处,但是采用分布层合结构C的片材断口存在层间剥离现象,相对于结构A和B而言,其断口的毛糙程度和纤维拔出长度都明显偏高。

图6 不同玻纤增强体分布层合结构材料拉伸试样失效断口形态Fig.6 Failure morphology of tensile test specimen of composite with different glass fiber reinforcement distribution-layering structures

图7(a)和7(b)显示了层合结构C的拉伸试样断裂后的明显分层现象。由此可见层合结构 C的片材在失效的时候,其裂纹扩展途径比层合结构B更复杂,除了在网格布层横向纤维束处,还能够向层间扩散,连续毡层对网格布层中拉伸裂纹的扩展产生约束作用,阻止内部微裂纹快速横向扩展转而成为层间剥离裂缝,从而提升材料性能。分布层合结构C复合片材的拉伸性能最好,拉伸强度和模量分别为161.59 MPa和8 133.8 MPa。

2.3弯曲性能及其弯曲破坏失效行为

不同分布层合结构复合片材的弯曲性能如图8所示。由图8可见,弯曲强度从大到小依次排列分别是:结构B>结构A>结构C>GMT,结构B、A、C比GMT的弯曲强度分别高71.6%,60.7%和44.9%。结构B和结构A的弯曲强度高于结构C,即玻纤网格布分布在外侧对弯曲强度贡献大,中间连续玻纤毡的多层分布对弯曲强度有益。

图7 不同玻纤增强体分布层合结构材料拉伸试样侧面图Fig.7 Side view of tensile test specimens of different glass fiber reinforcement distribution-layering structure composites

弯曲模量的大小顺序则为:结构B>结构C>结构A>GMT,结构B、C、A的弯曲模量比GMT的分别高出75.9%、36.8%和13.8%,玻纤网格布的加入表现出非常有益的增强效果。分布层合结构C比分布层合结构A有更高的弯曲模量,一定程度上说明连续玻纤毡多层分布有利于改善片材的弯曲模量。

图8 不同玻纤增强体分布层合结构复合片材的弯曲性能Fig.8 Flexural performance of composites sheet with different glass fiber reinforcement distribution- layering structures

一般的纤维增强复合材料的弯曲破坏过程如下:(1)在初始阶段,复合材料的整体承受外加应力,其上表面受到的主要是挤压作用,下表面受到的主要是拉伸作用,中间层主要是应力的传递;(2)随着上下表面受到的应力不断增大,复合材料内部的弹性变形也随之增大,材料内部的应力作用致使基体和纤维之间发生界面剪切破坏和纤维拔出与断裂产生微裂纹,微裂纹进一步扩展成为裂纹,材料失效[16]。在这个过程中,材料表面强度和刚性对整体性能有重要影响,如果表面强度不够,很可能在弯曲载荷加载初期因为表面破坏而引起整体失效,可能涉及到的破坏机理有上表面面内起皱和压力破坏、内部剪切以及下表面张力破坏,一些典型的失效破坏行为如图9所示。

由于玻纤网格布正交取向,抗拉能力强,所以玻纤网格布的加入能够明显提升材料弯曲性能。同时又由于材料在弯曲载荷过程中,表面受到的拉应力最大,内部次之,所以玻纤网格布分布于外侧表面能更有效提升材料弯曲性能[10]。图10示出了采用不同分布层合结构的片材的弯曲试样的失效形态。从图10(a)～10(d)可以看出,采用层合结构A和B的弯曲试样失效特征类似,有上表面受到挤压而产生的面内起皱、下表面受到拉伸张力作用而产生的纤维张力破坏和外表面张力破坏,外侧的玻

图9 三点弯曲实验可能涉及到的破坏模式Fig.9 Possible failure modes in three-point blending test

纤网格布发挥其高抗拉增强效果,属于图9(a)和9(b)的混合体;图10(e)～10(f)则显示层合结构C的弯曲试样具有明显的层间剪切裂缝,属于图9(d)的内部剪切破坏模式,玻纤网格布层高的抗拉强度作用没有得到发挥。图10(b)和10(d)表明层合结构B的弯曲断口比结构A粗糙且不整齐,即中间层的连续玻纤毡层对材料弯曲产生明显影响。中间连续玻纤毡层越厚,其抵抗和传递剪切应力能力越强,对外侧玻纤网格布层的断裂行为有约束作用,所以层合结构B弯曲性能高于层合结构A。分布层合结构B复合材料的弯曲性能最好,弯曲强度为198.56 MPa,弯曲模量为7 841.2 MPa。

2.4冲击性能及其冲击失效行为

不同结构复合片材的冲击性能示于图11。从图11可以看出,增强体分布方式对材料韧性有影响,缺口冲击强度从大到小分别为:分布层合结构C>分布层合结构A≈分布层合结构B>GMT。与GMT相比,分布层合结构C片材冲击强度高出53.3%;结构C比结构A的冲击强度高出7.5%;玻纤网格布加入能够明显增强材料韧性。

图12示出了冲击试样的断口图像,结果发现:(1) 3种冲击试样的连续玻纤毡层全部断裂,玻纤网格布层存在纤维束连接;(2) 3种冲击试样均伴随着部分连续玻纤毡层和玻纤网格布层之间的分层剥离,其中分布层合结构A和结构B的情况类似,而结构C分层剥离程度明显大于结构A和B。

图10 不同玻纤增强体分布层合结构材料弯曲试样失效形态Fig.10 Flexural test specimen failure morphology of composites with different glass fiber reinforcement distribution-layering structures

图11 采用3种不同玻纤增强体分布层合 结构复合片材的冲击强度Fig.11 Izod impact performance of composites sheet with different glass fiber reinforcement distribution- layering structures

在受到冲击载荷作用后,对于连续玻纤毡层,由于浸渍程度高、纤维无规取向、整体比较均匀,并没有特别大的缺陷,其裂纹一般由微孔隙或者纤维增强体/基体界面发育,沿着材料薄弱地带发展,直到整体失效。整个过程涉及到部分的无规取向的纤维拨出和纤维断裂,吸收能量不多。对于玻纤网格布层,应力首先集中在冲击缺口附近的横向纤维束,裂纹由横向纤维束中的空隙向前发育,被纵向纤维束阻止,当纵向纤维束应力集中而断裂时,裂纹继续沿着横向纤维束发展,直到最后贯穿整个片材,在这一过程中横纵向纤维束的大量断裂和基体脱黏而吸收了大量能量,所以玻纤网格布的加入能明显提升冲击韧性[11,15]。

在整个过程中,连续玻纤毡层和玻纤网格布层几乎同步受到冲击载荷,但是由于玻纤网格布层裂纹发育主要涉及到正交取向的纤维束,基体部分主要传递应力,所以应变较小,裂纹发育快;连续玻纤毡层的裂纹发育涉及到基体、纤维-基体界面、纤维,所以应变比较大,同时裂纹发育相对比较慢。这样的整体应变不均一导致片材实际断裂过程中,玻纤网格布层先迅速断裂,而后应力迅速集中到连续玻纤毡层而使之断裂,使片材冲击破坏时呈现扭断形态,同时伴随大量的层间剪切剥离[12]。

对于不同的玻纤分布而言,分布层合结构A和B中,玻纤网格布在外侧,连续玻纤毡居中分布,两者没有太大差别,其断裂机理基本相同,所以冲击强度相近。在分布层合结构C中,外侧的连续玻纤毡层对中间的玻纤网格布层的裂纹发育有约束作用,使得玻纤网格布内部横向纤维束裂纹扩展过程中,不仅仅向束内,还会向连续玻纤毡层和玻纤网格布层的交界处进行扩展,形成大量的层间剥离,这样的过程进一步吸收了额外的能量,所以分布层合结构C的冲击强度更高。

图12 不同玻纤增强体分布层合结构材料冲击试样失效形态Fig 12 Damage image of impact test specimen failure morphology of composite with different glass fiber reinforcement distribution-layering structures

由此可见,不同形式的玻纤增强体的分布对材料冲击失效机理不同,玻纤网格布中高度取向的纤维束对材料韧性提升明显,而通过一定的分布层合结构设计,连续玻纤毡能与玻纤网格布产生协同作用。同等情况下,采用分布层合结构C的复合片材冲击性能最好,冲击强度达到107.24 kJ/m2,比纯GMT冲击强度高53.3%。

3 结 论

利用连续运行的双钢带压机制备了玻纤网格布和连续玻纤毡两种不同形态玻璃纤维增强体分布层合复合片材,研究了连续玻纤毡和网格布的宏观不均匀空间分布对复合材料性能的影响,结果表明,增强体分布层合结构上的宏观不均匀性对力学性能的影响明显,适宜的分布层合结构在材料承受载荷时能够改变失效破坏的形态及途径,提高承载能力使其力学性能大幅提升,具体表现为:

(1) 玻纤网格布居中分布,连续毡外侧分布的分布层合结构C中连续毡层能够对网格布层的裂纹的扩展有约束作用,两者对载荷的作用产生协同效应,使拉伸和冲击载荷承载能增大,从而实现材料刚性和韧性的同步增强。

(2) 玻纤网格布分布于外侧,连续毡分布在中部的分布层合结构B,其取向的网格布内纤维束可以充分发挥抵抗弯曲载荷时的纤维张力作用,复合材料呈现纤维张力破坏主导模式,从而显著提升弯曲性能。

(3) 与GMT相比,适宜的分布层合结构可使复合材料的力学性能显著增大,拉伸强度和模量均可提升59.5%,达到161.6 MPa和8 133.8 MPa;弯曲强度和模量分别提高71.6%和75.9%,达到198.6 MPa和7 841.2 MPa;冲击强度提升53.0%,达到107.2 kJ/m2。

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MechanicalPropertiesandDamageBehaviorofThermoplasticCompositeswithGlassFiberDistribution-LayeringDesign

ZHANGYang1,SHENChun-yin2,LIBin1,FANGXun2,DAIGan-ce2

(1.SchoolofMechanicalandPowerEngineering;2.StateKeyLaboratoryofChemicalEngineering,EastChinaUniversityofScienceandTechnology,Shanghai200237,China)

Based on the macro heterogeneity reinforcement structure design,two different forms of continuous glass fiber mat and mesh were used to prepare the glass fiber distribution-layering thermoplastic composites by the continuously running double-steel belt press machine.The influences of glass fiber distribution-layering structures on composite’s mechanical properties and damage behavior were discussed.The results reveal that there is difference in improving the tensile and flexural properties with different reinforcement distribution-layering structures.The outer side continuous glass fiber mat in distribution-layering structure reinforcement can not only restrain the development of hairline crack which is perpendicular to stress direction,but also induce layers peeling with extra pull-broken glass fibers,and thus enhances the tensile properties of composites significantly.On the other hand,the outer side glass fiber mesh in distribution-layering structure reinforcement provides oriented fibers bearing more force with tension failure mode,therefore improves the flexural properties significantly.Fiber bundles within the mesh play a role of toughening,and largely increase the impact strength.Compared with glass fiber mat reinforced thermoplastics (GMT),for the composites with appropriate distribution-layering structure the tensile and flexural properties can increase by59%～76%,and the notched Izod impact strength can increase by53%.

glass fiber composites; reinforcement distribution; layering structure; mechanical property; damage behavior

1006-3080(2017)04-0465-09

10.14135/j.cnki.1006-3080.2017.04.003

2016-10-19

国家自然科学基金(21376086)

张 杨(1991-),男,湖北武汉人,硕士生,研究方向为纤维增强热塑性复合材料。E-mail:030130271@mail.ecust.edu.cn

沈春银,E-mail:ichuny@ecust.edu.cn

TQ327;TB332;TS102.4

A