谢江山，王志兵，李中华，丁长龙，易柏元

(江苏核电有限公司保健物理处；江苏连云港222042)



VVER机组大修期间燃料缺陷所致放射性碘的估算

谢江山，王志兵，李中华，丁长龙，易柏元

(江苏核电有限公司保健物理处；江苏连云港222042)

本文分析了VVER机组燃料气密性丧失缺陷在大修期间所致放射性碘的辐射影响，以某次存在燃料缺陷大修为例估算了一回路碘净化时间、大修相关作业期间反应堆厂房碘浓度水平和反应堆厂房碘去除时间，通过与设计文件、实际值对比表明，该估算是合理的，可以有效指导该类型机组大修期间的燃料缺陷的辐射风险控制。

VVER机组；燃料缺陷；大修；放射性碘；碘峰；估算

VVER机组在反应堆功率运行期间和停堆燃料操作期间，均可能出现燃料缺陷。燃料缺陷可分为燃料组件气密性丧失和破损两种，燃料组件气密性丧失仅是燃料棒中的裂变气体通过缺陷气隙释放到一回路冷却剂中；燃料组件破损是燃料包壳破裂，燃料芯块与冷却剂直接接触，裂变产物进入到一回路冷却剂中[1]。

根据统计,有超过20000个燃料组件在WWER核电站机组中运行，发现476个组件存在气密性丧失缺陷，22个存在破损缺陷[1]。运行期间出现燃料气密性丧失概率明显大于破损概率。

一旦反应堆功率运行期间燃料存在缺陷，燃料包壳内裂变产物(放射性碘、惰性气体等)释放到一回路中，将导致一回路冷却剂中放射性水平明显升高，使得机组检修期间特别是大修期间的辐射风险增加(可能导致相关场所空气污染，人员放射性碘吸入可导致内照射)。

本文就VVER机组运行期间出现燃料气密性丧失缺陷(以下简称燃料缺陷)情况，估算该燃料循环之后的大修期间放射性碘的情况,为该类型机组出现类似情况提供参考。

1 放射性碘的辐射影响

1.1 放射性碘来源及危害

核电站气态放射性碘主要包括131I～135I[2]，放射性碘的特性见表1。该放射性碘来源于堆芯的燃料组件内，主要由核燃料裂变产生，放射性碘主要危害是吸入内照射，主要沉积在甲状腺对人体造成伤害[3-5], 相关国家法规[6,7]要求对放射性碘进行控制。

表1 核电站主要气态放射性碘特性

注：1) 取自相关法规[6]；2) 取自辐射防护相关手册[8]。

由于131I的放射性毒性高，可能产生的危害也较大,在碘的同位素中，它一直是人们关注的重点。

1.2 碘峰(iodine spike)效应及其影响

反应堆功率运行时，碘以可溶性盐的形式(主要是碘化铯)聚集在燃料芯块的表面和包壳内表面，很难从包壳中释放出来。当反应堆功率或一回路冷却剂压力变化时，放射性碘通过破损包壳进入一回路冷却剂中，产生了一回路冷却剂中的碘峰现象。燃料棒包壳破损是碘峰现象出现的前提，如果燃料棒包壳没有破损，则燃料芯块表面的碘无法进入到一回路冷却剂中，也就没有一回路冷却剂中的碘峰产生[9,10]。

根据美国核管会NRC的研究及统计，大修停堆过程的碘峰效应可使得一回路中裂变产物放射性碘活度值为正常运行期间的1～1000倍[11,12]。

表2为国外相关电站碘峰数据，其中美国压水堆电站数据为1975—1989年期间26台运行机组168次碘峰统计数据[9]。从表中可以看出碘峰值最高达到停堆前的580倍。

表2 国外核电站碘峰数据

注：1) 为95%概率水平平均值；2) 为最大值。

1.3 对工作场所辐射水平的影响

从表1可以看出，131I半衰期相对较长(为其他碘核素半衰期10倍以上)，危害相对较大，故主要考虑131I对场所辐射水平的影响。如作业场所放射性碘浓度升高造成空气污染，可能导致人员吸入内照射。表3为安全壳内131I活度对应剂量率水平情况。从表中可以看出，当安全壳内131I活度达70Bq/m3(对应导出空气浓度0.1DAC),可能导致等效内照射剂量率水平升高0.001mSv/h，并可能导致VVER机组相应碘监测通道报警。

表3 安全壳内131I体积活度与内照射剂量率对应表

2 大修期间燃料缺陷所致放射性碘的估算

2.1 估算方法和参数选择

2.1.1 估算过程简述

考虑在运行期间燃料组件出现气密性丧失缺陷,在该循环大修停堆过程一回路出现碘峰现象,在一回路净化后，介质中残余的放射性碘对反应堆解密封、一回路氮气吹扫、蒸汽发生器(简称SG)传热管吹扫和反应堆开盖等过程的辐射影响。

2.1.2 估算参数选择

2.1.2.1 放射性碘转移参数

大修期间，一回路开口后(维修冷停工况)冷却剂温度<70℃，一回路系统压力为常压，此条件与换料期间(换料冷停工况)温度压力条件一致[1]，故一回路开口后放射性碘从水中进入空气的比例采用换料操作事故期间碘的转移数据。

(1) 田湾核电站最终安全分析报告(FSAR)[1]中放射性碘从水中进入空气的比例(即达到挥发平衡时水面附近空气中碘的体积活度与水中碘的体积活度之比)：I为1%。

(2) NRC导则(Regulatory Guide 1.195)3.2表1[13]的数据：I为0.5%。

(3) 国内同行电站的数据[14]:I为0.2%。

2.1.2.2 放射性碘净化限值

一回路解密封和开盖前,需要对一回路放射碘进行控制，避免设备开口后造成检修场所的空气污染，主要考虑131I的活度水平需要控制在一定的水平之下。

(1) 国内同行电站：一回路解密封前，电站1：131I<5.0E+7Bq/m3[15]，电站2：131I<1.0E+8Bq/m3[16]；开顶盖前，电站1：131I<5.0E+7Bq/m3[15]，电站2：131I<5.0E+7Bq/m3[16]。

(2) 巴拉科夫核电站(VVER机组)：一回路解密封和开顶盖前，131I<1.85E+8Bq/m3。

2.1.2.3 总碘与131I的比例

根据最终安全分析报告(FSAR)[1],停堆期间一回路冷却剂中131I与总碘比值最大约为49%，故碘峰时按131I按照总碘的50%考虑。

在碘峰出现后，总碘中各核素(131I～135I)不断衰变成氙(Xe)，而由于131I半衰期最长，其他核素半衰期均小于1天，131I与总碘比值将不断增大，主设备开口期间(碘峰出现2天后)可认为总碘中主要为131I核素(131I占总碘94%以上)。

2.1.3 估算方法

2.1.3.1 一回路放射性碘净化

一回路净化系统(KBE系统，由主泵建立循环流量，最后2台主泵停运则系统停运)碘净化是一个净化、循环重新注入、再净化的混合过程，类似于指数衰变的过程，净化公式如下：

(1)

式中：V0为一回路水装量，350m3；L为净化系统KBE10/50总净化流量，43m3/h；K为KBE系统(树脂床)单次循环除碘的效率，99%；C0为原始一回路中碘核素体积活度，Bq/m3；C(t)为净化后一回路中碘核素体积活度，Bq/m3。

从式1可得出净化时间公式：

(2)

2.1.3.2 反应堆厂房(场所)碘空气浓度

按照2.1.1情景，反应堆厂房(场所)中碘核素的活度浓度Ni为：

Ni=Ci×R×Vi/Vt

(3)

式中：Ci为某项检修前一回路冷却剂中碘核素的活度浓度，Bq/m3；R为碘核素从一回路水中逸出气体比例，%；Vi为一回路主设备内气相体积，m3；Vt为放射性碘气体从气相逸出后分布的空间体积m3,堆厂房为43630m3，KLD20通风系统按50000m3。

2.1.3.3 内照射剂量率

放射性碘的内照射剂量率计算公式(参见GB 18871附录B3)如下：

H=∑Ni×g×e(g)i,inh

(4)

式中：Ni为核素i的浓度，Bq/m3；g为单位时间吸入放射性核素i的量，m3；e(g)i,inh为吸入单位量放射性核素i后的待积有效剂量，Sv/Bq。

2.1.3.4 反应堆厂房放射性碘去除

当放射性碘在设备开口后进入反应堆厂房后，通过堆厂房通风系统KLD20可以过滤去除放射性碘，碘在反应堆厂房的浓度变化可由下式给出：

(5)

式中：C为通风系统运行t时刻后堆厂房碘的浓度，Bq/m3；CR为通风净化系统投运时反应堆厂房碘核素的活度浓度，Bq/m3；F为KLD20系统净化流量，25000m3/h；η为KLD20碘过滤器净化效率，99%；V为反应堆厂房体积，43630m3。

2.1.4 估算结果

某VVER机组第7燃料循环运行期间发现燃料气密性丧失缺陷，大修停堆时(零功率后11h左右)出现尖峰效应(总碘为1.01E+10Bq/m3,131I为4.54E+09Bq/m3), 一回路碘浓度急剧升高，投运净化系统进行一回路净化除碘(净化后总碘为1.54E+8Bq/m3,131I为1.19E+08Bq/m3)，然后实施反应堆开大盖、换料和SG传热管检查等大修作业，主要估算结果如下。

2.1.4.1 一回路放射性碘净化

该VVER机组第7轮大修停堆期间出现碘峰后,在保持净化系统KBE10/50系统净化能力(总流量43m3/h，除碘率99%)的情况下,将131I从4.54E+09Bq/m3净化至1.19E+08Bq/m3时需要的时间以及实际情况见表4。

表4 一回路除碘净化时间

注：无燃料缺陷一回路净化时间(相对零功率)约36h，延长净化时间为碘峰后的净化时间加上碘峰相对零功率时间(11h)再扣除正常的净化时间(36h)。

从表4中可以看出，一回路除碘净化时间的预估值与实际值符合得较好，因燃料缺陷所致的碘峰对大修一回路净化会产生一定的影响。

2.1.4.2 反应堆厂房相关放射性碘浓度

一回路净化结束后，即一回路131I降至1.19 E+08Bq/m3后，一回路及主设备检修期间反应堆厂房及KLD20系统放射性碘(按2.1.2描述，主要考虑131I核素)的情况见表5。

表5 一回路净化后相关作业过程131I浓度

注：一回路吹扫和SG吹扫经KLD20系统净化，故仅考虑KLD20系统中碘的浓度。

从表5可以看出，一回路净化后主设备开口期间按照均匀弥散到反应堆厂房(体积43630m3的上部空间)考虑则131I浓度可能达1.30E+02Bq/m3量级，作业前反应堆厂房需要进行清场，检修作业人员需要采取适当的碘防护措施(佩戴碘面罩或气面罩或气衣等)防止吸入内照射。如放射性气体直接接入KLD20系统，系统中131I浓度可能短时达到1.20E+04Bq/m3量级，需要KLD20系统以净化模式运行。

表5中，一回路解密封、上部组件解密封、SG解密封和主泵解密封期间反应堆厂房实际的放射性碘水平与预估值基本一致(主泵解密封实际值略低于预估值，原因是检修区域大无实体隔离，作业期间有强制通风，解密后放射性气体扩散快，故测量值低于实际数值)，且均在FSAR的设计值范围内(上部组件解密封期间实测值高于设计值，原因是实际上一回路氮气吹扫无法把上部组件内部件残留的放射性碘完全吹扫干净，解密封时残留的气体会集中逸出导致反应堆厂房放射性碘浓度短时较高)；一回路氮气吹扫和SG吹扫KLD20系统监测值均低于预估值，原因是KLD20系统流量(25000m3/h)比吹扫流量至少大一个量级，实际值为KLD20通风系统均匀混合后的数值(即吹扫期间的放射性气体被系统“稀释”)，整体数值均在FSAR的设计值范围内(FSAR中考虑的是燃料破损，比气密性丧失情况恶劣，故设计值比本文相应估算值高)。从整体情况看，相应作业过程的预估值略高于实际值，满足保守性原则，有利于实际风险的管控，是可以接受的。

从表5可以看出，此燃料缺陷情况下，一回路水中逸出的131I份额可按照0.2%取值,即2.1.2.1中国内同行电站的水平,如采用田湾FSAR或NRC的131I份额数据将使得131I浓度预估值偏大(过分保守),可能导致在监测手段、净化设备和防护用品的准备上增加不必要投入。

2.1.4.3 反应堆厂房放射性碘去除时间

当反应堆厂房放射性碘浓度升高，需要KLD20系统以净化模式运行去除放射性碘，表6 为上部组件解密封后反应堆大厅碘浓度升高至139Bq/m3后131I浓度与 KLD20净化时间的关系。

表6 KLD20净化时间与131I关系

从表6中可以看出，在反应堆大厅131I浓度达139Bq/m3时，KLD20系统净化实际净化情况略低于预估，原因是反应堆厂房内开口设备较多，介质中的碘持续挥发到空气中，影响了净化去除效果。

3 结论

由于燃料存在缺陷，使得一回路系统的放射性水平升高，并在该循环大修停堆过程产生碘峰，在一回路净化后相关检修作业期间场所和反应堆厂房大厅碘浓度均会不同程度的升高，需要采取适当的防控措施保证检修作业人员和环境的安全。

鉴于燃料缺陷在机组寿期内可能会多次出现，为能够充分应对，需在以下方面进行完善：

(1) 针对燃料缺陷建立大修期间一回路净化程序，考虑通过加大净化流量、延长净化时间等措施降低一回路放射性碘水平。

(2) 通过一回路扫气、排气等措施将系统中残留的放射性碘进行过滤，降低主设备开口后作业场所放射性碘污染的风险。

(3) 通过增加或调整反应堆厂房通风系统的运行方式，降低反应堆厂房的放射性碘水平。

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Estimation on Radioactive Iodine in Outage Caused by Fuel Defect for VVER Unit

XIE Jiang-shan, WANG Zhi-bing, LI Zhong-hua, DING Chang-long, YI Bai-yuan

(Health Physics Branch, Jiangsu Nuclear Power Corporation, Lianyungang, Jiangsu Prov. 222042, China)

This article mainly analyzes the radiation risk of radioactive iodine caused by the fuel defect (gas tightness) during refueling outage of VVER unit, and calculates the purification time of iodine in the primary circuit, the iodine concentration in the reactor building and duration of removing the iodine from the reactor building during the refueling outage. It is proved that the estimation is reasonable through comparison with the design documents and actual values, and can effectively direct the radiation risk control of fuel defects during refueling outage.

VVER unit; Fuel defect; Outage; Radioactive iodine; Iodine spike; Estimation

2016-11-29

谢江山(1980—)，男，福建长泰人，高级工程师，硕士学位，从事核电厂辐射防护工作

R147;TL75

A

0258-0918(2017)02-0314-06