周 振，姚吉伦，刘 波，庞治邦，张 星

(1.后勤工程学院国防建筑规划与环境工程系，重庆 401311；2.后勤工程学院国家救灾应急装备工程技术研究中心，重庆 401311；3.77620部队，西藏 拉萨 850000；4.92303部队，山东 青岛 266000)



TiO2光催化水处理技术研究进展

周 振1，姚吉伦2*，刘 波3，庞治邦4，张 星1

(1.后勤工程学院国防建筑规划与环境工程系，重庆 401311；2.后勤工程学院国家救灾应急装备工程技术研究中心，重庆 401311；3.77620部队，西藏 拉萨 850000；4.92303部队，山东 青岛 266000)

介绍了TiO2光催化水处理技术的作用机理，分析了TiO2光催化水处理技术的影响因素，论述了TiO2光催化去除水中重金属离子、含氧酸盐、有机物、藻类、微生物等的研究现状，总结了TiO2光催化水处理技术存在的问题，并对其发展进行了展望。

TiO2光催化；净水机理；水处理

随着人类工业化进程的推进，进入水体中的有毒污染物逐渐增多。常规的净水技术已越来越难以满足水源水达标要求。TiO2光催化技术的出现，为水处理提供了一条新的途径。

TiO2光催化氧化(TiO2photocatalyticoxidation)作为一种高级氧化技术自1972年被报道以来[1]，凭借其化学性质稳定、选择性低、无毒、价廉易得、催化效率高等优势迅速成为研究热点[2-5]。作者在此从作用机理、影响因素、应用现状等方面对TiO2光催化水处理技术进行了综述。

1 TiO2光催化水处理技术的作用机理

TiO2光催化氧化是以TiO2半导体材料为催化剂，在光的作用下，电子e-从价带(valencebond,VB)途经禁带(forbiddenbond,FB)跃迁进入导带(conductionband,CB)，在VB产生空穴h+，通过空穴与污染物作用实现污染物的降解。主要反应式为：

TiO2+hν →TiO2+h++e-

(1)

h++OH-→·OH

(2)

h++H2O→·OH+H+

(3)

ne-+Mn+→M0

(4)

(5)

(6)

2HO2·→H2O2+O2

(7)

TiO2光催化水处理技术的作用机理如图1所示。

图1 TiO2光催化水处理技术的作用机理Fig.1 Mechanism of TiO2 photocatalysistechnology for water treatment

TiO2光催化降解水中污染物的过程[6-8]如下：

(1)光生电子-空穴对的激发。具有足够能量的光线照射TiO2表面时，VB上的电子e-受到激发跃迁到CB上，在VB上留下空穴h+，二者形成光生电子-空穴对，可迁移到TiO2表面，空穴与光生电子的得失电子能力决定了TiO2在光照下兼备氧化和还原性质。

(2)载流子(charge carrier)的俘获。半导体中载运电流的粒子称为载流子，包括空穴与光生电子，光生电子-空穴对迁移到TiO2表面主要发生2种复合反应：一种是简单的复合反应，是光生电子与空穴结合，释放热能；另一种是伴随有化学反应的复合反应，是光生电子、空穴之一或二者同时被其它基团俘获而发生化学反应。在实际运用中为充分利用TiO2的氧化能力，应尽可能减少光生电子与空穴的简单复合反应。

(3)氧化还原污染物。TiO2光催化过程的氧化作用可分为直接氧化和间接氧化。污染物直接与空穴作用被降解称为直接氧化作用；污染物通过空穴与H2O、OH-或O2作用产生的自由基、过氧化氢或活性氧等强氧化剂被降解称为间接氧化作用。光催化剂的还原性则来源于光生电子，在合适的条件下可以较好地还原重金属离子和无机盐类。

2 TiO2光催化水处理技术的影响因素

2.1 催化剂

研究证实，在具有光催化特性的半导体材料中，TiO2催化性能最好，同时不会产生二次污染。TiO2的晶型、粒径、浓度对TiO2光催化反应具有不同程度的影响。

TiO2粒径对TiO2光催化反应的影响主要体现在对有机物的吸附和量子产生效率方面。具体表现为：(1)TiO2粒径减小，TiO2微粒产生量子尺寸效应，FB变宽，具有更强的氧化和还原能力，因而其催化活性提高[9]。(2)TiO2粒径减小，比表面积增大，吸附有机物量增加，反应几率增大，降解率升高。(3)TiO2粒径的大小对电子传递时间有较大影响。当TiO2粒径为微米级时，电子传递时间为毫秒级；当粒径为纳米级时，传递时间为皮秒级[10]。(4)TiO2对紫外光的吸收随粒径的减小发生蓝移，吸收量减少[11]。(5)TiO2粒径越小，表面能越大，越容易在水中发生团聚。研究发现，纳米级TiO2粉末溶解于水中后，由于毛细管吸附力和分子间力等作用迅速连接成微米级的大尺寸团聚体[12]，如：粒径为20 nm的TiO2在水中的实际粒径约为0.18～0.75 μm，大多为0.4 μm[12]。这种团聚效应不利于TiO2催化活性的展现，对反应速率有负面影响。

在TiO2光催化反应中，TiO2浓度对反应速率也有一定影响。研究发现，TiO2光催化反应速率随TiO2浓度的增加先加快后减慢，因为适当地增加反应体系内TiO2浓度可以增大TiO2的有效比表面积，·OH产生量增多，对有机物的吸附作用增强，反应速率也相应加快；但TiO2过量则会造成紫外光的散射、衰减，并造成TiO2团聚，比表面积减小，从而减缓反应速率。

2.2 光与光强

可用于光催化反应的半导体，其能带都是不连续的，即存在FB，只有在一定能量的光照射下，才能激发其活性。在研究中常用高压汞灯、黑光灯、紫外杀菌灯等波长小于387 nm的光源作为入射光，可以较好地激发TiO2的催化活性，达到实验效果。Jefferson等[13]研究发现，当紫外光光强小于5 000 mJ·cm-2时，有机合成水的溶解有机碳(DOC)快速下降；当光强大于10 000 mJ·cm-2时，DOC不再下降。Yang等[14]研究发现，TiO2光催化降解扑热息痛的速率随光强的增强而加快。说明光强在一定范围内对反应速率有较大影响。

2.3 底物浓度

2.4pH值

研究发现，pH值对TiO2光催化反应的影响随底物的不同而有所差异。主要原因是，TiO2表面电荷及电性会随着pH值发生改变，造成同一有机物在不同pH值下的吸附量不同，从而影响反应速率。Lair等[18]发现：当pH值从3增大到11时，萘在TiO2表面的吸附量增加12%，反应速率明显加快。Yang等[14]发现，在pH值为9.5时，TiO2对扑热息痛的降解速率最快；pH值超过9.5后，则会加剧TiO2与扑热息痛的排斥性，降解速率快速下降。Chen等[19]在降解草甘膦时发现，草甘膦降解率随pH值的增大呈先降低后升高的趋势，即在酸碱条件下，均能达到较高的降解率。

2.5 无机盐

无机盐对TiO2光催化反应的影响主要是因为水解形成了离子。其中，阳离子与电子结合，减少了光生电子-空穴对的复合率，从而促进光催化反应的发生；阴离子的影响可归纳为两方面：(1)阴离子与·OH结合形成活性较低的阴离子自由基，使得光催化反应速率变缓；(2)阴离子会与有机物竞争TiO2表面活性位点，从而减缓反应速率。

2.6 曝气

2.7 温度

TiO2光催化反应的表观活化能一般较低，因此，温度对反应的影响较小。温度在反应中主要是对分子间碰撞频率、吸附平衡等产生影响。Kaneco等[22]对双硫胺甲酰进行TiO2光催化降解时发现，温度为0 ℃时，双硫胺甲酰的降解率仅40%；温度为40 ℃时，双硫胺甲酰的降解率达99%，目标物基本全部降解。Rumi等[23]在降解咪草烟时发现，低温更有利于TiO2光催化反应的进行。

3 TiO2光催化技术在水处理中的应用

TiO2在光照条件下产生光生电子-空穴对决定了TiO2在光照条件下具有氧化性和还原性，运用于水处理领域主要体现为：利用光催化还原性来处理重金属离子和无机盐类；运用光催化氧化性来处理水中各种有机物、细菌以及抑制藻类生长，达到降解有机物、去除消毒副产物前驱体、杀菌消毒的目的。

3.1 重金属离子的去除

TiO2光催化还原重金属离子的应用研究已经引起国内外学者的广泛关注。Kajitvichyanukul等[24]发现在不同外加剂下，Tl+经TiO2光催化可析出不同的产物；齐普荣等[25]利用TiO2光催化技术在100min内将有机废水中Cr6+还原为Cr3+。杨莉等[26]发现，以甲醇为空穴消除剂，Hg2+的还原速度显著加快，30min内全部还原为Hg。此外，不同的重金属离子需要在不同的条件下才能被还原，如Pd+在强酸性条件下被TiO2光催化还原为Pd；Au3+可在2-丙醇添加剂下实现TiO2光催化还原回收[27]。

3.2 含氧酸盐的去除

3.3 有机物的去除

与其它技术相比，TiO2光催化氧化降解有机物具有明显的优点：底物范围广，大多数有机物都可被氧化降解；反应彻底，有机物多被降解为无机小分子。

Lai等[31]对异环磷酰胺进行TiO2光催化降解时发现，异环磷酰胺在10min内可去除，而体系中的总有机碳(TOC)6h可去除50%以上。Drosos等[32]在降解卡马西平时发现，TiO2可较好地将其吸附去除，2h内的降解率为85%。陈非力等[33]采用玻璃负载型TiO2光催化反应器去除饮用水中的CHCl3、CCl4和C2HCl3，3种污染物在1h后的去除率均达到95%以上。姜义华等[34]利用TiO2光催化氧化降解水环境中的CHCl3，1.5h后的去除率可达80%。

腐殖酸的存在不仅导致水质恶化、膜污染严重，而且还是消毒副产物的前驱体[35]，长时间饮用可能致畸、致癌，因此有效去除水体中的腐殖酸具有重要意义。魏宏斌等[36]研究发现，TiO2光催化氧化对腐殖酸有较好的去除效果，在黑光灯和紫外杀菌灯2种光源照射下，溶液TOC在2h内分别从3.57mg·L-1降至2.79mg·L-1、2.26mg·L-1。王福平等[37]采用纤维状TiO2光催化剂降解腐殖质，加入O3后，水体中的腐殖质去除率达97%，并实现了光催化剂的快速回收。

李田等[38]对城市管网水进行TiO2光催化降解时发现，水样中104种有机物被去除60%以上，剩余有机物均处于限值以下。

3.4 藻类的去除

TiO2光催化技术可以抑制藻类的繁殖，降解其分泌物。刘军等[39]利用固载型TiO2光催化反应器处理富营养水体，30h可将叶绿素a去除97.6%；中试发现，经过12d反应，9.5m3景观水中的叶绿素a浓度从18.7mg·m3下降到1.9mg·m3。李丽洁等[40]以黑光灯等为光源，光催化降解蓝藻代谢产物土腥素，300min后土腥素基本降解，由其引起的异味也显著减弱。

3.5 微生物的去除

在饮用水处理中，不仅要降低有机物含量，同时必须去除致病微生物。研究表明，TiO2光催化技术不仅可以达到杀灭致病微生物的目的，同时具有一定技术优势，常规氯消毒仅是将病原微生物灭活，而TiO2光催化氧化技术可以将部分微生物彻底氧化分解。

(1)灭菌研究。由于细菌是饮用水的主要污染微生物，研究TiO2光催化杀灭细菌具有重要的理论与实践意义。宋宏娇等[41]利用自制掺铈纳米TiO2光催化处理大肠杆菌时发现，30min可灭活98.6%的大肠杆菌，同时通过微结构分析发现，灭活大肠杆菌发生裂解，细胞空化。丁宁等[42]利用TiO2光催化氧化处理污水厂二级出水时发现，粪大肠菌群在10min内被完全灭活，金黄色葡萄球菌在20min内被完全灭活。表明，TiO2光催化氧化技术能较快灭活细菌，且灭活细菌不会随着环境的改变而恢复活性。

(2)灭病毒研究。病毒由于自身结构特点，对环境具有更强的适应能力，同时若供水系统中出现病毒，危害将十分巨大。自美国等国家相继报道氯消毒不能完全灭活病毒后，供水系统中的病毒问题引起了广泛关注，研究合适的净水技术具有重要意义。Otaki等[43]以黑光灯为光源，TiO2光催化降解2×105PFU·mL-1Qβ噬菌体的反应速率常数为-0.093min-1，且45min后没有观察到Qβ噬菌体浓度降低，证明TiO2光催化氧化可以实现对病毒的灭活。林章祥等[44]发现，TiO2光催化氧化能够使流感病毒纤维部分首先分解，并在1h内完全将病毒降解为小分子物质。

4 结语

TiO2光催化水处理技术具有底物范围广、降解率高、化学性质稳定、无二次污染、可以去除细菌及病毒的特点。但在大规模工程应用时还需解决以下问题[45-53]：(1)TiO2投加量大。采用TiO2光催化技术降解有机物时，TiO2投加量一般为0.5g·L-1以上，远大于絮凝剂在常规工艺中的投加量。(2)TiO2回收困难。TiO2主要以粉末状和负载型为主。粉末状TiO2粒径小，沉降速度慢，常采用过滤、混凝、离心等方式回收，但都有一定的技术缺陷，也增加了运行过程的复杂性。负载型TiO2反应活性不及粉末状TiO2，而且长时间使用后存在不同程度的脱落。(3)TiO2在水中易团聚、中毒失活，清洗困难。TiO2活性再生时需要对其进行酸洗，将包裹TiO2的有机物去除。(4)能耗高。TiO2由于自身结构特点，绝大多数只能在高能光线(波长小于387nm)下激发，这类光线在溶液中会快速衰减，一般传播距离为5～10cm。为达到去除效果，通常需要增加光源数量。(5)光生电子-空穴对无效复合率高，需要通过掺杂、晶面调控等技术开发新型TiO2材料以提高光生电子-空穴对的有效复合率。(6)光催化反应器受材料、光源等的限制，多以小型实验设备为主。

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Research Progress on Water Treatment by TiO2Photocatalysis

ZHOU Zhen1,YAO Ji-lun2*,LIU Bo3,PANG Zhi-bang4,ZHANG Xing1

(1.DepartmentofNationalDefenseArchitecturalPlanningandEnvironmentalEngineering,LogisticalEngineeringUniversity,Chongqing401311China;2.EngineeringandTechnologicalResearchCenterofNationalDisasterReliefEquipment,LogisticalEngineeringUniversity,Chongqing401311,China;3.Unit77620,Lasa850000,China;4.Unit92303,Qingdao266000,China)

Inthispaper,themechanismofTiO2photocatalysistechnologyforwatertreatmentisintroduced.Inaddition,theinfluencingfactorsofTiO2photocatalysistechnologyforwatertreatmentareanalyzed.Furthermore,theresearchstatusoftheremovalofheavymetalions,oxyacidsalts,organiccompounds,algae,microorganismsinwaterbyTiO2photocatalysisisdiscussed.Finally,theexistentialissuesofTiO2photocatalysistechnologyforwatertreatmentarepresentedandthedevelopmentdirectionisprospected.

TiO2photocatalysis;waterpurificationmechanism;watertreatment

国家科技支撑计划(2012BAK05B00)

2016-12-14

周振(1990-)，男，湖南湘潭人，博士研究生，研究方向：水处理技术与装备，E-mail:zhouzhen168@foxmail.com；通讯作者：姚吉伦，高级工程师，E-mail:yjlun305@126.com。

10.3969/j.issn.1672-5425.2017.04.001

TU991.2 X703

A

1672-5425(2017)04-0001-05

周振，姚吉伦，刘波，等.TiO2光催化水处理技术研究进展[J].化学与生物工程，2017，34(4)：1-5，9.