瞿 飞，范成五，刘桂华，胡 岗，陈江博，秦 松

（1.贵州大学农学院，贵州贵阳550025；2.贵州省农业科学院土壤肥料研究所，贵州贵阳550025）

钝化剂修复重金属污染土壤研究进展

瞿 飞1，范成五2，刘桂华2，胡 岗2，陈江博1，秦 松2

（1.贵州大学农学院，贵州贵阳550025；2.贵州省农业科学院土壤肥料研究所，贵州贵阳550025）

化学钝化修复技术作为修复重金属污染土壤的重要方法之一，成本低、操作简单、修复效率高，具有良好的应用前景。钝化剂类型多样，分布广泛，可分为无机类钝化剂、有机类钝化剂、微生物类钝化剂、复合型钝化剂及新型材料钝化剂，不同类型的钝化剂对重金属污染土壤的钝化修复效果各不相同。主要从各类型钝化剂的自身特性、作用机理、修复效果概述了钝化剂的研究进展和前景，分析了存在的问题，并从钝化剂的合理施用、风险评估、长期有效性、完善分类系统、修复方法集成等方面提出展望，以期为钝化修复重金属污染土壤提供参考。

土壤；重金属；污染；钝化剂；修复

随着工业化和城市化的快速发展，环境中土壤重金属污染问题日益严峻。各种工业废水废渣、生活废弃物、农业污水、化肥农药和污泥等均可成为土壤重金属污染源。重金属污染不仅会引起土壤组成、结构和功能的变化，还能抑制作物根系生长，导致作物减产。重金属还可能通过食物链迁移到动物、人体内，严重危害动物及人类健康。据统计，我国耕地土壤的重金属污染面积已近2 000万hm2，约占我国耕地总量的20%[1]。每年因重金属污染而导致的粮食减产达到1 000万t，被污染的粮食超过1 200万t[2]。土壤重金属污染严重威胁着人类的健康安全和生态环境的可持续发展。

土壤重金属污染具有隐蔽性、潜伏性、积累性和长期性等特性[3]，修复重金属污染土壤技术可以分为2类：一是减少重金属在土壤中的含量。其代表性的修复方法有物理修复和植物修复，其中，物理修复主要是利用工程措施进行土壤置换更新；植物修复是种植超富集植物，通过植物进行提取、挥发等。二是降低重金属在土壤中的有效性。化学修复和微生物修复为主要代表，其作用机理是改变重金属在土壤中的存在形态，进而降低其在土壤中的移动性或有效性。土壤重金属污染涉及面积大，在修复过程中需考虑到修复成本和修复效率，工程措施成本高，植物修复周期长，微生物修复应用技术不成熟等问题难以实现修复重金属污染土壤的目的。

化学钝化修复技术是一种经济高效的土壤重金属污染治理技术，受到广泛关注。化学钝化修复技术指的是通过向土壤中加入一种或多种物质，与土壤中污染物发生一系列反应，从而改变重金属在土壤中的存在形态，降低重金属对植物的危害[4]。修复重金属钝化剂价格低廉、来源广泛、效果显著、易于实施，因此，钝化剂的开发研究对修复重金属污染土壤具有重要意义。

1 单一钝化剂

1.1 无机类钝化剂

无机钝化剂是在钝化修复重金属中种类最多且应用较普遍的一类，其中包括含磷物质、碱性物质、黏土矿物、工业废渣等，具有较高的水溶性、操作方便快捷，价格经济，来源广泛等特点，成为钝化修复技术中重要的钝化剂选择。

1.1.1 含磷物质 含磷物质是一类应用广泛的重金属污染土壤钝化剂。常见的有磷矿粉、羟基磷灰石、磷酸盐、骨粉等（表1）。含磷材料修复重金属污染的土壤主要体现在对Pb的固定上，对土壤中不同形态的Pb磷化作用，形成稳定的磷酸铅，降低Pb的有效性，效果显著，曾被美国环保局列为最好的土壤Pb污染修复措施之一。在国内，殷飞等研究发现，20%的磷矿粉能使残渣态Pb，Cu，Zn及钙型砷显著增加，交换态Cd和Zn以及碳酸盐结合Zn显著下降[5]；陈杰等[6]通过不同钝化剂对Cu污染土壤钝化效果试验研究发现，磷酸二氢钾不仅可以对Cu吸附钝化，还可以与Cu2+发生化学反应，形成沉淀，对Cu污染土壤具有高效钝化作用。

表1 不同钝化剂修复重金属作用机理

1.1.2 碱性物质 使用碱性物质作为钝化剂，典型的代表物质有石灰和碳酸钙，在重金属污染土壤中使用碱性物质，导致土壤环境碱性增加，存在大量的OH-，增加土壤颗粒表面的负电荷，从而加强对土壤中重金属Cd，Cu，Hg，Zn等阳离子的吸附结合，形成沉淀[7]。石灰可以有效提高土壤pH值，促使土壤中重金属形成氢氧化物或碳酸盐类沉淀。使用1 kg污染土壤用50 g石灰处理，土壤中重金属Cd，Cu，Pb，Zn的浸出量分别减少了61.8%，25.6%，38.5%，20.8%[8]。崔红标等[9]用石灰处理Cd和Cu污染土壤后，结果发现，土壤中Cd和Cu的提取态明显降低。但石灰类碱性物质的使用比例过高，会对重金属污染土壤的修复起到一定的副作用，研究表明，石灰干化污泥质量分数超过40%后，导致土壤板结、过碱化，重金属活化，Zn和Pb容易浸出[10]。

1.1.3 黏土矿物 黏土矿物分布广泛，因其较大的比表面积和孔容，具有较好的吸附能力。作为钝化剂使用的主要有沸石、硅藻土、蒙脱石、坡缕石、膨润土、海泡石等。其钝化原理是通过与重金属发生吸附、沉淀-共沉淀及配位作用来降低土壤中重金属的迁移能力。GUPTA等[11-12]研究表明，蒙脱石钝化重金属的机理主要是靠吸附作用。高瑞丽等[13]利用不同比例蒙脱石处理污染土壤后发现，5%的蒙脱石达到最佳效果，对Cu，Pb，Zn，Cd的弱酸提取态含量分别降低27.6%，19.2%，25.6%，19.2%。杨坤等[14]研究发现，用膨润土处理猪粪堆肥中的As和Pb，钝化效果分别为31.9%和61.9%；用硅藻土处理猪粪堆肥中的Cd，钝化效果能达到56.7%。王林等[15]利用海泡石为材料钝化修复Cd污染油菜土壤，结果表明，油菜地上部和地下部Cd含量最多减少66.0%和22.7%。黏土矿物的某些物质含有较多铁锰铝氧化物或氢氧化物，可将重金属专性吸附固定到氧化物晶格结构中，再通过表面络合或沉淀作用形成沉淀化合物，以达到较为理想的钝化效果[16]。

1.1.4 工业废渣 工业废渣作为钝化剂是因其含有金属氧化物，可通过吸附和沉淀作用固定土壤重金属[17]。钢渣是工业上炼钢产生的固体废弃物，含有钙、硅、铁、锰、铝等氧化物，可与重金属形成硅酸盐沉淀降低重金属有效含量[18]。赤泥是制铝工业提取氧化铝时排出的污染性废渣，主要成分是铁铝氧化物，可以将重金属固定到氧化物晶格层间[19]。LIN等[20]研究发现，赤泥对Cu，Cd和Zn有很强的吸附容量，可以达到22 250 mg/kg以上。粉煤灰是燃煤电厂排出的主要固体废物，常作为重金属钝化剂得到资源化利用。荣湘民等[21]研究发现，7.5%粉煤灰处理猪粪堆肥，其中可交换态As的钝化效果为51.4%，钝化效果最佳；2.5%粉煤灰处理猪粪堆肥，重金属Cu的钝化效果为29.7%，优于其他钝化剂及添加比例。

1.2 有机类钝化剂

1.2.1 有机废物 在生产或生活中，往往会产生大量的有机废物，如动物粪便、作物残留物、生活污泥、工业有机废弃物等。而许多有机废物具有钝化修复重金属的能力，常作为重金属钝化剂使用。丁琼等[22]研究表明，油菜秸秆和玉米秸秆对Cd具有有效的吸附固定能力，其机制主要是由于秸秆中的有机官能团与Cd发生络合反应。施培俊等[23]通过研究添加几种钝化剂对土壤中的有效态影响试验发现，添加棉花秆和玉米秆后，Cu的残渣态含量显著提高，残渣态分别占土壤中Cu总量的30.4%和32.4%。有机肥表面含有大量芳香结构，结构中带有的羟基、酚羟基、羰基等官能团与重金属发生络合作用。另外，有机肥增加土壤中阳离子交换量，土壤表面可变负电荷增加，从而增强对土壤重金属的吸附能力[24-25]。蚕沙富含有机质，可作为有机肥钝化重金属，黎大荣等[26]使用蚕沙和熟石灰处理Pb，Cd复合污染土壤后发现，Pb有效态含量降幅分别为36.5%和12.4%，Cd有效态含量降幅分别为39.2%和22.1%，蚕沙钝化修复效果更佳。腐植酸作为土壤有机质的组分，按照溶解性不同可分为富里酸、胡敏酸和胡敏素，这3类物质中含有大量的醇羟基、酚羟基、羧基等基团[27]。李丽明等研究添加胡敏素对污染土壤中Cu，Pb生物有效性和化学形态的影响，结果表明，当投入2%的胡敏素5 d后，土壤中重金属Cu2+和Pb2+的浸出浓度分别下降45.2%和56.9%，且添加10 d后对重金属钝化基本达到稳定[28]。

1.2.2 生物炭材料 生物炭是生物有机材料（生物质）在缺氧或绝氧环境中，在较高温度（＜700℃）中热解生成的一类稳定的、纹理细腻的富含碳的多孔状固型材料[29]。生物炭原料来源广泛，主要有木材、作物秸秆、城市生活废弃物等。一般作为钝化剂的生物炭有秸秆炭、污泥炭、骨炭、黑炭和果壳炭等。生物炭修复土壤重金属的机理主要为离子交换、共沉淀、物理吸附和表面络合[30]。与土壤有机质相比，生物炭具有更高的比表面积和阴离子表面电荷，投入土壤中能提高土壤中CEC值（阳离子交换量），更加有效地吸附土壤中Cu2+[31]。HUA等[32]研究发现，生物炭处理堆肥化污泥后，其Cu和Zn提取态比例分别降低44.4%和19.3%。CHEN等[33]也通过试验指出，在猪粪堆肥过程中随着生物炭的增加，其Cu和Zn的迁移性降低。侯月卿等[34]通过研究几种生物炭（木屑炭、玉米秸秆炭、花生壳炭）对猪粪堆肥中重金属形态的影响发现，添加木屑炭处理对Cd的钝化效果为94.7%，添加玉米秸秆炭处理对Pb的钝化效果为57.2%，添加花生壳炭处理对Cu的钝化效果为65.8%。夏鹏等[35]在Cu，Cd，Pb单一和复合污染土壤中分别添加生物炭进行对比研究，结果发现，单一与复合污染土壤中重金属浓度均有下降，钝化效果分别为26.2%，10.9%，36.5%与12.7%，6.0%，37.6%，生物炭钝化单一重金属较复合型效果明显。

1.3 微生物类钝化剂

微生物种类繁多，繁殖速度快，自身能够与重金属发生各种化学反应，从而降低重金属的有效性和毒性，尤其是微生物在生理活动过程中分泌的有机酸物质能够与重金属发生反应，促进重金属在土壤中的形态转化，降低重金属在土壤中的有效性。其中，细菌类微生物主要是改变重金属赋存形态，真菌类微生物通过体内含有的金属硫蛋白与重金属离子发生螯合作用来降低重金属离子浓度[36]。金属硫蛋白、多肽麦合物对重金属的累积和解毒作用已用于重金属修复中[37]。ROY等[38]研究表明，硫酸盐还原细菌能够将硫酸盐还原成硫化物，从而使土壤中重金属发生沉淀钝化。MACASKIE等[39]研究表明，革兰氏阴性细菌在其表面分泌大量的磷酸氢根离子与重金属反应形成矿物质。微生物作为一类土壤重金属钝化剂具有较好的应用前景。

2 复合型钝化剂

土壤环境污染受到多方面因素的影响，土壤污染变得复杂多样，一些传统单一的修复剂对受污染土壤修复的效果不明显。因此，复合型钝化剂的研究开发具有重要意义。杜彩艳等[40]研究发现，对Pb污染土壤中单独施用硅藻土、生物炭、沸石和石灰粉后，土壤中Pb的有效态含量分别降低11.5%，13.6%，11.4%，6.8%；复合型钝化剂生物炭＋石灰粉＋硅藻土和生物炭＋沸石粉＋硅藻土2种组合，分别使土壤Pb有效态降低13.7%和20.5%，从钝化效果看出，生物＋沸石粉＋硅藻土复合型钝化剂对Pb钝化效果最佳；对Cd，As和Zn污染土壤用同样的试验对比得出，生物炭＋沸石粉＋硅藻土组合对3种重金属的钝化效果均为最好。王邦芬等[41]通过不同钝化剂组合对土壤重金属Cd，Cr，Pb钝化效果研究发现，粉煤灰+膨润土组合钝化效果最佳。吴烈善等[42]通过形态分级试验表明，腐殖质＋石灰复合钝化剂在重金属形态转换方面比单一石灰效果更好，腐殖质＋石灰处理的Cd污染土壤，Cd先被腐殖质活化，后续加入的石灰更大程度地将Cd转化为稳定的可氧化态和残渣态。龚浩如等[43]研究发现，2.5%沸石＋2.5%粉煤灰对As，Zn，Cu的钝化效果分别为81.3%，75.6%，69.6%。

3 新型材料钝化剂

新型材料通常具有传统材料所不具备的优异性能和特殊功能，近年来，许多新型材料被应用于钝化重金属技术中。如介孔材料、多酚物质、纳米材料、有机无机多孔杂化材料等[44]。杂化材料结构表面的巯基与重金属离子发生配位反应，促使重金属由活性高的可提取态向活性低的残渣态转化[45]。改性纳米碳黑可有效降低土壤中Cu和Zn的交换态和碳酸盐结合态，增加有机物及硫化物结合态，进而降低土壤重金属生物有效性[46]。碳黑作为多孔性的纳米材料，直径在30～50 nm，具有较大表面积和较高的活性点位[47]。吴成等[48]研究发现，碳黑具有对Hg2+，As3+，Cd2+，Pb2+较强的吸附能力，且对Pb2+的吸附量最大。保水剂是一种吸水能力强的高分子功能材料，对重金属的吸附效果也较为显著[49]。秦端端等[50]通过不同用量的保水剂处理黑麦草盆栽试验发现，在质量浓度为200 mg/L的溶液中，保水剂吸附可达到120 mg/g以上，添加保水剂可以减少重金属在黑麦草地上部的积累量。

4 展望

4.1 使用多种钝化剂复合修复

随着外界多种因素的影响，土壤呈现多种重金属复合污染现象，钝化剂作用重金属的机理和影响因素不一致，导致对重金属的修复稳定性下降，加大了修复难度。有研究指出，不同钝化剂对不同重金属的钝化效果均有差异，一些单一钝化剂对复合型重金属污染的土壤修复效果不明显，而复合型钝化剂在综合性治理下往往能达到理想效果。如石灰＋腐殖质的复合剂使用过程中，腐殖质先活化，石灰后稳定的方式比单独施加石灰或腐殖质效果好。

4.2 开展钝化剂风险评估

工业废物在污染土壤修复中起到重要作用，但工业废物一直是环境污染的主要源头之一，这些工业废物，如粉煤灰、赤泥、固体废物等自身可能就带有有毒有害的成分，若大量施用于污染土壤中进行修复，很可能导致二次污染。因此，钝化剂选用前做好污染风险评估，制定合理的修复措施，成为正确使用钝化剂修复重金属的前提和保障。

4.3 完善钝化剂分类系统

近年来，为治理越发严重的土壤重金属污染，钝化剂的数量和类型迅猛增多，但是并没有一个完善的分类体系，这可能会对今后的深入研究带来不便。钝化剂的分类涉及面广，且不同类型的钝化剂对重金属污染土壤的钝化修复效果各不相同，以往大多根据钝化剂自身性质进行分类，但也出现同类型不同作用机理和不同修复效果的钝化剂，如有机类钝化剂中的新型材料结构复杂多样，修复重金属原理与无机类有多种相似之处，如何准确区分复杂多样的钝化剂、获得一个完善分类体系还需更加深入的研究。

4.4 增加长期稳定性

化学钝化修复技术的原理主要是通过钝化剂与重金属反应，降低重金属在土壤中的有效性，重金属总量基本不发生改变，随着外界环境的影响，可能发生钝化剂效力降低，重金属重新获得生物有效性甚至提高的现象。因此，在钝化修复过程中，应根据钝化剂自身特性，制定合理的钝化修复技术方案，获得长期稳定的修复效果。

4.5 提高钝化修复效率

在考虑时间、成本和效果的基础上，最大限度地降低土壤中重金属的含量或有效性，可以以钝化为主，加强物理修复、植物提取和微生物促进修复等措施的联合运用，取长补短，提高钝化修复效率。在使用钝化剂修复土壤重金属的工作中应该做到因地制宜，合理选择钝化剂，巧妙利用多种钝化剂高效修复，集成几种主要修复技术，提高钝化修复重金属污染土壤的效率。

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Research Progress on Remediation of Heavy Metal Contaminated Soils with Different Kinds of Passivation Agents

QUFei1，FANChengwu2，LIUGuihua2，HUGang2，CHENJiangbo1，QINSong2

（1.College ofAgronomy，Guizhou University，Guiyang 550025，China；2.Institute ofSoiland Fertilizer，Guizhou Academy ofAgriculturalSciences，Guiyang 550025，China）

As one ofthe importantmethods for the remediation ofheavy metals contaminated soilchemicalremediation technology, the technology of low cost,simple operation,and high repair efficiency,and has good application prospect,and has become a research hotspotin research and development,which is highly concerned by passivator.The types ofthe passivation agents are diverse and widely distributed,which can be divided into inorganic passivation agent,organic passivation agent,microbialpassivation agentand composite passivation agent.Differenttypes ofpassivation agents have differenteffects on the remediation ofheavy metalcontaminated soils.This article mainly from the various types of passivation characteristics,action mechanism and repair effect summarizes the research development and prospect of passivator,analyzes the existing problems,and from the rational application of passivant and risk assessment,long-term effectiveness,improve the classification system,and other aspects of repair method integration technology is put forward to provide a theoreticalbasis forthe remediation ofheavy metalcontaminated soilarea.

soil；heavy metal;contamination;passivant;remediation

X53

：A

：1002-2481（2017）09-1561-06

10.3969/j.issn.1002-2481.2017.09.39

2017-05-04

贵州省科研机构服务企业行动计划项目（黔科合服企[2015]4007）；贵州省科技厅科技计划项目（黔科合NY[2013]3077号）；贵州省科学技术基金项目（黔科合J字[2013]2174号）

瞿 飞（1991-），男，贵州盘县人，在读硕士，研究方向：农业资源利用。秦 松为通信作者。