刘文杰，马庆鹏，田立智，王鹏来

（中国工程物理研究院流体物理研究所，四川绵阳621900）

炸药化学爆炸环境中模拟钚气溶胶源项实验研究

刘文杰，马庆鹏，田立智，王鹏来

（中国工程物理研究院流体物理研究所，四川绵阳621900）

采用高密封爆炸容器为实验平台，以银、钨、锡、铈、钒5种金属为钚的替代材料，开展爆轰加载条件下金属材料气溶胶源项实验，对炸药化学爆炸事故条件下钚气溶胶源项开展实验模拟研究。利用8级冲击式气溶胶采样器对金属气溶胶进行间隔采样，采用电感耦合等离子体质谱分析方法对空气动力学直径10 μm以下的5种金属气溶胶源项分布进行分析，并与美国钚气溶胶外场扩散实验结果进行对比。研究结果表明：金属银在实验室条件下可实现对钚气溶胶源项的模拟，其归一化积累质量分布与钚材料具有较高的一致性，其他4种材料均与钚差距较大。进一步对银气溶胶进行时间间隔采样，并通过能谱分析及扫描电镜等表征手段研究了银气溶胶源项随时间的演化特性。结果表明：爆轰后初次采样时，1.1～2.1 μm粒径范围的银气溶胶含量最高；二次采样时，银气溶胶发生了显著的凝并和沉降。

兵器科学与技术；钚气溶胶；银；源项；归一化积累质量分布；粒径分布

0 引言

钚是一种化学性质极为活泼的高毒性放射性核素，在其众多的同位素中，239Pu是各类核装置最常用的裂变材料。当核装置遭遇意外化学爆炸或燃烧等事故时，装置中未达到临界条件的钚材料（特指239Pu，下同）将在高温高压环境中液化并发生剧烈氧化反应，反应产生的钚氧化物将以气溶胶形式悬浮在空气中并向外界扩散［1-2］。由于钚气溶胶粒径极小（亚微米、微米量级）极易被人体吸入，因此与常态钚相比可对人体产生更大的危害［3-4］。美国能源部及各武器实验室的评估认定空气动力学直径（AD）在2 μm以下的钚气溶胶均可被吸入到肺深部，亚微米级微粒可透过毛细血管进入血液循环系统并在肝脏和骨骼中沉积，并将钚气溶胶颗粒造成生物体可吸入危害的AD上限定为10 μm，人体允许吸入钚的最高剂量为0.3 μg，急性致死量为4.3 mg［5］.

20世纪60年代前后，美国发生多起武器级核装置因高能炸药化爆引起的钚气溶胶污染事故，促使其开展了一系列炸药化学爆炸环境中钚气溶胶源项及扩散的研究工作。1963年5月～6月期间，美国和英国联合开展了 Operation Roller Coaster （ORC）外场试验［6］，获得了化爆条件下钚气溶胶源项及其扩散过程系统、详细的原始数据。在这次实验结束后，美国禁止了一切可能造成钚材料扩散至大气环境的外场实验，ORC实验为日后的钚气溶胶扩散数值模拟提供了最重要的源项数据。而后，相关的研究工作也转入了实验室实验和数值模拟。在实验室研究方面，美国桑迪亚国家实验室（SNL）的Sagartz［7］通过PBX-9404炸药加载银球壳实验模拟核装置在事故条件下钚气溶胶源项的生成规律，研究了不同炸药构型条件下银样品气溶胶化的转化率，分析了炸药爆能对银气溶胶转化率的影响，但未说明使用金属银作为钚替代材料的依据，也并未将银气溶胶源项数据与钚进行对比。郝樊华等［8］开展了爆轰条件下银气溶胶的源项实验，但其研究主要侧重于银气溶胶的粒径质量分布（SMD）及分凝效应，并未与钚气溶胶相联系。目前，气溶胶扩散的数值计算，主要以美国洛斯阿拉莫斯国家实验室（LANL）、劳伦斯利弗摩尔国家实验室 （LLNL）、SNL三大国家实验室开发的数值计算模型为研究手段，包括HOTSPOT［9］模型、DIFOUT［10］、MACCS2［11］和ERAD［12］模型等，前3种是高斯烟云模型，后一种是采用蒙特卡洛方法的三维数值模型。

在模拟核事故条件下钚气溶胶的扩散机制时，所有模型的输入参数均依赖于事故产生的源项数据。然而出于安全及政治方面的考虑，直接开展钚材料化学爆炸实验研究缺乏现实可行性，通过实验室实验，寻找一种能够有效模拟钚气溶胶源项的常规金属替代材料是较为可行的一种研究方法。

郝樊华等［8］曾开展过气溶胶源项的探索研究，本文基于其研究思路，建立了一种实验室密封环境条件下，通过爆轰加载手段研究金属气溶胶源项的实验方法，开展多种金属材料在化学爆炸条件下产生的气溶胶源项实验，对AD小于10 μm（PM10）的金属气溶胶源项分布特性进行分析，首次采用常规金属替代材料对钚材料气溶胶归一化积累质量分布（CMD）的模拟。该研究结果对意外核事故的预防及应急响应措施的制定具有重大的意义，同时为钚气溶胶扩散数值模拟提供了输入参数。

1 实验方法

1.1模拟材料选取

本文选用银、钨、锡、铈和钒5种金属作为气溶胶实验的样品材料。其中：锡和银均为低熔点高沸点金属，除密度相对较低外二者基本的表观物理性质与钚有相似性；钨与钚的密度较为接近；金属铈与金属钚都具有低熔点高沸点、非对称性晶体结构、多种同素异形体共存、发生相变时都发生体积变化等特性，诸多物相性质上的相似性很大程度上与两种金属相近的亚壳层电子结构有关，钚与铈均处于元素周期表中f电子向定域态转变的位置；金属钒与钚的沸点亦较为接近。上述5种金属及钚的基本物理性质如表1［13］所示。

表1　气溶胶实验相关金属物理性质［13］Tab.1 Physical properties of metals used in experiment［13］

1.2实验方法及工况

实验系统由2.5 kg梯恩梯当量高密封爆炸容器、气溶胶采集系统（多级冲击采样器及质量流量计）和抽气系统（真空泵、角阀及波纹管道）组成，如图1所示。

图1　爆轰加载金属银气溶胶实验装置示意图Fig.1 Simplified scheme of experimental set-up

气溶胶采样器采用安德森TE-20-800型8级冲击式采样器，对AD在0～10 μm范围内的气溶胶颗粒进行粒径分段采集，图2（a）［14］为该采样器的实物图。该采样器具有一个10.0 μm粒径的前置切割级，用来切割、分离所有粒径大于等于10.0 μm的颗粒，如图2（b）［14］所示。中间8级切割粒径分别为9.0 μm、5.8 μm、4.7 μm、3.3 μm、2.1 μm、1.1 μm、0.7 μm、0.4 μm，对应的冲击板编号为0～7，分别采集9.0～10.0 μm至0.4～0.7 μm粒径的气溶胶颗粒；后置级“Filter”用来收集所有粒径小于0.4 μm的气溶胶颗粒。实验中选用对金属颗粒物吸附性能最优的高密度石英纤维滤膜（美国Tisch公司产）作为气溶胶样品采集基底。实验过程中，通过真空抽气系统的可调角阀控制抽速，并通过质量流量计监测采样流量，将其限制为28.3±1.5 L/min，以保证采样器的粒径切割精度。

图2　安德森TE-20-800型8级冲击式采样器［14］Fig.2 Anderson 8 stage non-viable cascade impactor［14］

实验主要采用图3所示的平面对碰加载模型对银片进行爆轰加载，该构型与美国ORC-DT钚气溶胶外场扩散实验加载构型类似。

在美国ORC-DT实验中，采用平面加载方式，装置由1.3 kg钚材料及47.6 kg高能炸药组成，放置在离地高度8 feet的钢板上方1 foot高度［13］。本文实验采用的炸药单片尺寸为φ100 mm×20 mm，在炸药中间φ70 mm范围内放置要研究的金属材料，通过厚度控制夹在炸药之间的金属质量最大不超过50 g（锡密度最小，厚度接近5 mm；钨密度最大，厚约0.7 mm）；起爆装置使用BL-21雷管，传爆药为φ32 mm×11 mm规格的泰安；装置外用厚5 mm的有机玻璃外壳进行约束。在炸药使用方面，主要采用RHT-901高能炸药分别对5种材料进行爆轰加载，对于银材料采用RHT-901和奥克托今（HMX）两种炸药对其进行爆轰加载，具体实验参数如表2所示。

图3　平面对碰爆轰加载装置示意图Fig.3 Schematic diagram of detonative device

表2　实验参数Tab.2 Experimental conditions

每发次实验前，对容器内壁进行清洗，实验状态为常压，不进行抽真空处理。实验中，尽量减少辅助装置，并避免使用可能对实验结果产生较大影响的辅助材料（加载装置采用棉绳悬挂，雷管套及样品约束件均采用有机玻璃）。

爆轰后，目标收集物为银的氧化物。对于滤膜样品中银含量的分析，首先，对滤膜及其附着物进行电化学消解，然后，采用电感耦合等离子体质谱分析（ICP-MS）方法对银元素含量进行测定，测量精度可达0.01 μg.

2 实验结果与讨论

2.1实验重复性验证

图4　银气溶胶CMDFig.4 CMD of silver aerosol

对比3发实验结果可知，第1发、第2发实验在3.3 μm以上粒径段的 CMD基本吻合，在小于2.1 μm粒径段有一定的差异，由于该段气溶胶颗粒粒径较小，易受实验环境的微小差异及气流扰动的影响，故存在一定的差异。第3发实验结果与其他两发稍有差异，表现在小粒径气溶胶含量更高，但整体分布趋势相同。综上可知，本文采用的实验方法具有较好的重复性，采样结果具有一定的随机性，但在可接受范围内。

2.2气溶胶源项分析

在装置起爆2 min之内，开启气溶胶采集系统对容器内气体进行取样，每次取样10 min，单次取样抽气量为 283 L，约占容器总体积（7 300 L）的3.877%.电化学消解后能谱分析给出容器内气相金属气溶胶SMD范围，利用原子吸收光谱方法给出气相金属气溶胶采集总量，进而推算出爆轰后容器内被测金属气溶胶的PM10总量（假定爆轰后容器内气相爆轰产物均匀分布）。每发次实验均进行了多次采样，各采样起始时间如表3所示。

表3　各发次实验采样时间Tab.3 Sampling time

图5　金属气溶胶CMDFig.5 CMD of metal aerosol

对实验得到的各金属气溶胶CMD进行分析，并与美国ORC-DT钚气溶胶外场扩散实验结果［15］进行对比。

图5为各发次实验采样得到的金属气溶胶CMD结果。由图5（a）可知：5种金属材料爆轰后第1次采样得到的CMD结果与美国ORC-DT钚气溶胶实验结果均呈现较大的偏差，金属铈、锡及钨气溶胶CMD明显高于钚气溶胶；在RHT-901炸药加载条件下，金属银及钒气溶胶CMD结果与钚气溶胶较为接近，但整体水平同样偏高；HMX炸药加载下，银气溶胶CMD结果与RHT-901加载时的结果存在较大差异，在各粒径范围的数值前者均高于后者，这表明炸药性能对金属气溶胶源项分布具有较大的影响。进一步对各材料实验的多次采样结果进行分析，图5（b）为银气溶胶4次采样得到的CMD结果与ORC-DT钚气溶胶实验结果对比，可看出，HMX炸药加载条件下两次采样结果均与钚气溶胶差距较大。2.1～10.0 μm粒径范围内，爆轰后1.5 min的结果偏低，而爆轰后106.5 min的结果偏高，由于CMD为积分质量比率，因此可以断定，在这段时间内大粒径银气溶胶发生了明显的沉降，导致较小粒径气溶胶相对含量上升。同时，由图5（b）可知：RHT-901炸药加载条件下，2.1～10.0 μm粒径范围内，第2次采样结果（爆轰后106.5 min）较第1次采样（爆轰后1.5 min）更为接近钚气溶胶结果；而在0～2.1 μm粒径范围内，第1次采样结果更为接近钚气溶胶结果。对此，可得到两个结论：1）在两次采样时间范围内，银气溶胶发生了一定程度的凝并，即较小粒径气溶胶颗粒聚合形成较大颗粒，导致第2次采样结果小粒径气溶胶含量降低。2）通过对比分析可知，除银以外，其他几种金属在爆轰加载条件下的气溶胶CMD与ORC-DT实验获得的钚气溶胶CMD差异较大；而在RHT-901炸药对碰加载条件下，对银气溶胶进行不同时段的采样，可能实现对ORC-DT实验钚气溶胶CMD的模拟，进而可为外场扩散数值模拟提供有效的源项参数。对此，将在下一阶段的工作中继续开展相关工作予以确认。对于金属钒，图5（c）给出了两次采样得到的CMD结果，可看出，钒气溶胶两次采样结果均不能对钚气溶胶源项进行有效模拟，同样，由图5（d）可知，其他3种金属—钨、锡、铈共计9次采样得到的结果均与钚气溶胶源项差异较大。

在气溶胶可吸入释放率（RRF，PM10气溶胶总量占金属样品总质量比率）方面，考虑到装置在容器中心爆轰，可认为气溶胶颗粒在容器内呈均匀分布，通过抽样体积与容器容积之间的比例关系（3.877%）可推算出爆轰后容器内气溶胶的总量，进而与样品质量相比得到各金属材料的RRF，如表4所示（均为RHT-901炸药加载）。对比5种材料RRF可知，在相同爆轰加载条件下，银、钨、锡、铈4种金属RRF均在10-4数量级左右。金属钒明显高于其他4种金属，这主要因为实验中金属钒初始状态为粉末状，较易气溶胶化。美国ORC-DT实验得到炸药化爆条件下钚材料的RRF约为20%，因此可知，本研究采用的5种替代金属材料在RRF方面均无法对钚材料进行模拟，同时，对5种金属材料熔点及RRF可知，二者并未呈现出明显的关联。

综上所述，本文所采用的5种金属材料，唯有银气溶胶可以对钚气溶胶CMD实现有效模拟；除钒粉外，其他4种金属的气溶胶RRF均远远低于钚，且与被加载金属熔点无明显关联。此外，对于银气溶胶在多次采样期间发生的凝并及沉降现象，还需要开展进一步研究。

表4　RHT-901加载下金属气溶胶RRFTab.4 RRF of metal aerosol under detonation of RHT-901

2.2气溶胶凝并与沉降分析

前文分析得知，银气溶胶在0～2.1 μm粒径范围内出现较为明显的凝并现象，而在2.1～10.0 μm粒径范围内有明显的沉降效应。对此，可从银气溶胶的SMD及沉降物的扫描电镜结果予以分析。

图6为两种炸药加载条件下银气溶胶4次采样得到的SMD.

图6　银气溶胶SMDFig.6 SMD of Ag aerosol

由图6可看出：两种加载条件下，爆轰后第1次采样中1.1～2.1 μm粒径范围内的气溶胶含量均为最高，该粒径范围内的气溶胶也是最容易被人体吸入的，对人体危害最大；第2次采样时，0～2.1 μm粒径范围内气溶胶含量较爆轰后初次采样均有明显下降，考虑到此粒径范围内气溶胶质量较轻不易沉降，因此可以判定该粒径范围内的气溶胶发生了较为明显的凝并效应；在RHT-901炸药加载状态下，初次采样中，0～2.1 μm粒径范围内气溶胶含量较高，后期凝并效应也更强。此外，由图6可知，在小粒径气溶胶凝并的同时，较大粒径（2.1～10.0 μm）气溶胶含量并未上升，反而同样呈现出下降趋势，这表明较大粒径气溶胶沉降效应强于凝并效应，粒径越大，沉降效应越强，9.0～10.0 μm粒径范围内气溶胶沉降趋势最为明显。

进一步对RHT-901炸药加载条件下容器底部固体沉降物进行分析，实验后24 h，打开爆炸容器入孔门，收集容器内的爆轰残留颗粒，通过机械共振筛样机（美国西蒙公司Mol 20型，38～125 μm共分8级）完成颗粒物分级筛样，图7给出了颗粒尺寸在53～63 μm及0～38 μm范围内的残留物扫描电镜图像。

图7　爆轰残留颗粒扫描电镜图像Fig.7 Scanning electron microscope results of residual particles at the bottom of the confinement vessel

由图7（a）～图7（c）可知，颗粒尺寸在53～63 μm范围内，银气溶胶多数以单一的大颗粒状态存在，颗粒表面仅有少数小粒径气溶胶颗粒附着；由图7（d）～图7（f）可知，颗粒尺寸在0～38 μm范围内，银气溶胶颗粒表面状况较为复杂，由5 000倍放大图（见图7（f））可看出，在较大粒径的银气溶胶颗粒上附着有大量的小尺寸颗粒。这表明，爆轰后有大量的小尺寸银气溶胶与较大尺寸的气溶胶颗粒发生凝并，继而随之沉降到容器底部，而更大粒径的银气溶胶由于重力较大快速沉降，其表面并无较多的小尺寸气溶胶附着。

3 结论

本文建立了一种密封环境条件下对金属材料进行爆轰加载的气溶胶源项实验方法，开展了对开放环境下钚气溶胶源项分布进行模拟的气溶胶源项实验。通过对银、钨、锡、铈、钒等5种金属进行爆轰加载，获得了其PM10气溶胶源项分布，并与文献中钚气溶胶源项进行了对比分析，具体得到以下结论：

1）采用高密封环境下对常规金属进行爆轰加载的气溶胶源项实验方法，在开放环境下钚气溶胶源项模拟方面具有一定的可行性。

2）采用两种炸药开展了5种金属材料、共计6发次爆轰加载实验，结果表明，金属银在RHT-901加载条件下产生的气溶胶源项，其CMD与美国ORC-DT实验中钚气溶胶CMD具有较高的一致性。金属气溶胶的RRF与其熔点并无关联，5种金属材料均不能对钚气溶胶RRF进行有效模拟。

3）爆轰加载条件下银气溶胶源项实验结果表明，爆轰后初次采样得到1.1～2.1 μm粒径范围内的气溶胶含量最高，随着时间推移，该段粒径范围内气溶胶含量迅速降低，PM10银气溶胶存在明显的凝并及沉降效应。小粒径气溶胶含量越高，凝并越显著；粒径越大，沉降效应越强。

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Experimental Simulation of Aerosol Source Term of Surrogate Plutonium Produced by High-explosive Detonation

LIU Wen-jie，MA Qing-peng，TIAN Li-zhi，WANG Peng-lai
（Institute of Fluid Physics，China Academy of Engineering Physics，Mianyang 621900，Sichuan，China）

An experimental method is developed to simulate the plutonium aerosol source term in the circumstance of high-explosive detonation with ordinary surrogate metals on an aerosol test facility consisting of a confinement vessel and a non-viable aerosol sizing sampler.Five kinds of metals，including silver （Ag），tungsten（W），tin（Sn），cerium（Ce）and vanadium（V），are detonated in confinement vessel.Aerosol samples with aerodynamic diameter of smaller than 10 μm are collected.The cumulative mass and size distribution of each metal aerosolized in experiment are investigated and compared to the plutonium aerosol source term obtained from operation roller coaster-double tracks experiment of USA. The results show that the silver aerosol can simulate the plutonium aerosol source term in the laboratory environment，of which the cumulative mass distribution is in good agreement with that of plutonium，while the aerosol source terms of other four metals are quite different from that of plutonium.Two samples of the silver aerosol in confinement vessel are collected at different time after detonation，which are compared based on energy spectrum analysis and scanning electron microscope characterization.A solid sam-ple on the bottom of confinement vessel is also collected，and the scanning electron microscope method is used to analyze the size distribution of the sediments.The results show that the AD of silver aerosol obtained just after detonation is in the range from 1.1 μm to 2.1 μm，while the aerosol size is larger for the late sample，suggesting that settlement and combination of the silver aerosol take place with time in confinement vessel.

ordnance science and technology；plutonium aerosol；silver；source term；cumulative mass distribution；size distribution

O648.18

A

1000-1093（2016）03-0447-08

10.3969/j.issn.1000-1093.2016.03.009

2015-04-22

国家自然科学基金项目（21307119）

刘文杰（1982—），男，副研究员。E-mail：wjliu@mail.ustc.edu.cn；马庆鹏（1988—），男，助理研究员。E-mail：maqingpeng@caep.cn