邓高峰 李增和 胡露露 王智超 郜津慧

(1.北京化工大学理学院，北京 100029；2.中国建筑科学研究院建筑安全与环境国家重点实验室，北京 100013；3.建研科技股份有限公司，北京 100013)

颗粒物是一种化学成分极复杂的复合污染物，由大量不同的污染物构成，性质多样，危害较大。采用空气过滤器去除颗粒物是一种行之有效的方法，为使高效空气过滤器在性能上达到更高的要求，需严格控制过滤器在性能上的测试。而进行性能测试研究，首先需要获得的是能够满足测试要求的气溶胶粒子。虽然各国的空气过滤器性能检测标准中均指明了测试过滤器所采用的人工尘源气溶胶：欧盟标准[1]规定使用的测试气溶胶为癸二酸二辛酯(DEHS)；美国ASHRAE制定的标准[2]采用的气溶胶为KCl；《空气过滤器》(GB/T 14295—2008)使用的气溶胶为KCl；《高效空气过滤器性能试验方法 效率和阻力》(GB/T 6165—2008)使用的是NaCl气溶胶，但是标准中所采用的试验气溶胶组分均未涉及重金属元素。而根据近几年我国颗粒物研究发现，除标准中所包括的Na、Cl、K元素外，金属元素在颗粒物构成中也占一定比例，这些粒子对痕量金属的吸附率高达60%～80%，尤其是如果含有生理可利用性有毒金属时，就可能影响肺等器官的生理功能。

1 试验方案

1.1 试验系统及仪器设备介绍

本试验均在中国建筑科学研究院建筑安全与环境国家重点实验室的试验系统(见图1)中进行。气溶胶发生喷嘴安装在盛有一定浓度喷雾溶液的喷雾容器中，并且浸没其中。洁净压缩空气通过流量计和压强计进入喷嘴，喷雾产生的细小液滴进入钠焰台风道，和风道内风量为1 000 m3/h的洁净干燥稀释空气混合，然后通过混合干燥段和缓冲箱，到达上游采样口处，最后用SMPS-3936型粒径谱仪进行采样测量气溶胶的各项参数。电加热器和高效空气过滤器用来加热和过滤稀释空气，设置在混合干燥段末端的TESTO625型温湿度仪用来监测风道内空气的温湿度，以确保液滴能完全干燥结晶。在上游采样口处采样能够保证采样断面浓度场混合均匀，使得采样具有代表性。进入喷嘴的喷气压可通过流量计前面的阀门进行调节，并且通过压强计读数。

粒径谱仪是通过电迁移技术测量粒子的粒径分布的仪器，主要由3个部分组成：静电分级器(3080型)、凝结核粒子计数器(3022A型)和微机软件系统。其中，静电分级器又包括气溶胶撞击器(3302A型)、气溶胶中和器(3077型)和微分迁移率分级器(3085型)。静电分级器用来对原始的气溶胶进行筛分和粒径分级，凝结核粒子计数器用来测量气溶胶粒子数浓度(简称粒度)，微机软件系统用来对整个测量过程进行控制和操作。

图1 试验系统Fig.1 Experiment system

1.2 试验设计

(1) 在发生溶液质量分数为8%、喷气压为0.30 MPa的条件下发生气溶胶，采用粒径谱仪进行采样测量，获得NaCl、KCl和CuSO4气溶胶粒子的粒谱图。根据这3种气溶胶粒子粒谱图的对比分析后，本试验主要研究了粒谱分布更相近的KCl和CuSO4气溶胶。

(2) 配制质量分数分别为2%、4%、8%的CuSO4和KCl溶液，将喷气压调至0.30 MPa，获得不同发生溶液浓度下的CuSO4和KCl气溶胶粒子，并进行粒谱分析。

(3) 保持发生溶液质量分数为2%不变，依次获得喷气压为0.15、0.20、0.25、0.30 MPa下的CuSO4和KCl气溶胶粒子，并进行粒谱分析。

2 结果与讨论

2.1 不同尘源气溶胶的粒谱特征

气溶胶的粒谱分布具有较大变动性，需引入一种拥有物理基础的数学函数对其进行描述。这种对气溶胶粒谱分布进行描述的数学函数应满足3个特征[8]：(1)函数必须包括整个大气气溶胶粒子尺度范围；(2)拟合参数形式与所选择的粒谱表征属性参数无关，能适用于质量、数浓度、表征面积和体积等特征谱的描述；(3)函数应有合理的物理基础。

粒谱分布函数具有分形不变性，因此利用其分布函数的共性来描述大气气溶胶尺度分布特征是一个简单且有效的方法。在几何自相似的粒子体系，粒子体系总以某种近乎连续的粒度分布而存在。用高斯分布拟合尘源气溶胶的粒谱，在物理、数学以及经验上是合适的[9-10]。本研究在粒谱分析过程中，将粒度(N，个/cm3)谱分布转化成与粒径(D，nm)有关的函数形式，并用高斯分布函数进行拟合(见式(1))，获得了较好的拟合效果。

(1)式中：C为常数；σ为几何标准差；Dn为峰值粒径，nm。

由图2可知，试验所采用的新发生溶液CuSO4的粒谱图符合尘源气溶胶的粒谱特征。根据图2，采用式(1)进行拟合分析。如图3(a)所示，CuSO4气溶胶峰值粒径分布在50 nm附近，与NaCl和KCl气溶胶的峰值粒径范围接近。除峰值粒径要求外，作为测试气溶胶还需满足分散度要求，几何标准差则常被作为描述气溶胶粒子分散度的参数。对于单分散和多分散气溶胶的界定，最新欧盟标准[11]规定：σ≤1.15时为单分散气溶胶；当1.15<σ<1.50时为准单分散气溶胶；当σ>1.50时为多分散气溶胶。由图3(b)可知，NaCl、KCl和CuSO4气溶胶的几何标准差分别为0.88、0.85、0.81，呈单分散且分散程度接近。新发生溶液CuSO4的峰值粒径和几何标准差与两种标准尘源接近，可较好满足测试气溶胶要求，表明CuSO4气溶胶粒子能满足测试气溶胶的要求，配制符合大气颗粒物所含重金属组分的气溶胶是可实现的。

图2 不同尘源气溶胶的粒谱分布Fig.2 Particle size distribution of different dust aerosols

图3 不同尘源气溶胶的峰值粒径与几何标准差Fig.3 Dn and σ of different dust aerosols

2.2 不同尘源的相关性

由图4(a)可看出，CuSO4与KCl间的粒谱场图呈“柳叶”状，近乎线性。由图4(b)可知，相关系数(R2)为0.991 52，相关性很好，有较好的同源性。由此表明，CuSO4和KCl间相关性很强，具有较好的同源性，再次表明CuSO4气溶胶粒子与标准尘源的一致性，满足可测试性。

图4 不同尘源间的粒谱场与相关性Fig.4 The particle spectra and correlation between different dust aerosols

图5 不同发生溶液质量分数下的粒谱分布Fig.5 Particle size distribution of CuSO4 and KCl at different concentrations

2.3 发生溶液浓度对尘源气溶胶粒谱分布的影响

由图5(a)可见，从整体上说，发生溶液浓度的变化并未影响粒谱呈单峰分布的特征，且不同浓度下的变化趋势相似，随着发生溶液浓度的增加，分布曲线越陡峭。当粒径小于峰值粒径时不同发生溶液浓度下的气溶胶粒度分布较集中；当粒径超过峰值粒径后，不同发生溶液浓度下的气溶胶粒度分布较分散。由图5(b)可见，与CuSO4气溶胶的粒谱分布相似，发生溶液浓度并未影响KCl气溶胶粒谱的单峰分布特征；但发生溶液浓度对粒度的影响明显，粒度随发生溶液浓度的增加而上升，而对CuSO4气溶胶的粒度影响较小。这说明，发生溶液浓度对不同尘源气溶胶粒度的影响规律并不统一，而是随成分不同呈现差异。因在过滤器性能检测中起决定作用的因素为气溶胶峰值粒径和几何标准差，而粒度可通过调节稀释倍数调整，且较灵活，所以接下来将进一步比较这两种气溶胶峰值粒径和几何标准差。

由图6可知，随发生溶液浓度的增加，CuSO4和KCl气溶胶的几何标准差均呈上升趋势，分散度增加，表明发生溶液浓度的增加会使气溶胶粒子分布趋于分散。如图7所示，发生溶液浓度的增加造成气溶胶粒子峰值粒径的增大，从而迫使粒子分散度增加，与几何标准差的变化相符合。

图6 发生溶液质量分数对CuSO4和KCl气溶胶几何标准差的影响Fig.6 Effects of mass concentrations on σ of CuSO4 and KCl aerosols

图7 发生溶液质量分数对CuSO4和KCl气溶胶峰值粒径的影响Fig.7 Effects of mass concentrations on Dn of CuSO4 and KCl aerosols

2.4 喷气压对尘源气溶胶粒径分布的影响

由图8可知，从整体上说，CuSO4和KCl的分布相似，喷气压的变化均未影响到它们粒谱呈单峰分布的趋势，且随着喷气压的增大，分布曲线越陡峭，气溶胶粒度均明显提高。当粒径小于峰值粒径时，不同喷气压下气溶胶粒度分布明显呈分段性，基本不重合，喷气压越大，所处粒度段越高；当粒径超过峰值粒径后，不同喷气压下粒度不再呈分段式分布，而是出现部分重合。

图8 不同喷气压下的粒谱分布Fig.8 Particle size distribution of CuSO4 and KCl under different jet pressure

由图9可知，随喷气压的增加，CuSO4和KCl气溶胶的几何标准差的变化一致，均呈下降趋势，分散度减小。表明喷气压的增加会使气溶胶粒子分布趋于集中。如图10所示，喷气压的增加会造成气溶胶粒子峰值粒径的减小，从而增加气溶胶粒子集中分布机率。但喷气压对于几何标准差和峰值粒径的影响幅度较小，此结果与文献[12]对于NaCl气溶胶的研究结果相似，表明了CuSO4气溶胶作为测试气溶胶的可行性。同时，喷气压对CuSO4和KCl气溶胶峰值粒径和分散度作用规律的一致性也进一步表明CuSO4气溶胶作为测试气溶胶的可行性。

图9 喷气压对CuSO4和KCl气溶胶几何标准差的影响Fig.9 Effects of jet pressures on σ of CuSO4 and KCl aerosols

图10 喷气压对CuSO4和KCl气溶胶峰值粒径的影响Fig.10 Effects of jet pressures on Dn of CuSO4 and KCl aerosols

3 结 论

(1) 提出了新的人工尘气溶胶发生溶液CuSO4，其粒谱分布同样符合高斯分布，CuSO4和

KCl间的R2为0.991 52，相关性很好。NaCl、KCl和CuSO4气溶胶的几何标准差分别为0.88、0.85、0.81，呈单分散且分散程度接近，表明CuSO4气溶胶能够满足测试气溶胶的要求，配制符合大气颗粒物所含重金属组分的气溶胶是可实现的。

(2) 随发生溶液浓度的增加，气溶胶峰值粒径增大，导致分散度增加；随喷气压的增加，气溶胶峰值粒径减小，分布趋于集中。发生溶液浓度和喷气压对CuSO4和KCl气溶胶峰值粒径和分散度作用规律的一致性进一步表明CuSO4气溶胶作为测试气溶胶的可行性。

(3) 为满足测试的单分散气溶胶粒子要求，有针对性地去除含重金属元素的颗粒物，可以采用CuSO4作为模拟尘源气溶胶。

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