庞 妍，唐希望，吉普辉，杨莉莉，Nguyen Thanh Hung，3，同延安*（.西北农林科技大学资源环境学院，陕西 杨凌 7200；2.农业部西北植物营养与农业环境重点实验室，陕西 杨凌 7200；3.College of Resources and Environment， Thu Dau Mot University， Binh Duong， VietNam）

关中平原畜禽粪便重金属农用风险估算

庞 妍1，2，唐希望1，吉普辉1，杨莉莉1，Nguyen Thanh Hung1，3，同延安1，2*（1.西北农林科技大学资源环境学院，陕西 杨凌 712100；2.农业部西北植物营养与农业环境重点实验室，陕西 杨凌 712100；3.College of Resources and Environment， Thu Dau Mot University， Binh Duong， VietNam）

通过在关中平原畜禽养殖集中的县区采集畜禽粪便和饲料样品，测定其中Cr、Cu、Pb、Zn等重金属元素含量，以评估施用畜禽粪便造成的土壤重金属累积速率和安全使用年限.结果表明，牛粪、鸡粪、猪粪样品中Cr超标率分别为7.69%、4.35%和8.00%，而猪粪中Cu、Zn超标率分别达到76.00%和8.00%.饲料样品中Cu、Zn含量高于Cr、Pb含量，且与畜禽粪便Cu、Zn含量呈极显著正相关关系，结合主成分分析可知，畜禽粪便中Cu、Zn主要来源于饲料.形态分析结果显示，畜禽粪便中Cu、Zn的有效性很高，尤其是鸡粪中Cu、Zn的有效态含量最高.若畜禽粪便施用量保持在当前水平，则施用畜禽粪便24.4～131.0年和69.7～91.9年后，大棚土壤中Cu、Zn含量即可从土壤背景值分别达到安全临界值，因此，畜禽粪便农用时，不仅要控制其施用量，还应适当减少饲料中Cu、Zn添加量.

畜禽粪便；饲料；重金属；累积速率；安全年限

在传统的农业生产中，畜禽粪便是一种重要的有机肥源，将其施用于农田有利于土壤养分循环，提高作物产量，保持和改善土壤质量［1-2］.有研究显示施用畜禽粪便可以增加土壤pH值，从而减少土壤中Cu、Zn、Mn、Pb的生物有效性［3］，然而，也有学者认为，为提高畜禽养殖效率、防治动物疾病，现代养殖场普遍会向畜禽饲料中添加大量的Cu、Zn、Cr等重金属元素，经饲料摄入动物体内的重金属大部分随粪便排出体外，施用重金属含量过高的畜禽粪便可能导致土壤重金属污染［4-6］.Zhang等［7］的研究表明，东北地区畜禽粪便会造成农田土壤Cu污染风险，并且猪粪中Cu含量高于鸡粪和牛粪，而集约化养猪场的猪粪会产生可交换态及可还原态重金属的累积［8］.Zakir等［9］在稻田的长期定位试验结果显示，施用有机肥的地块土壤Cu、Zn含量显著高于只施用化肥和化肥-有机肥混施的处理.Brock等［10］在纽约长达40年的定位试验结果显示，施用牛粪和鸡粪会增加土壤Cu、Zn含量，提高重金属的生物有效性，并可能带来环境问题.

陕西关中平原西起宝鸡、东到潼关，南接秦岭、北接渭河北山，是经渭河、泾河、洛河冲积形成的平原.该区属暖温带半湿润气候区，四季分明，无霜期207d，年降雨量604mm，雨量集中在7～9月.塿土是关中主要的农业土壤，pH值7.5～8.5.由于土壤肥沃，光、气、水、热匹配较好，农业历史悠久，是陕西省主要的粮棉油及经济作物产区［11］.蔬菜等经济作物种植过程中需要施用大量有机肥，周博等人在关中地区的调查显示，日光温室蔬菜生产中平均每年施用有机肥的量高达195t/hm2（鲜重）［12］，过量的有机肥施用会造成大棚土壤重金属污染［13］.因此，在施用畜禽粪便时，不仅要保证氮、磷、钾、有机质等养分的供给，还需考虑到重金属元素对农产品和环境可能造成的污染，实现畜禽粪便的安全合理施用［14］.

本研究在关中平原畜禽养殖集中的县区采集牛、鸡、猪等畜禽粪便样品，测定其中Cr、Cu、Pb、Zn等重金属元素含量，同时测定相应畜禽饲料中重金属含量，分析畜禽粪便重金属来源；测定牛粪、鸡粪、猪粪中Cu、Zn不同形态含量，了解其生物有效性及移动性；利用施肥量估算畜禽粪便农用造成的土壤重金属年累积速率，结合当地土壤背景值和国家土壤环境质量二级标准，确定畜禽粪便的安全使用年限，为选择适合的有机肥品种和施用量提供依据，保障畜禽粪便合理高效利用，降低农田土壤-植物体系重金属污染风险.

1 材料与方法

1.1 样品采集

本研究采样区域主要集中在陕西关中地区的宝鸡、咸阳、西安、渭南境内县区，在当地规模较大的养殖场采集牛粪（26个）、猪粪（25个）、鸡粪（23个）等常用的畜禽粪便品种及相应的饲料样品.选取的采样养殖场规模为养牛场存栏数＞500头，养鸡场存栏数＞10000只，养猪场存栏数＞100头，采样点分布情况如图1所示.畜禽粪便样品采集时分别在粪堆的上、中、下部分取样后充分混合成一个样品，在采集畜禽粪便的养殖场同时采集相应的成年畜禽的配合饲料样品，所有样品密封带回实验室.

图1 畜禽粪便采样点分布Fig.1 Distribution of livestock manures sampling sites

1.2 样品处理

畜禽粪便样品在通风处阴干、除杂后，粉碎过0.149mm筛，称取0.3000g样品于消煮管中，加入5mL浓H2SO4和2mL H2O2小心摇匀，瓶口放弯颈小漏斗，放置过夜.在电炉加热至H2SO4冒烟，取下稍冷后滴加15滴H2O2，轻摇，加热约10min取下，稍冷后滴加5～10滴H2O2分次消煮，直至溶液无色澄清，继续加热10min除去剩余H2O2.冷却，用少量水冲洗小漏斗，洗液入原消煮管中，移入100mL容量瓶定容，采用流动分析仪测定全磷，用于折算单位面积畜禽粪便施用量.

称取0.3000g过0.149mm筛的畜禽粪便样品和饲料样品于消煮管中，加入5mL浓HNO3和2mL HClO4，静置过夜，然后在消煮炉中蒸干，加水溶解后定容到10mL测定用管中，用原子吸收分光光度计测定畜禽粪便及饲料样品Cr、Cu、Pb、Zn的全量.同时，采用改进的BCR连续提取法对重金属形态进行分析［15-16］.所有分析项目均重复3次，设置空白处理，并采用标准样进行质量控制.

1.3 数据处理

主成分分析采用SPSS16.0软件，其他数据分析利用Excel 2007软件，采样点分布图制作采用ARCGIS 9.3软件.

2 结果与分析

2.1 关中地区畜禽粪便重金属含量

研究区域畜禽粪便重金属含量见表1.牛粪、鸡粪中Zn含量均高于其他元素含量，猪粪中Cu平均含量高于其他元素，3种粪便中Pb平均含量最低.另外，各元素在不同畜禽粪便中含量也有所差异，猪粪中Cu含量显著高于牛粪、鸡粪中Cu含量（P＜0.05），鸡粪、猪粪中Zn含量较高，而牛粪中Pb含量高于鸡粪、猪粪中Pb含量.

表1 关中地区畜禽粪便重金属含量Table 1 Concentrations of heavy metals in livestock manures from Guanzhong plain

表2 国内常用的有机肥重金属评价标准Table 2 Widely used limit standards of heavy metals for organic fertilizer in China

目前国内应用最广泛的有机肥重金属评价标准如表2所示，考虑到《城镇垃圾农用控制标准GB8172-87》［17］、《有机-无机复混肥料/ GB18877-2009》［18］以及《有机肥料/NY525-2011》［19］标准中缺乏Cu、Zn指标，不适合本研究，另外，《农用污泥中污染物控制标准/GB4284-84》［20］标准限值较高，对于畜禽粪便的重金属评价过于宽松，因此，本研究采用德国腐熟堆肥标准［21］作为畜禽粪便重金属含量情况的评价指标.据此得到研究区域牛粪、鸡粪、猪粪样品中Cr超标率分别为7.69%、4.35%和8.00%；猪粪中Cu、Zn超标率分别为76.00%和8.00%，其余样品均未超过标准限值（表1）.

我国不同地区及全国畜禽粪便重金属含量如表3所示.结合表1可知，研究区域畜禽粪便中Cu、Zn含量低于其他地区畜禽粪便Cu、Zn含量.牛粪中Cr含量高于浙江、福建等地，Pb含量低于上述两地；鸡粪中Cr含量高于浙江地区，低于福建地区，Pb含量低于上述两地；猪粪中Cr含量高于浙江、山东、广西等地，Pb含量略高于浙江、山东等地，但在全国范围内仍属于较低水平.

研究区域猪粪中Cu、Zn含量高于牛粪和鸡粪，其他地区也有相似结果，这可能与不同动物对重金属元素的代谢能力不同有关.畜禽养殖中往往在饲料里添加大量的Cu、Zn等重金属，过多的重金属在动物体内利用率不高且不易分解，多数随粪便排出［27］，并且重金属在动物生长代谢过程中有逐渐富集的趋势［28］，导致畜禽粪便中重金属含量过高，而为了促进猪的生长发育，猪饲料添加更大量的Cu、Zn，尤其是Cu添加量远比其他饲料高，因此，猪粪中Cu、Zn含量高于其他粪便，而且由于不同品种、不同生育期的猪对不同重金属元素的代谢能力不同［28］，4种元素在粪便中累积量差异较大.

表3 不同地区畜禽粪便重金属含量Table 3 Heavy metal contents in manures in different regions

2.2 关中地区畜禽粪便重金属年通量

表4 施用畜禽粪便的蔬菜大棚土壤重金属累积速率及安全年限估算Table 4 Accumulation rate of heavy metals and safe service period estimation of livestock manures in vegetable greenhouse farmland

有研究表明［29-31］，某一时刻土壤中重金属含量符合以下公式:

（1）式中:Ct为t时刻土壤中某重金属含量，mg/kg；C0为土壤中该重金属含量背景值，mg/kg，本文采用陕西省土壤重金属背景值［32］； t为时间，a； k为土壤中该重金属的累积速率，mg/（kg·a），其计算公式如下:

（2）式中:ρ为0～20cm农田土壤容重，本研究为1.3g/cm3；D为1hm2的0～20cm农田土壤体积，本研究为2.0×105m3.根据刘晓燕［33］的调查结果可知，陕西关中地区番茄-黄瓜轮作的大棚每年有机肥养分投入量约为819.1kg P2O5/hm2，经实验测定，研究区域牛粪、鸡粪和猪粪中P2O5质量分数分别为1.09%、2.08%和2.21%，若单位面积的大棚施用单一畜禽粪便作为有机肥，且在P2O5投入量相同的条件下，牛粪、鸡粪和猪粪年施用量分别约为75146.79kg（干重）/hm2、39379.81kg（干重）/hm2和37063.35kg（干重）/hm2，结合表1中畜禽粪便重金属含量，即可计算因施用畜禽粪便造成的单位面积（1hm2）土壤重金属元素年通量，从而得出大棚土壤的重金属累积速率k及土壤重金属含量由当地背景值到土壤环境质量二级标准限值（pH＞7.5）［34］所需的时间t（表4）.

由表4可以看出，关中地区畜禽粪便中Cu、Zn污染风险较高，若以陕西土壤重金属背景值为初始含量、土壤环境质量二级标准作为限值进行估算，则施用畜禽粪便24.4～131.0年后种植番茄-黄瓜轮作的大棚土壤即达到Cu的临界值，施用畜禽粪便69.7～91.9年后土壤即达到Zn的临界值.以上结果主要是根据畜禽粪便投入量进行估算得出的，但由于作物吸收、灌水淋溶等作用对土壤重金属浓度起到“稀释”的效果，因此，土壤重金属实际累积速率低于以上估算值，但长期不合理过量施用重金属超标的畜禽粪便仍存在土壤重金属污染风险，建议适当减少Cu、Zn等重金属含量高的畜禽粪便农用，同时控制畜禽饲料中Cu、Zn的添加量，从而实现畜禽粪便高效安全利用.

2.3 关中地区畜禽饲料重金属含量

有研究表明，饲料中重金属进入动物体内约有95%随粪便排出体外［35］，为明确研究区域畜禽粪便重金属来源，本研究分析了畜禽饲料重金属含量（表5）.不同饲料中的Cr、Pb含量大小无显著差异，而猪饲料中的Cu、Zn含量显著高于牛饲料和鸡饲料中的Cu、Zn含量.

表5 关中地区畜禽饲料重金属含量Table 5 Concentrations of heavy metals in livestock feeds from Guanzhong plain

表6 不同地区畜禽饲料含量Table 6 Heavy metal contents in livestock feeds in different regions

结合表5和表6可知，研究区域牛饲料Cr含量在1.84～30.86mg/kg，部分样品Cr含量高于其他地区，Cu含量高于贵州［39］，有50.0%的样品超标，而Zn、Pb含量均低于标准限值；鸡饲料中Cr、Cu、Zn含量与湖北地区［40］的含量相近，其中Cr、Cu超标率均为30.4%，Zn、Pb无超标现象；猪饲料中Cr含量高于广西［25］，低于山东［24］，超标率为20.0%，Cu含量范围为22.39～542.11mg/kg，高于山东，超标率为72.0%，Zn含量为202.29～354.15mg/kg，高于广西，超标率为72.0%.

2.4 关中地区畜禽粪便及饲料相关性分析

将关中地区畜禽粪便重金属与饲料重金属含量进行相关性分析可知（表7），饲料中Cu、Zn含量分别与畜禽粪便中相应元素含量呈极显著正相关关系（P＜0.01），饲料中Cr、Pb与畜禽粪便中Cr、Pb无显著相关性.同时，饲料中Cu、Zn之间呈极显著正相关关系，说明Cu、Zn可能经常同时作为饲料添加剂使用，并且在动物体内吸收代谢规律相似，导致畜禽粪便中Cu、Zn含量之间也呈极显著正相关关系.

表7 关中地区畜禽粪便重金属与饲料重金属含量相关关系Table 7 Correlation of heavy metals in livestock manures and feeds from Guanzhong plain

表8 主成分特征值分析Table 8 Eigenvalues of factors for the studied region

表9 主成分负荷Table 9 Component matrixes

主成分分析是运用数学变换，将多个变量转变为少数几个线性综合指标，从而简化数据处理，目的在较少损失原始变量数据信息的前提下，用少量的因子代替较多的原变量分析，提取指标间相关性较小、对结果影响程度最大的综合评价指标［41-42］，该方法广泛运用于土壤或沉积物乃至大气沉降元素来源的识别研究中［43-44］.因子旋转前后，每个变量因子负荷代表着在系统中作用或重要性程度，因子负荷的绝对值越大，表明该因子与变量关系越紧密.

主成分分析结果显示（表8和表9），第1主成分（F1）和第2主成分（F2）的累积方差达到76.513%，可反映4种重金属主要来源，其中F1贡献率为47.075%，说明该因子对畜禽粪便中重金属具有决定性作用.旋转前后，Cu和Zn均在F1中占有绝对高负荷，Cr、Pb在F2因子中占高负荷.结合表7的相关性分析结果可知，畜禽粪便中的Cu、Zn主要来源于相应的饲料，因此，F1表示饲料中重金属.三价铬普遍存在于空气、水、土壤和生物材料中，还可能随含有杂质的磷酸氢钙混入饲料中［45-46］，若在Cr含量高的土壤中种植玉米，则作为饲料的玉米秸秆会携带Cr进入动物体内［47-48］，从而造成部分畜禽粪便Cr含量较高.由表5可以看出，饲料中Pb含量较低，畜禽粪便中［46］的Pb可能来源于临近工厂排放的“三废”和汽车尾气等.可见畜禽粪便中Cr、Pb来源较为广泛，因此，畜禽粪便中Cr、Pb含量与饲料中Cr、Pb含量没有显著相关关系，可以推测，F2为大气、水等外界环境.

2.5 关中地区畜禽粪便重金属形态分析

采用改进的BCR法对畜禽粪便重金属进行形态分析，由于Cr、Pb含量过低未能检出，故只对畜禽粪便中Cu、Zn的形态进行分析，如图2所示.

图2 畜禽粪便中Cu、Zn的形态组成Fig.2 The composition of Cu and Zn fractions in manures

由图2可以看出，畜禽粪便中Cu、Zn的氧化态含量最高，残渣态含量最低，说明不同畜禽粪便中Cu的有效性均较高，且鸡粪有效Cu、Zn含量最高.

总体可以看出，研究区域畜禽粪便中Cu、Zn的残渣态只占很小比例，尤其是鸡粪中Cu、Zn的有效态含量最高，这就表示畜禽粪便中Cu、Zn具有较高的生物有效性和移动性［49］.

3 讨论

饲料中Cu、Zn含量较高主要由畜禽膳食结构和营养需求决定［6，50］.Cu是一种抗菌剂和骨骼强壮剂，同时也是猪体内多种代谢所需关键酶的辅助因子［24］，畜禽每日口粮中Cu含量的增加能明显提高动物的生产性能［51］，黄鸿翔等［52］调查结果表明，仔猪和牲猪饲料中添加硫酸铜达100～250mg/kg； Zn参与畜禽体内多种代谢过程，促进动物生长和骨骼发育等［53］，添加2500～3000mg/kg锌可显著提高仔猪生产性能［51］.由表4可知，研究区域畜禽粪便中猪粪的Cu、Zn污染风险较高，若以当前施肥量进行估算，在施用猪粪、牛粪数十年后土壤即分别达到Cu、Zn的临界值.结合表5可以看出，饲料中Cu、Zn超标率较高，尤其是猪饲料Cu、Zn超标率达到了72.0%.由于畜禽饲料摄入动物体内后，其中约95%重金属随粪便排出体外［35］.而部分饲料生产企业和畜禽养殖场为了追求动物增重或产奶产蛋量，往往在饲料中添加过多的Cu、Zn等重金属［22，54］，不仅造成资源浪费，还会造成畜禽粪便中Cu、Zn含量过高，不利于畜禽粪便安全农用.因此，在控制畜禽粪便施用量的同时，还应适当减少饲料Cu、Zn添加量.

研究区域鸡饲料和猪饲料中也有部分样品Cr超标，有研究表明Cr对猪的肉质和繁殖性能有一定影响，在猪饲料中添加丙酸铬可以提高眼肌面积、胴体瘦肉率和肌肉色泽评分，增强仔猪免疫力，提高母猪产仔数［55］，改善肉质［56］等，Cr还可以提高动物的体液免疫功能和细胞免疫功能，同时，在鸡饲料中添加Cr也可以改善肉仔鸡的胴体品质［57］.因此，在畜禽养殖中通常会将Cr等重金属作为饲料添加剂，但3种畜禽饲料中Cr含量变异系数较大，接近或超过100%，这也反映了不同动物品种和生育时期对Cr的需求量不同［58］.大剂量添加重金属会抑制动物体酶系统活性，破坏肝、肾及中枢神经系统，引起动物急慢性中毒［59］.饲料中Pb含量过高会对鸡胚器官产生毒性作用，造成鸡蛋Pb超标等问题［60］，部分饲料生产中常用到骨粉、鱼粉等动物性饲料原料，而动物体内90%～98%的铅沉积在骨骼中［61］，因此，以骨粉为原料的饲料中铅的含量比较高.但是，研究区域畜禽饲料主要以玉米秸秆、籽粒等配合精饲料为主，因此，饲料中Pb含量较低.

研究区域畜禽粪便中Cu、Zn的有效态含量在80%以上，具有较高的生物有效性和移动性，针对这种情况，可以考虑通过发酵等手段将畜禽粪便中重金属钝化，可有效降低中间的有效性［62］.同时，制定相关法规对饲料生产厂和畜禽养殖场进行有力监督和约束，从源头控制含有重金属等有害物质的饲料添加剂的使用量.

4 结论

4.1 研究区域牛粪、鸡粪、猪粪样品中Cr超标率分别为7.69%、4.35%和8.00%；猪粪中Cu、Zn超标率分别为76.00%和8.00%，同时，猪饲料中Cu、Zn含量也显著高于其他饲料.结合畜禽粪便重金属含量与饲料重金属含量相关性分析和主成分分析可知，畜禽粪便中的Cu、Zn主要来源于相应的饲料.

4.2 若以陕西土壤重金属背景值为初始含量、土壤环境质量二级标准作为限值进行估算，则施用畜禽粪便24.4～131.0年和69.7～91.9年后种植番茄-黄瓜轮作的大棚土壤即分别达到Cu和Zn的临界值.

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The agricultural pollution risk estimation of livestock manures on heavy metals in Guanzhong plain

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PANG Yan1，2，TANG Xi-wang1， JI Pu-hui1， YANG Li-li1， Nguyen Thanh Hung1，3， TONG Yan-an1，2*（1.College of Nature resource and Environment， Northwest A & F University， Yangling 712100， China；2.Key Laboratory of Plant Nutrition and the Agri-environment in Northwest China， Ministry of Agriculture， Yangling 712100， China；3.College of Resources and Environment， Thu Dau Mot University， Binh Duong， VietNam）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3824～3832

The concentrations of Cr， Cu， Pb， Zn in livestock manures and feeds from livestock farm concentrated regions in Guanzhong Plain were determined to evaluate the heavy metal accumulation rates and the manure safe service period. The results indicated that 7.69%， 4.35% and 8.00% of cattle， chicken and pig manure samples were out of limit on Cr， respectively，moreover， 76.00% and 8.00% samples of pig manure exceeded the limits of Cu and Zn， respectively. The concentrations of Cu and Zn in livestock feeds were more than those of Cr and Pb， and had a significantly positive correlation between those in manure. The principal component analysis results showed that the Cu and Zn in manure primarily derived from livestock feeds. The morphological analysis of Cu and Zn showed that the availability of Cu and Zn in manure were very high，especially in chicken manure. The concentrations of Cu and Zn in greenhouse soil would exceed the safe limits from soil background values in 24.4～131.0and 69.7～91.9years under the manure fertilization situation， respectively. As a result， it's urgent to control the manure overuse in agriculture and reduce the addition of Cu and Zn in livestock feeds.

livestock manures；feeds；heavy metals；accumulation rate；safe service period

X53，X820.4

A

1000-6923（2015）12-3824-09

庞 妍（1986-），女，辽宁鞍山人，博士研究生，主要从事土壤重金属污染评价与修复，施肥与环境等研究.发表论文2篇.

2015-05-05

公益性行业（农业）科研专项（201203045）

* 责任作者， 教授， tongyanan@nwsuaf.edu.cn