王 刚，郎建垒，程水源，姚 森，王晓琦 （北京工业大学，区域大气复合污染防治北京市重点实验室，北京 100124）

重型柴油车PM2.5和碳氢化合物的排放特征

王 刚，郎建垒，程水源*，姚 森，王晓琦 （北京工业大学，区域大气复合污染防治北京市重点实验室，北京 100124）

采用车载排放试验对国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ重型柴油车尾气在实际道路排放的PM2.5和碳氢化合物进行样品采集，采用电感耦合等离子体质谱技术、离子色谱仪和碳质分析仪对PM2.5各组分进行测试分析，采用五气分析仪对HC进行在线分析.结果表明，重型柴油车PM2.5和HC的排放因子分别为（0.22±0.12） g/km和（0.57±0.45） g/km，且排放因子随机动车排放标准的提高呈明显下降趋势.EC和OC是机动车尾气PM2.5的主要组分，分别占总质量百分比的38.87%～42.87%和16.22%～19.96%；水溶性离子中含量较为丰富的组分主要是SO42-、NH4+和NO3-，分别占总PM2.5质量百分比的7.64%～8.85%、2.22%～3.97%、1.91%～2.73%；元素中含量较高的组分为S、Na、Ca、Fe、和Al；PM2.5和HC的排放因子随车速的增加均呈下降趋势.

重型柴油车；细颗粒物；碳氢化合物；排放因子

随着社会经济的发展，我国机动车保有量急剧增加［1］.与发达国家相比，我国机动车排放控制技术水平较低［2］.2013年中国机动车污染防治年报表明，我国机动车保有量达到2.24亿辆，其排放的颗粒物和HC分别高达62.2万t和438.2万t［3］.源解析表明，机动车尾气对大气PM2.5的贡献接近30%［4］，逐步成为大气污染的主要来源.PM2.5的各种理化性质对大气能见度、全球气候变化以及人体健康都会产生重要影响［5］.

近年来，不少学者对PM2.5和HC的污染特征进行了研究，主要集中在大气环境和工业源排放等方面，如Wang等［6］和Wei等［7］分别针对京津冀地区环境样品和燃烧源的PM2.5和HC排放特征进行了研究.但针对道路移动源不同排放标准的污染物排放因子研究相对较少，数据量有限.而且在采样方法上，主要采用实验室台架模拟试验［8-9］、隧道实测［10］和路边采样［11］等方式研究机动车尾气的排放特征.如Cheng［11］等在香港城市隧道和路边对PM2.5样品进行采集，结果表明碳质颗粒是PM2.5的主要组分，占总颗粒物质量浓度的70%～82%.谢绍东等［12］应用COPERT模型研究了不同车型不同阶段各污染物的排放因子，并估算了我国机动车污染排放清单［13］.李新兴等［14］利用修正后的IVE模型计算了杭州市机动车排放因子并建立了2010年机动车污染物排放清单.但Tong等［15］的研究结果表明，如果不考虑实际路况，以上方法所得结果与实际情况均有差别.目前国内外常用的机动车尾气便携式排放测量系统（PEMS）还包括SEMTECH和电子低压冲击仪（ELPI）.SEMTECH系列车载排放测试系统是美国Sensors公司生产的便携式汽车污染物分析仪，其中SEMTECH-D是以柴油机为测试对象，测试机动车尾气中的气态污染物（CO2、CO、THC、NO和NO2）并以g/km、g/kg燃料或g/（bhp·h）为单位表示出来.如何立强等［16］基于SEMTECH-D测试系统研究了重型柴油车尾气PM2.5及其碳质组分的排放特征.Liu等［17］使用PEMS测量了75辆柴油车PM2.5和气态污染物的排放情况.ELPI是芬兰Detaki公司生产的主要用于测量尾气中的颗粒物数量和尺寸分布.王军方等［18］和刘双喜等［19］均采用ELPI在北京实际道路上对柴油车颗粒物排放特征及粒径分布进行了研究.以上研究结果为我国的机动车尾气排放控制提供了数据支撑.

随着我国对汽油车排放控制效果的显现，国内柴油车排放污染问题日益突出，其排放的颗粒物超过汽车排放总量的90%，HC接近汽车排放总量的30%.Candle等［20］的研究结果也表明，重型车比轻型车排放更多的颗粒物.因此，为了得到真实道路交通状态下的柴油车PM2.5和HC排放特征，本研究使用已开发的机动车尾气稀释采样系统，选取北方某城市9辆重型柴油客车，利用置于车上的排放分析仪器与工况测试仪器，对国Ⅱ、国Ⅲ、国Ⅳ柴油车在实际道路行驶工况下排放的尾气进行采样和分析，获取了重型柴油车在典型行驶工况下的PM2.5和HC排放特征，同时选取两辆国Ⅲ柴油车，以20、40和60km/h车速为例，研究排放与车速的关系.该结果对于准确估算机动车尾气排放量、开展PM2.5来源解析、多物种高分辨率排放清单建立以及数值模型模拟提供重要的基础数据.

1 实验部分

1.1 样品采集

对固定源排放的相关研究发现，当高温烟气排放至大气过程中，一部分VOCs会通过均相或非均相反应形成新的颗粒物，直接采集高温烟气中的颗粒物可能低估污染物排放［21］.根据国际标准化组织提出的稀释采样标准，颗粒物的环境温度需低于42℃（ISO 25597:2013）.本研究中柴油车尾气温度可达200～500℃，因此，在采样过程中，需考虑VOCs向二次颗粒物的转化过程.为了得到真实道路交通状态下柴油车尾气排放特征，应用车载排放测量系统采集实际道路柴油车排放的PM2.5和HC （图1），避免了直接采集尾气中样品而造成的误差.

图1 车载尾气测量系统轮廓Fig.1 Sketch of the on-board emission measurement system

该移动源尾气在线监测与污染物采样系统包括移动源行驶参数测试系统、稀释混合系统、采样系统和在线监测系统.移动源行驶参数测试系统包括GPS、尾气流量管、流量计、温度传感器和湿度传感器，用于获取行驶参数、尾气流量、尾气温度和尾气湿度.稀释混合系统包括零气发生器、质量流量控制器、加热管线、混合室温度传感器、湿度传感器，用于模拟移动源尾气排放到大气时的混合稀释降温与二次污染物形成过程.采样系统包括切割头、膜托、质量流量控制器与采样泵，实现颗粒物采样.在线监测系统主要指五气分析仪（Gasboard-5030，武汉立方光电有限公司），实现气态污染物浓度的实时监测.该采样系统小型化，适合于现场应用.同时，系统有配套软件，可用于实现系统开启、采样流量与采样时间的统一控制.采样结束后，包括机动车尾气温度、采样时间、采样体积和采样流量等数据均可以导出来.

机动车尾气进入流量管，一部分尾气连接五气分析仪进行气态污染物HC的浓度测量，一部分尾气经加热管线进入混合室与来自零气发生器的稀释气充分混合稀释降温，多余尾气从流量管另一出口流出.混合室内稀释后的尾气经过PM2.5切割头，利用真空泵进行PM2.5样品的采集.通过零气发生器的质量流量控制器可以调节稀释气的流量，通过采样系统的质量流量控制器可以调节采样气的流量，从而确定稀释比.采样系统在设计时为保证机动车尾气与洁净空气混合时不被外界环境空气污染，要求整个系统有良好的气密性.通过测量稀释系统的总进气流量和总出气流量，结果显示整个系统的流量差在5%以内，因此可以认为采样系统的气密性良好.

图2 重型柴油车测试路线Fig.2 Testing routes of heavy-duty diesel vehicles

与实验室台架模拟试验等传统方法相比，本研究中采样系统可模拟移动源尾气排放到大气时的转化过程，数据更加真实可靠；与SEMTECH和ELPI采样系统相比，本研究采样系统的在线监测模块可用于实时测试O2、CO2、CO的体积分数和HC、NO的浓度（×10-6）.采样模块可进行颗粒物滤膜采样，进而在实验室分析颗粒物中各个组分的浓度污染特征.对于排放因子，虽然系统不能自动给出，可以结合系统记录的采样体积等信息推算得到.

稀释采样系统的采样流量为8.35L/min.滤膜采用英国Whatman公司生产的直径为47mm的纤维素滤膜和石英膜，分别用于元素/离子和OC/EC分析.样品采集完后立即放在聚四氟乙烯塑料袋内密封，并放在 4℃的冰箱中保存直到进行样品分析，避免挥发组分的蒸发.

测试路线对机动车尾气PM2.5和HC的排放特征影响很大，本研究中城市道路类型相对简单，因此选取城市主干道进行车载测量，实际路况的测试路线和不同车速排放特征的测试路线见图2.测试车辆包括9辆重型柴油客车，其中国Ⅱ3辆，国Ⅲ4辆，国Ⅳ2辆，测试车辆的相关信息见表1.机动车的尾气排放状况与车辆的负载紧密相关，当车辆负载增大时，发动机需要发出更多的功率，这就增加了车辆的排放.为刨除车辆负载的影响，本研究实验过程中测试车辆均没有负载.样品采集数量（共50个有效PM2.5样品）如下.实际路况测试过程中，每辆国Ⅱ和国Ⅲ车采集3个平行样，每辆国Ⅳ车采集4个平行样（共29个有效PM2.5样品）；选取两辆国Ⅲ车在能保证测试车辆匀速行驶的车流量较少的宽阔道路上进行不同车速（20km/h，40km/h，60km/h）排放实验测试，1辆车不同车速采集3个平行样，另1辆车不同车速采集4个平行样（共21个有效PM2.5样品）.每个样品均采集15～20min来确保样品的有效性.通过系统记录的采样体积、行驶里程等信息，可计算得到柴油车尾气PM2.5和HC的排放因子:

式中:u表示PM2.5采样期间机动车尾气稀释倍数；M1和M2分别表示PM2.5样品采样前、后的质量g；V'表示PM2.5样品的采样体积L；T'表示PM2.5采样期间混合室的温度℃；EFPM2.5和EFHC分别表示PM2.5和HC的排放因子g/km；CPM2.5和CHC分别表示PM2.5和HC的质量浓度μg/m3和×10-6；MHC表示HC的相对分子质量34；V、S和T分别表示采样期间机动车尾气体积m3、尾气温度℃和行驶里程km.

表1 测试车辆的基本信息Table 1 Basic information of the test vehicles

1.2 样品分析

采样前将滤膜置于洁净室内恒温恒湿（温度:（20±5）℃，湿度:40%±2%）48h，用精密电子天平（型号:Sartorius TB-215D，精度:0.01mg）进行称量，记录采样前滤膜质量，采样后的PM2.5样品放置于相同条件下的洁净室内平衡48h，随后用电子天平称重，记录采样后滤膜质量.采样期间颗粒物采样体积为125～167L，混合室的温度为26.7～33.0℃，根据采样前后的采样膜重量之差、采样体积等计算得到PM2.5的质量浓度［式（1）］.

将采样膜置于消解罐中，每个样品依次加入3mL浓硝酸（优级纯65%）、1mL浓高氯酸（MOS级70%～72%）、1mL浓氢氟酸（MOS级40%）［22］.将消解罐置于聚四氟乙烯高压釜内后置于干燥箱中进行消解（170℃/4h），待自然冷却后将消解罐放在电热板上进行赶酸，并定容至10mL的比色管.利用电感耦合等离子体质谱技术（ICP-MS，7500a，Thermo）对24种元素的含量进行了分析（As、Se、Cr、Sb、Zn、Sr、Pb、Ni、Co、Cd、Fe、Mn、Mg、V、Ca、Cu、Ti、Sc、Eu、Al、 Ce、Na、S、Mo）.

水溶性组分测试采用瑞士万通公司生产的（Metrohm861Advanced Compact IC型）离子色谱仪，测定PM2.5样品中6种阴离子（F-、Cl-、N、S、P、N）和5种阳离子（Na+、N、K+、Ca2+、Mg2+）的含量.将滤膜剪碎后放置于试管中，加入10mL高纯水浸泡，密封后放入超声波清洗器振荡40min［23］，采用聚丙烯无菌注射器注入离子色谱系统中进行测定.

OC、EC质量浓度由美国沙漠研究所开发研制的DRI Model 2001A热光碳分析仪分析获得，采用Improve程序升温法对样品进行测试.OC首先在无氧纯He的环境下，分别在140、280、480和580℃四种温度下对石英膜进行加热，得到OC的4种组分（OC1、OC2、OC3、OC4）；其次在含2%氧气的He气环境下，EC1、EC2、EC3分别于580、740、840℃释放出来；挥发组分通过氧化剂MnO2将碳组分转化为CO2，气流通过甲烷转化器将CO2转化为CH4，由FID对CH4及其等价物进行定量.OP为OC碳化过程中形成的碳化物，即为裂解碳.根据Improve协议，将OC定义为OC1+OC2+OC3+OC4+OP，EC定义为EC1+EC2+ EC3-OP［24］.

2 结果与讨论

2.1 柴油车尾气PM2.5和HC排放因子

排放因子反映了机动车的排放水平，是机动车污染控制的重要依据.图3为本研究和国内外研究重型柴油客车不同排放标准下的PM2.5和HC排放因子.总体来看，重型柴油车PM2.5和HC排放因子分别为（0.22±0.12）g/km和（0.57±0.45）g/ km.柴油车排放PM2.5和HC是燃油不完全燃烧的产物，PM2.5排放高是由柴油机的燃烧机理决定的，柴油在喷入气缸后，进行边混合边燃烧的扩散燃烧而产生大量的颗粒物.随着我国燃油质量和柴油车尾气排放控制技术的不断提高，污染物排放水平也得到了很大改善.与国Ⅲ、国Ⅳ相比，国Ⅱ柴油车尾气的排放因子相对较高， PM2.5分别是国Ⅲ、国Ⅳ排放因子的1.5和3.6倍，HC分别是国Ⅲ、国Ⅳ的2.9和4.6倍.排放因子的变化趋势与国内外的PEMS和COPERT等研究结果基本一致.Huo等［25］在我国5个城市针对175辆柴油车采用PEMS研究了HC、CO、NOx和PM2.5的排放特征.Wu等［26］和He等［27］也采用PEMS研究了机动车排放.Wu等［28］、Gkatzoflias等［29］分别采用MOBILE-China/PART-China模型、COPERT 4对柴油车尾气污染物排放特征进行了研究.这表明机动车尾气排放标准的实施对于减轻PM2.5和HC排放的效果是很明显的.但是与Wu等［26］在2012年的研究结果相比，本研究PM2.5排放因子相对较低，可能是由于采样系统和实际道路行驶工况的差异造成的.

图3 不同标准下重型柴油车PM2.5和HC排放因子Fig. 3 PM2.5and HC emission factors of HDDVs under different standards

2.2 柴油车尾气PM2.5成分组成

表2 柴油车PM2.5化学成分组成（%）Table 2 Chemical composition of PM2.5emitted fromHDDVs （%）

表2为不同标准柴油车尾气PM2.5组分的质量百分含量.可以发现不同标准下机动车排放PM2.5成分组成差异不是很大，含量丰富的组分均为元素碳（EC）和有机碳（OC），分别占总PM2.5质量百分比的（38.87%±7.26%）～（42.87%±16.03%）和（16.22%±2.33%）～（19.96%±4.95%）.总碳含量（57.08%～62.14%）作为PM2.5的重要组分，这与Oanh等［30］的研究结果基本一致（61.27%），但小于何立强等［16］的研究结果（77.8%～79.2%），可能是由于机动车尾气中碳组分的排放受发动机技术［31］和测试工况［32］等因素的影响较大.可见，机动车尾气排放是大气中OC和EC的主要来源之一.机动车尾气颗粒物中OC/EC经常用来区分汽油车和柴油车尾气排放，OC/EC＞2.0被视为汽油车排放，而较低的比值（0.3～0.9）被视为柴油车排放［33］.本研究中OC/EC为0.40～0.51与该结论一致.

元素中含量较高的组分为S、Na、Ca、Fe、和Al，其百分含量分别为（3.47%±2.63%）～（4.58%± 2.54%）、（0.46%±0.32%）～（0.69%±0.40%）、（0.57%± 0.42%）～（0.77%±1.20%）、（0.27%±0.13%）～（0.36%± 0.28%）和（0.11%±0.21%）～（0.27%±0.45%）.Ca可能与柴油燃料中添加剂和钙基润滑油有关.该数据与其他研究结果［34］相比，Mg和Ca等地壳元素的含量明显降低，可能是由于本研究机动车尾气车载实验采样方法避免了道路扬尘和轮胎摩擦等影响.对于机动车排放的特征元素Ni和Zn，在总PM2.5中的百分含量可以达到（0.02%±0.01%）～（0.04%±0.04%）和（0.09%±0.10%）～（0.31%±0.27%）.

2.3 不同车速下PM2.5和HC排放特征

在我国一些特大型城市，交通拥堵问题严重，汽车在实际行驶过程中具有速度低、加减速频繁、长时间怠速行驶等特点，而机动车尾气的排放特征与车速紧密相关［35］.本研究选取国Ⅲ柴油车，以20、40和60km/h车速为例，研究柴油车尾气排放与车速的关系.

图4 不同车速下PM2.5和HC的排放因子Fig.4 Emission factors of PM2.5and HC at various speeds

图4为不同车速下柴油车PM2.5和HC的排放因子.结果表明，PM2.5和HC排放因子均随车速的增加而降低.当车速由20km/h增加到40km/h，PM2.5和HC排放因子分别降低37.8%和44.6%，当车速由40km/h增加到60km/h，PM2.5和HC排放因子分别降低27.3%和32.6%.造成这种趋势的原因主要是HC是不完全燃烧的产物，低速时燃烧温度较低，燃料燃烧不充分，导致产生较多HC.其次，车速增加导致更多的空气进入气缸，使燃料和空气混合均匀，燃烧更加充分.再者，车速的增加导致车辆负载增加，进而导致气缸内温度的增加，较高的温度会导致部分HC转化为其他含碳氧化物［36］.

3 结论

选用自主研发的移动源尾气在线监测与污染物采样系统对实际道路行驶的不同标准的重型柴油车尾气（国Ⅱ、国Ⅲ和国Ⅳ）排放的PM2.5和HC进行了采集并分析其排放特征.

3.1 总体来看，重型柴油车PM2.5和HC的排放因子分别为（0.22±0.12） g/km和（0.57±0.45） g/km；且排放水平随着燃油标准的提高呈明显下降趋势，与国Ⅲ、国Ⅳ相比，国Ⅱ柴油车尾气排放因子相对较高，PM2.5分别是国Ⅲ、国Ⅳ排放因子的1.5和3.6倍，HC分别是国Ⅲ、国Ⅳ的2.9和4.6倍.

3.2 不同标准下重型柴油车排放PM2.5成分组成差异不是很大，EC、OC是柴油车PM2.5的主要组分，分别占总质量百分比的38.87%～42.87%和16.22%～19.96%；水溶性离子中含量较为丰富的组分主要是SO42-、NH4+和NO3-，分别占总PM2.5质量百分比的7.64%～8.85%、2.22%～3.97%、1.91%～2.73%；元素中含量较高的组分为S、Na、Ca、Fe、和Al.

3.3 从不同车速对排放因子的影响来看，HC是不完全燃烧的产物，机动车在低速行驶时燃烧温度较低，燃烧不充分，导致PM2.5和HC的排放因子均随车速的增加而降低.当车速由20km/h增加到40km/h，PM2.5和HC排放因子分别降低37.8%和44.6%，当车速由40km/h增加到60km/h，PM2.5和HC排放因子分别降低27.3%和32.6%.

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Characteristics of PM2.5and hydrocarbon emitted from heavy-duty diesel vehicle.

WANG Gang， LANG Jian-lei，CHENG Shui-yuan*， YAO Sen， WANG Xiao-qi （Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control， Beijing University of Technology， Beijing 100124， China）. China Environmental Science， 2015，35（12）：3581～3587

The PM2.5and hydrocarbon （HC） samples emitted from heavy-duty diesel vehicles including Euro Ⅱ， Euro Ⅲ and Euro Ⅳ technologies were collected by on-board emission measurements. The PM2.5chemical compositions were determined by inductively coupled plasma mass spectrometry， ion chromatograph， and the thermal/optical carbon analyzer. HC was analyzed online by five-gas analyzer. Results demonstrated that the emission factors of PM2.5and HC were （0.22±0.12） g/km and （0.57±0.45） g/km， respectively. Emission reductions of PM2.5and HC had been achieved as the control technology become more rigorous. EC and OC were the major components of PM2.5， accounting for 38.87%～42.87% and 16.22%～19.96% of the total PM2.5mass， respectively. The abundance species of water soluble ions were SO42-， NH4+， and NO3-， accounting for 7.64%～8.85%， 2.22%～3.97%， 1.91%～2.73%， respectively. The abundance species of elements were S， Na， Ca， Fe， and Al. It was also found that PM2.5and HC emission factors were dropped with the increase of the speed.

heavy-duty diesel vehicle；PM2.5；hydrocarbon；emission factors

X511，X513

A

1000-6923（2015）12-3581-07

王 刚（1988-），男，山东青岛人，北京工业大学环境与能源工程学院博士研究生，主要从事环境规划管理与污染防治方面的研究.发表论文6篇.

2015-05-05

环保公益性行业科研专项（201409006）；国家自然科学基金重点项目；北京工业大学第13届研究生科技基金（ykj-2014-11484）

* 责任作者， 教授， chengsy@bjut.edu.cn