程 璐，曾 实＊

（清华大学工程物理系，北京 100084）

多组分同位素分离中不同级联的比较研究

程 璐，曾 实＊

（清华大学工程物理系，北京 100084）

多组分同位素分离中，对于给定的分离任务，存在多种不同类型的分离级联。级联总流量是级联优化设计的重要性能指标。通过引入虚拟组分，采用数值计算的方法，研究了匹配丰度比级联、匹配X级联以及准理想级联这3类级联的优化，比较分析了完成相同分离任务时这些级联的分离性能。研究结果表明：在绝大多数情况下，准理想级联及匹配丰度比级联分离效果较好，准理想级联较匹配丰度比级联略优，匹配X级联分离效果较差。因此，在级联类型选择上，应优先采用准理想级联。

同位素分离；多组分；级联优化；虚拟组分

同位素已成为众多科学领域中的研究对象及研究手段。离心法具有分离系数大、功耗低等优势，不仅是目前最大规模和最先进的铀同位素生产方法，也是多种稳定同位素的生产方法。多组分（两组分以上）同位素分离是分离实践中的常见问题，相对于两组分的分离，还有很多基础问题未解决，是分离理论研究的重点之一。这些问题中，多组分分离级联设计就是其中之一。对于给定的分离任务，如给定目标组分在精料、贫料中的丰度和给定产品量，从经济性上考虑，级联所用的分离单元数目越少越好，即级联的各级入口流量之和（级联总流量）越小越好。从基础理论研究的角度看，多组分分离级联设计是通过构造模型级联、求解描述模型级联的方程来研究模型级联的性质，通过优化找出总流量最小的级联。然而，对于给定的分离任务，可使用不同类型的级联，也可用同一种级联的不同变化形式（如形状、长度均可不同）。这就产生了对同一种级联，如何获得其最优级联的优化设计的问题。然而，由于存在不同类型的级联，某一类型级联的最优，不一定是所有级联的最优。因此，还需深入研究不同种最优级联中的最优的级联优化设计问题。

引入虚拟组分［1］是一很好的优化途径，但仅在简化且能得到解析解的情况下才能进行优化，因此只对少数能求得解析解的级联有效。最近，针对虚拟组分数值求解方法的出现［2］，不仅能求解可获得解析解的级联，而且能求解无解析解的、新构造的级联，克服了优化过程中的级联求解问题。本文运用该方法对匹配丰度比级联、匹配X级联以及准理想级联这3种级联（仅匹配X级联无解析解）进行求解并进行优化，比较研究不同级联对同一分离任务在分离效果上的区别，以为级联优化设计对不同级联的选择提供参考。

1 模型级联优化方法

根据分离要求进行级联设计，一般无法求得解析解，因此并无解析表达式可直接进行计算。且满足分离任务的级联不唯一，级联设计问题具有较高的复杂性。简而言之，基本的级联设计方法是通过分析模型级联性质建立级联分离的方程，假定一组设计参数，求解方程、分析分离结果与分离任务要求的差距，根据差距对参数进行调整，重复以上过程直至找到符合分离任务的最佳模型级联参数。优化的模型级联给出了实际级联设计参考的样板，如铀同位素分离中的理想级联就是一模型级联。模型级联优化设计方法的详细说明如下。

任何一种级联，满足一定分离任务（如获取要求丰度的目标同位素）的级联参数有多种选择（即级联数有多个，甚至无穷多个）。在级联设计过程中，考虑经济因素，在这一簇级联中应选取最优的级联设计方案。设计变量可包括级联长度、供料位置、要求级联满足的条件（如交汇点丰度的匹配以及匹配的组分和匹配的方式）等。级联的总流量与级联的规模和能耗相关，在优化设计中，通常将级联总流量最小化作为优化目标。这里将获取给定丰度的单位产品的总流量作为优化指标。模型级联的构造，是通过指定某几种特殊组分（即关键组分）在分离过程中满足一定的条件来完成的。因此，选择不同的关键组分，满足不同的条件，可得到不同的级联。优化是在这些级联中选择总流量最小的。本文中，级联总级数为N，供料级为NF，同位素混合物组分数为Nc，根据各组分的相对分子质量的增加从1到Nc进行编号；级联总供料量、轻端取料量、重端取料量分别为F、P、W；每级供料流、精料流、贫料流分别为Gn、L′n、L″n（n为级数）；各级各组分供料、精料、贫料丰度分别为Ci，n、C′i，n、C″i，n（i为组分编号）。级联为双管道级联，如图1所示。

2 级联设计中的虚拟组分

级联优化是双组分分离的理想级联，要满足的1个条件是在交汇点处来流中1个组分的丰度相等，即丰度无混合。扩展到多组分分离，即匹配丰度比级联（matched－R cascade）［3］，要求交汇点来流中指定的两个组分丰度的比值相等。因为实际组分数有限，这样两个组分选择的组合数有限，因此得到的可优化级联的数量有限。为避免这个问题，Garza等［3］提出了虚拟组分的概念。虚拟组分的质量可连续变化，其引入可得到无数个可优化的级联，拓宽了级联优化的范围。然而，虚拟组分的应用一直仅限于少数级联方程有解析解的级联，即匹配丰度比级联、准理想级联［4］和Q级联［5］。这3种类型的级联并不能包括所有的级联，故最优的级联不限于存在于这3种级联中，因此，级联的优化还需考虑其他级联。然而，这3种级联之外的级联，级联方程必须采用数值方法求解（如匹配X级联）。由于无合适的数值方法，且对虚拟组分的丰度有“可忽略的小”的约束，虚拟组分的概念无法在数值求解中得到应用，无法进行级联优化。最近，文献［1－2］解决了这些问题，用数值方法处理了多种级联的设计问题，用虚拟组分的概念对各种级联进行优化设计，为深入研究提供基本的条件。

图1 双管道级联Fig.1 Two－piped separation cascade

确定1个级联，即已知级联中的丰度分布和各级的水力学状态，便可求解级联各级的质量守恒方程、描述级的分离特性方程以及级联的特性方程。级联的特性方程确定了级联类型，区别于其他种类的级联，如两组分分离时给定交汇点处无混合，即得到理想级联。对于所有级联，质量守恒方程和分离特性方程均相同，而级联的特性方程不同。本文比较3种不同的级联，对所考虑的级联特性进行简要解释，给出3种类型级联的特性方程。

2.1 匹配丰度比级联

匹配丰度比级联是选定一对关键组分（k1，k2）（即关键组分对），要求该关键组分对的丰度比在级联各级入口汇合处匹配（除级联两端边缘级），即：

选择匹配的组分对不同，得到的级联就不同，级联的优化设计是选择合适的关键组分。如前所述，由于实组分选取的方式有限，引入虚拟组分，其组分相对分子质量可在混合物相对分子质量范围内连续变化［1］。对于匹配丰度比级联，级联由关键组分对的平均相对分子质量确定［3］。

因此，可引入一优化变量Mk1表示组分k1的相对分子质量，用于匹配丰度比级联的优化设计。组分k2的Mk2＝Mk1＋ΔM（ΔM＝0.5）。当Mk1连续变化时，Mk2也连续变化，这样关键组分对的平均相对分子质量也是连续变化的。

2.2 匹配X级联

匹配X级联［6］是选定一关键组分，其丰度在级联各级交汇点处无混合（特殊级除外），即：

其中，k组分表示关键匹配组分。在级联两端边缘级，仅1股来流，匹配自然满足；在供料级，有3股来流，无法实现丰度匹配。对这3个特殊级，补充匹配条件，要求1对组分（k1，k2）之间的分离为对称分离，即：

对称分离的组分对（k1，k2）和匹配组分k无关，且这1对组分的平均相对分子质量为优化变量。因此，对于匹配X级联，可引入两个虚拟变量Mk、Mk1进行优化，分别为匹配关键组分的相对分子质量和对称分离组分对中k1组分的相对分子质量。

2.3 准理想级联

定义θk，n为第k组分第n级的组分分流比。准理想级联要求各级的组分分流比为常数，即：

针对准理想级联可引入一虚拟组分，要求其组分分流比为常数。这样，可引入两个优化变量：虚拟组分的相对分子质量Mk和组分分流比θk。

3 优化结果比较

给定分离任务，对3类级联进行优化，比较不同级联在不同分离任务中的分离效果。算例针对钨同位素分离，天然钨同位素共有5种组分，分离介质为WF6，各组分i的自然丰度C及相对分子质量M列于表1。

表1 天然WF6各组分及其丰度Table 1 Components of natural WF6and their concentrations

不同级联可能在分离不同组分时体现出不同的特点。为全面分析各级联的分离性能，分别选择边缘组分186WF6与中间组分182WF6和184WF6的分离进行研究。考虑中间组分182WF6和184WF6的主要原因是182WF6的1个相邻组分（180WF6）丰度较小，而184WF6的1个相邻组分（186WF6）丰度较大。

3.1182WF6为目标组分

级联分离任务如下：目标组分，182WF6；要求C2，P＞0.9，C2，W＜0.05；优化目标，min（Gn／P）。优化结果列于表2。

表2中，变量λ对准理想级联为组分分流比θk，对匹配X级联为匹配组分相对分子质量Mk。以单位产品总流量最小为优化目标，由以上优化结果可知，匹配X级联、匹配丰度比级联及准理想级联总流量依次减小。匹配X级联所需级数较少，仅需43级可完成分离任务，但总流量较大。

3.2184WF6为目标组分

184WF6在混合物中相对分子质量较大，通过一次分离，在级联重端得到产品，分离任务如下：目标组分，184WF6；C4，W＞0.45，C4，P＜0.05；优化目标，min（Gn／W）。优化结果列于表3。

表2182WF6为目标组分的不同类型级联优化结果Table 2 Optimization result of different cascades for target component of182WF6

表3184WF6为目标组分的不同类型级联优化结果Table 3 Optimization result of different cascades for target component of184WF6

在该组优化中，匹配丰度比级联与准理想级联单位产品的总流量较小，准理想级联仍略优于匹配丰度比级联。匹配X级联所需级数较少，但总流量较大。

3.3186WF6为目标组分

186WF6组分依然设计在级联重端得到产品，分离任务如下：目标组分，186WF6；要求C5，W＞0.85，C5，P＜0.05；优化目标，min（Gn／W）。优化结果列于表4。

186WF6为混合物中相对分子质量最大的组分，即混合组分的边缘组分。准理想级联、匹配丰度比级联以及匹配X级联总流量仍逐渐增大。

表4186WF6为目标组分的不同类型级联优化结果Table 4 Optimization result of different cascades for target component of186WF6

4 结论

目标组分182WF6、184WF6为混合物中间组分，186WF6为边缘组分，根据3种级联的优化结果，得到以下结论：

1）对于多组分分离，绝大多数情况下，匹配丰度比级联、准理想级联以及匹配X级联3种类型级联分离相对效果一致，总流量从小到大依次为准理想级联、匹配丰度比级联、匹配X级联；

2）在某些情况下，如3.1、3.2节中算例，匹配X级联在相同分离任务下，所需级数最小，若实际生产中对级数有特殊要求可考虑匹配X级联；

3）对于多组分一般分离任务进行级联优化设计，建议首选准理想级联进行优化。

［1］ZENG S，CHENG L，JIANG D J，et al.A generalization of the virtual components concept for numerical simulation of multi－component isotope separation in cascades［J］.Chemical Engineering Science，2014，120：105－111.

［2］ZENG S，CHENG L，JIANG D J，et al.A numerical method of cascade analysis and design for multi－component isotope separation［J］.Chemical Engineering Research and Design，2014，92（11）：2 649－2 658.

［3］de la GARZA A.A generalization of the matched abundance－ratio cascade for multicomponent isotope separation［J］.Chemical Engineering Science，1963，18（2）：73－82.

［4］谢全新，李大勇，李文泊，等.多组分同位素分离级联的优化［J］.核科学与工程，2008，28（1）：86－91.XIE Quanxin，LI Dayong，LI Wenbo，et al.Cascade optimization of multi－component isotope separation［J］.Chinese Journal of Nuclear Science and Engineering，2008，28（1）：86－91（in Chinese）.

［5］BORISEVICH V，SULABERIDZE G，ZENG S.New approach to optimize Q－cascades［J］.Chemical Engineering Science，2011，66（3）：393－396.

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［8］de la GARZA A，GARRETT G A，MURPHY J E.Multicomponent isotopes separation in cascades［J］.Chemical Engineering Science，1961，15（3－4）：188－209.

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Comparison Study on Different Cascades for Multi－component Isotope Separation

CHENG Lu，ZENG Shi＊
（Department of Engineering Physics，Tsinghua University，Beijing 100084，China）

For the multi－component isotope separation，there are many different cascades capable of fulfilling a specified separation task.The total flow of cascade is a significant performance target for the optimal design of cascades.The optimal designs of three types of cascades，namely，matched－R cascade，matched－X cascade and quasi－ideal cascade，were investigated by numerical approach with the help of virtual components，and their separation performances were compared for accomplishing the same separation task.The results show that in most cases，quasi－ideal cascade and matched－R cascade perform better，and the former is slightly superior to the latter.The matched－X cascade is the worst of the three types.Therefore，the optimal design of cascades for multicomponent isotope separation should take quasi－ideal cascade as the first choice.

isotope separation；multi－component；cascade optimization；virtual component

TL25

：A

：1000－6931（2015）12－2113－05

10.7538／yzk.2015.49.12.2113

2014－09－22；

：2014－11－03

程 璐（1988—），女，河南睢县人，博士研究生，核科学与技术专业

＊通信作者：曾 实，E－mail：zengs＠tsinghua.edu.cn