公言杰，柳少波，朱如凯，刘可禹,，唐振兴，姜林

（1.中国石油勘探开发研究院；2.提高石油采收率国家重点实验室；3.CSIRO Earth Science and Resource Engineering；4.中国石油吉林油田公司）

松辽盆地南部白垩系致密油微观赋存特征

公言杰1,2，柳少波1,2，朱如凯1,2，刘可禹1,2,3，唐振兴4，姜林1,2

（1.中国石油勘探开发研究院；2.提高石油采收率国家重点实验室；3.CSIRO Earth Science and Resource Engineering；4.中国石油吉林油田公司）

建立环境扫描电镜观察与X射线能谱定量测定烃类碳含量相结合的实验方法，表征松辽盆地南部白垩系泉头组四段致密油微观赋存特征。对致密油7口典型井17块样品168个测点的观察与分析表明，致密油主要具有2种赋存形态：油珠与油膜，以油膜为主；具有3类微观赋存空间：粒间孔、粒内孔和微裂缝，以粒间孔为主。油膜平面尺寸主要为（1～5 μm）×（1～5 μm），形状不规则，以浸染粘连状形态赋存于粒间孔或微裂缝中，含碳质量百分比主要集中在40%～90%；油珠平面尺寸主要为（0.2～1.0 μm）×（0.2～1.0 μm），赋存空间相对较小，含碳质量百分比主要集中在15%～30%。储集层类型与孔喉分布控制致密油赋存状态：由Ⅰ类到Ⅲ类储集层，原油含碳质量百分比及赋存油膜厚度呈逐渐减小趋势，储集层中值孔喉半径与储集层质量系数控制含碳质量百分比与油膜厚度。图6表1参13

松辽盆地南部；白垩系；致密油；原油微观赋存形态；原油赋存空间

0 引言

国内外学者在致密储集层微观结构表征方面开展了大量有效的探索性研究，普遍认为微米—纳米级孔喉是致密储集层中原油的重要赋存空间[1-6]。致密储集层储集空间特征决定致密油赋存状态与常规原油具有很大差别[7]。有效表征致密油在微米—纳米级孔喉中的赋存形态、赋存空间对致密油评价具有重要意义。

国内外学者对原油赋存的相关研究主要针对宏观油水关系[8]、光学电镜下的原油荧光特征、沥青和烃类分子赋存[9-10]等方面，微米—纳米级孔喉中原油赋存形式、形态及其主要赋存空间等方面未见研究，且常规光学电镜、扫描电镜等方法[11-12]的分辨率也无法满足微米—纳米级孔喉系统中原油观察需求。

观测致密储集层微观孔喉系统中原油赋存状态难度很大，主要原因在于：①致密油聚集空间为微米—纳米级孔隙，从微米级孔隙至纳米级孔喉，原油分布趋向于更加隐蔽、分散、复杂；②致密储集层岩心在取样研究过程中，钻井取心样品往往因为搁置时间久而导致原油挥发，赋存状态被破坏；③孔喉系统中原油在观察过程中极易挥发、不易识别。本文建立环境扫描电镜观察与X射线能谱定量测定烃类碳含量相结合的实验方法，研究松辽盆地南部让字井斜坡白垩系泉头组四段致密油微观赋存特征。场发射环境扫描电镜最高可放大40 000～100 000倍，可清晰观察储集层中发育的微米—纳米级孔喉；实验选取新鲜样品，采用低真空模式观测，有效保证观测岩心样品烃类不散失，结合能谱仪测定样品碳含量，可识别微米—纳米级孔喉内部或表面的原油赋存状态。

1 实验方法与样品

1.1 实验方法

通过大量实验探索与分析，建立了表征致密油微观赋存形态的环境扫描电镜观察与能谱定量扫描烃类碳含量相结合的实验方法。环境扫描电镜低真空模式下可观察微米—纳米级孔喉形貌和内部流体特征，而X射线能谱仪可利用不同元素X射线光子能量不同的特征定量测定烃类的碳含量以进行成分分析，一般可探测1至几微米范围内的碳含量[13]。测量仪器采用配备能谱仪的Quanta400场发射环境扫描电镜，实验过程中采用环境低真空模式，样品室压力10 Pa、工作距离5 mm、工作电压15 kV、电子束斑大小4.5 nm （对应束流值为7 nA）。样品台纵、横向移动范围均为100 mm，操作温度为室温。能谱仪采用超薄窗口（UTW）探测器，可有效探测原子序数为4（Be）～92（U）的元素。能谱仪检测质量分数大于10%的元素含量的相对误差约为1%～3%，检测质量分数为1%～10%的元素含量的相对误差约为3%～5%，检测质量分数小于1%的元素含量的相对误差大于50%[13]。相同元素的峰值与其含量正相关；不同元素间不能简单比较，即具有较高峰值的元素含量不一定比具有较低峰值的元素含量高，因为原子数百分比的计算还与元素灵敏因子有关。以C元素为例，假设探测到C、Si和O，则C原子数百分比为C元素峰面积与C元素灵敏因子比值除以探测点所有元素峰面积与各元素灵敏因子比值之和。

实验样品采用普遍含油的岩心样品（1 cm × 1 cm），敲取含油新鲜面后迅速置入电镜观察舱内，保证观察过程中烃类不散失。调整相应放大倍数，观察微米—纳米级别孔喉内部或表面赋存的原油。

图1 松辽盆地致密油分布图

1.2 实验样品

松辽盆地南部白垩系泉头组四段发育致密油，选取7口典型致密油井储集层样品进行研究（见图1）。产油井段取样共17个，孔隙度为2%～10%，空气渗透率为（0.04～0.70）×10-3μm2，属于致密储集层。根据孔渗、孔喉分布数据以及毛管压力曲线，将研究区储集层划分为3类，17个致密岩心样品中，5个样品为Ⅰ类储集层，2个样品为Ⅱ类储集层，10个样品为Ⅲ类储集层（见表1）。根据含油情况，岩心含油性划分为油浸、油斑、油迹和荧光4个级别。11个样品为油浸、油斑，6个样品为油迹、荧光。

表1 研究区致密油样品统计表

2 原油赋存形态与赋存空间

通过松辽盆地南部7口典型产油井17个样品、168个测点的环境扫描电镜实验，认为致密油主要存在2种赋存形态：油膜与油珠。如D61井样品（2 059.3 m）与C45井样品（2 105.4 m）致密油分别以油膜与油珠形式存在（见图2），其中油膜含碳量明显高于油珠：D61井样品能谱显示碳原子数百分比为67.72%，质量百分比为53.66%，而C45井样品碳原子数百分比为39.62%，质量百分比为27.41%。前者碳原子数百分比是后者的1.7倍，质量百分比是后者的2倍，表明两者含碳量差距明显；前者岩心普遍含油，具明显油浸特征，含油量大，而后者岩心含油性显示为油迹，含油量相对较少；前者油膜赋存于被敲开的新鲜粒间孔中，呈不规则粘连长条状，平面尺寸为20 μm × 100 μm，后者油珠赋存于相对较小的粒内孔中，呈孤立油珠状，平面尺寸为500 nm × 500 nm。

图2 致密油两种赋存形态

微观上，油膜和油珠两种赋存形态的赋存空间存在差异。油膜主要赋存于粒间孔和微裂缝，油珠主要赋存于粒内孔。图3显示油膜赋存空间相对较大，粒间孔平面尺寸主要为（1～5 μm）×（1～5 μm），油膜形状不规则，粒间孔或微裂缝的形状控制了油膜的赋存规模。油膜主要呈浸染粘连状形态赋存于粒间孔或微裂缝中，且由于油在低真空状态下更易挥发，随着观察时间的推移，观察视域内的油膜逐渐变形、移动、缩小甚至消失。大部分油膜的含碳量很高，图3d—3f能谱显示碳峰值远远高于其他元素，其元素质量百分比为50%～90%。相比而言，油珠赋存空间较小，粒内孔平面尺寸主要为（0.2～1.0 μm）×（0.2～1.0 μm），油珠发育受控于粒内孔形状。尽管油珠比油膜赋存空间小，但是图4电镜照片显示，储集层粒内孔较为发育。图4a中石英颗粒溶蚀孔大量发育，同样可以为油珠赋存提供良好空间。由于油珠赋存在较小的粒内孔中，因此比油膜更易挥发，一般状态下很难看到完整形态，主要通过能谱数据进行识别，图4d—4f能谱显示粒内孔中油珠碳峰值相对较小，元素质量百分比主要为15%～30%。

图3 油膜赋存状态

3 赋存控制因素

储集层类型控制致密油赋存特征。Ⅰ类储集层以中砂岩、中细砂岩和细砂岩为主，致密油赋存形式以粒间孔、微缝内油膜为主。Ⅱ类储集层岩性主要为粉—细砂岩，致密油赋存形式以粒间孔油膜、粒内孔内油珠为主。Ⅲ类储集层岩性主要为粉砂岩，以及部分细砂岩，致密油赋存形式以粒内孔内的油珠为主。

笔者设计了一种计算油膜厚度的方法：①求取场发射环境扫描电镜联测能谱的探测球体范围；②依据能谱数据提供的元素质量百分比与元素原子百分比估算油膜的体积百分比，继而求取探测范围内微米—纳米级孔隙中赋存的原油体积；③计算原油赋存的孔隙表面积作为原油赋存面积，即可求取微米—纳米级孔隙中赋存油膜的平均厚度。

由图5可知，Ⅰ类储集层与Ⅱ类储集层中原油含碳量明显高于Ⅲ类储集层。Ⅰ类储集层Z59井、Q238井样品的平均含碳量为73%，计算得到对应的平均油膜厚度为1.46 μm；Ⅱ类储集层Z53井样品平均含碳量为41%，对应的油膜厚度为0.69 μm；Ⅲ类储集层C45井样品平均含碳量为18%，对应的油膜厚度为0.35 μm。

图4 油珠赋存状态

图5 储集层类型对致密油含油性控制作用

样品中值孔喉半径与对应含碳质量百分比呈一定正相关关系（见图6a）。中值孔喉半径小于100 nm的样品含碳质量百分比一般小于40%，平均30.86%；中值孔喉半径大于100 nm的样品含碳质量百分比一般高于40%，平均46.96%。

图6 储集层孔喉分布与质量系数对储集层含油性控制作用

4 结论

松辽盆地南部让字井斜坡区致密油主要具有2种赋存形态：油膜与油珠，具有3类赋存空间：粒间孔、微裂缝与粒内孔。油膜赋存空间相对较大，粒间孔或微裂缝的形状控制油膜赋存规模。油珠赋存空间相对较小，发育受控于粒内孔形状。尽管油珠相对油膜赋存空间小，但若储集层粒内溶蚀孔较发育，也可为油珠赋存提供良好的空间。

储集层类型与物性特征控制致密油赋存特征。Ⅰ类储集层以粒间孔、微裂缝内油膜为主，Ⅱ类储集层以粒间孔油膜、粒内孔内油珠为主，Ⅲ类储集层以粒内孔内油珠为主。由Ⅰ类到Ⅲ类储集层，其中赋存的油膜厚度及原油含碳质量百分比呈逐渐减小趋势。中值孔喉半径大于100 nm、储集层质量系数大于0.14的样品，其含碳质量百分比一般高于40%，油膜厚度较大。储集层中值孔喉半径与储集层质量系数控制含碳质量百分比与油膜厚度。

通过致密油赋存表征研究，一方面确定致密储集层微观孔喉系统具有储集油气的能力，另一方面精细表征了致密储集层微观孔喉系统中原油赋存形态、空间与厚度。根据致密油微观赋存状态、油膜赋存厚度计算致密油样品含油量、含油饱和度，以及致密油资源评价是今后进一步的研究方向。

致谢：本次研究得到了中国石油勘探开发研究院邹才能教授、赵孟军教授、袁选俊教授、陶士振教授、华南理工大学张大同教授和中国石油吉林油田公司江涛、邓守伟、杨亮、黄铭志等专家的指导与支持，在此一并表示感谢！

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（编辑 林敏捷）

Micro-occurrence of Cretaceous tight oil in southern Songliao Basin,NE China

Gong Yanjie1,2,Liu Shaobo1,2,Zhu Rukai1,2,Liu Keyu1,2,3,Tang Zhenxing4,Jiang Lin1,2
(1.PetroChina Research Institute of Petroleum Exploration &Development,Beijing 100083,China;2.State Key Laboratory of Enhanced Oil Recovery,Beijing 100083,China;3.CSIRO Earth Science and Resource Engineering,Bentley WA 6112,Australia;4.PetroChina Jilin Oilfield Company,Songyuan 100083,China)

Combined experiment method of Environmental Scanning Electron Microscope (ESEM) and Energy Dispersive Spectroscopy (EDS) was proposed to detect tight oil occurrence in micro- and nano-pores of tight sands in Member 4 of Cretaceous Quantou Formation.Observation and analysis of 168 measurement points and seventeen samples from seven typical wells shows that the tight oil occurrences in micro- and nano-pores have two main forms:oil film and oil droplet,oil film is dominant.Intra-granular pores,inter-granular pores and micro-fractures are three kinds of micro storage space,mainly inter-granular pores.The oil films in the intra-granular pores and micro-fractures are irregular and adhesive,and the size is about (1-5 μm) × (1-5 μm),the carbon mass percentage of oil films are mainly 40%-90%.The size of oil droplets is (0.2-1.0 μm) × (0.2-1.0 μm),with relatively small occurrence space.The carbon mass percentage of oil droplets are mainly 15%-30%.Reservoir types and distribution of pores control tight oil occurrence.The carbon contents and thicknesses of oil film decrease from type I to type III reservoirs.The carbon mass percentage and thicknesses are controlled by the median pore throat radius and reservoir quality coefficient.

southern Songliao Basin;Cretaceous;tight oil;oil micro occurrence form;oil occurrence space

国家重点基础研究发展计划（973）项目（2014CB239000）；国家科技重大专项（2011ZX05001）；中国石油天然气股份有限公司科学研究与技术开发项目（112011A-02x01）

TE122

A

1000-0747(2015)03-0294-06

10.11698/PED.2015.03.05

公言杰（1986-），男，山东临沂人，中国石油勘探开发研究院工程师，主要从事致密油气成藏与实验技术研究。地址：北京市海淀区学院路20号，中国石油勘探开发研究院石油地质实验研究中心，邮政编码：100083。E-mail：gongyanjie2008@petrochina.com.cn

2014-05-30

2015-03-23