宫少军 秦志亮 叶思源 乔吉果 赵 卫

(1．天津市海洋地质勘查中心 天津 300170;2．天津华北地质勘查局地质研究所 天津 300170;3．国家海洋局海洋减灾中心 北京 100194;4．青岛海洋地质研究所 山东青岛 266071)

近些年来，沉积物元素地球化学的应用及其理论方面取得了一定的进展，已然成为地球化学研究不可取代的一部分［1～4］。特别是在揭示沉积物物质来源、沉积环境及其迁移规律等方面［5～7］，元素地球化学方法应用于实际研究的成果越来越多，也备受广大学者和专家的重视。为了研究黄河三角洲ZK5孔柱状沉积物的地球化学特征及其沉积环境，本文根据沉积物的常微量元素组分含量和特定元素之间的比值进行了探讨。

1 地质背景

现代黄河三角洲处于渤海的西岸，地势总体呈现南高北低，西高东低，总体平缓。位于华北—渤海盆地的南侧，华北—渤海盆地是新生代沉积盆地，最大沉降幅度达12 000 m。区内断裂以北东、北东东向为主，次为北北西及北西向。主要断裂有:埕子口断裂、陈南断裂、义南断裂、胜北断裂、孤北断裂、广饶—齐河断裂、埕中断裂、东营断裂［8，9］。

研究区内土层均为第四系松散沉积物，以粉砂质黏土为主，其次为粉砂和黏土。其岩性分布受地貌单元控制，如在古河道带，决口扇顶部以粉砂为主，在山前冲洪积平原区包气带岩性以粉质黏土为主，在黄泛平原区以粉砂质黏土为主，在洼地地带则以粉质黏土、黏土及粉砂质黏土互层为主。黄河单一而短期的分流河道及高浓度水体形成的椭圆形砂体相互迭置，是黄河三角洲砂体的主要特征［10］。

ZK5孔位于现代黄河三角洲海岸线附近，处于37°51'37″N，119°5'13″E(图 1)。ZK5 钻孔的沉积记录表明，黄河三角洲沉积以一套水下三角洲的沉积为主，分流河道改道后，新河口沉积物位于老河口的侧部或两个老河口之间，年轻的三角洲前缘粉砂覆盖在老三角洲侧缘黏土质粉砂之上，年轻的三角洲侧缘黏土质粉砂覆盖在老三角洲前缘粉砂之上，这是在黄河三角洲常见的沉积序列;根据历史上河口的位置及海区水深图可以较为准确地确定沉积年代［11］。

2 ZK5孔层序划分

现代黄河三角洲是1855年以后才形成的，由于时间太短，已经不在14C测年的有效范围之内，而且难以运用同位素方法测年。确定沉积物的沉积环境是判断其沉积年代的基础，因此要锁定钻孔中现代黄河三角洲沉积物的起始位置，必须要确定老黄河三角洲(1855年以前)的沉积序列。研究区1855年海岸线20 km范围以内，公元1099～1855年形成的年轻陆架沉积物或改造层覆盖在11～1099年黄河三角洲之上，而现代黄河三角洲沉积物覆盖在最上部。从海岸线(1855年)向海方向，由于现代黄河三角洲的沉积作用，老黄河三角洲沉积物越来越薄。在ZK5孔中没有发现老黄河三角洲沉积物，而陆架沉积物之上有2～3 m厚的黏土质粉砂，具有透镜体、粉砂薄层，贝壳的数量也减少，生物扰动构造突然变得不发育，这表明此段为现代黄河三角洲的底部—前三角洲的沉积物;前三角洲之上的粉砂夹黏土质粉砂便是三角洲前缘的下部［11］。

图1 黄河三角洲ZK5钻孔取样站位图Fig．1 The location of sampling Core ZK5 in Yellow River Delta

根据ZK5孔沉积物的厚度、性质以及高程判断对应的沉积环境，追踪其物质来源，即判断沉积物是由哪一条分流河道输送而来，那么这一条分流河道的活动年代就是这层沉积物所形成的年代。对岩芯自下而上逐层分析它的地质发展历史，检查环境分析和年代确定是否合理，搞清楚不同时期形成沉积物的叠覆关系。应用沉积地质学和历史地理学综合分析方法确定钻孔岩芯沉积年代［11］，同时结合有孔虫测试数据，ZK5岩芯沉积物自下而上，大致划分为7个层序(图2)。

NQ1以灰色粉砂为主，含少量极细砂，见黑色有机质;属潮坪沉积相。NQ2以灰色黏土质粉砂为主，含大量黑色有机质、透镜体和虫孔构造;下部多见深灰色粉砂质黏土与黄色粉砂质黏土混杂，含黑色腐殖质层;属陆架沉积相。NQ3上部以灰黄色黏土质粉砂与粉砂互层为主，下部为浅黄色黏土质粉砂，黏土含量较高;属前三角洲沉积相。NQ4为黄褐色粉砂质黏土与粉砂混杂，有夹层;属三角洲前缘沉积相。NQ5以土黄色黏土质粉砂为主，生物扰动较为强烈，炭质含量高;下部以黄褐色粉砂质黏土为主，含水量大，偶见黑色有机质，黏土含量较NQ4高;属三角洲侧缘沉积物。NQ6多见灰黄色黏土质粉砂，偶见粉砂与黏土质粉砂互层;黑色有机质含量较高，属三角洲前缘沉积相。NQ7以土黄色粉砂为主，偶见黏土质粉砂夹层，上部含水量较少，土质较干，下部含水量较大;属1976年后形成的决口扇沉积相。

图2 黄河三角洲ZK5孔沉积年代划分示意图Fig．2 Sketch map of ZK5 Core sediment age divided in Yellow River Delta

3 样品及分析

为了解现代黄河三角洲垂向上的地球化学特征和沉积环境变化，笔者在ZK5孔岩芯剖面上，自下而上采集了岩芯沉积物样品36件，其中NQ1层序3件，NQ2层序5件，NQ3层序6件，NQ4层序4件，NQ5层序9件，NQ6层序5件，NQ7层序4件。样品处理及测试在河北中化地质矿山总局地质研究院完成，检测的元素有 Al、Ca、Fe、K、Mg、Mn、Na、P、Ti、Si、V、Cr、Rb、Sr和 Ba 等，测试数据见表 1。

4 元素地球化学特征

4．1 相关性分析

受沉积环境、源区岩性及成岩作用的影响，各元素含量分布不同。通过相关系数分析(见表2)，弄清楚各元素的富集特征及相互之间的关系。

(1)K2O、TiO2、Al2O3、Fe2O3、Cr、V、Rb 相互间呈明显的正相关关系，两两相关系数R均＞0．8。这些元素主要赋存于泥质矿物中，表现的是陆源泥质沉积特征。现代黄河三角洲中TiO2和Al2O3的富集组合，表明有大量陆源物质的侵入，因为这两种元素常被吸附于黏土矿物中。由于K、V、Cr和Rb的离子半径相对较大，很容易被吸附，因此被黏土矿物吸附后，保留在原地或仅是近范围迁移，说明这几种元素主要赋存于泥岩中。由于Rb、K的离子半径相似，Rb的地球化学行为与K密切［12］，Rb可在矿物晶格中取代K。而Al2O3和Fe2O3的含量反映了氧化作用的特征，两者的变化具有一致性，呈强相关关系(R=0．98)，含量较高说明了氧化环境较弱，意味着所处环境的水体变深。

表1 黄河三角洲ZK5孔沉积物地球化学分析数据Table1 Results of geochemical analyses of ZK5 Core sediment in Yellow River Delta

(2)SiO2与其他元素呈明显的负相关(R≤－0．75)，与 Sr呈弱正相关关系(R=0．30)，与 P2O5呈弱负相关关系(R=－0．34)，说明石英物质(SiO2)在粉砂及泥岩中极不发育，其主要发育在砂岩中，据冯胜斌等研究，SiO2与硅质岩有很好的相关性［13］。

(3)Sr与 CaO 呈弱负相关关系(R=－0．30)，说明Sr主要赋存于方解石矿物中，最初Sr多保存于文石矿物中，因为与低镁方解石和高镁方解石相比，文石矿物晶体结构中的钙离子易被离子半径较大的二价锶离子所替代;但文石经过成岩作用，向低镁方解石转变的过程中，Sr反而会被保存下来。胡明毅等发现［14］，海水和淡水中的 Sr、Ca的平均含量差别很大，海水中 Sr含量为 8×10－6、Ca 含量为 4×10－6，淡水中 Sr含量为 0．06×10－6、Ca 含量为 4．6×10－6，因此，在成岩过程中有淡水加入时，就会影响Sr的含量。所以现在见到的Sr，以保存在低镁方解石中的为主。

(4)P2O5与 Al2O3、TiO2、Fe2O3、CaO、K2O 呈弱的正相关(R≤0．57)，P2O5含量的高低代表了海水的深浅，作为海水深度的指标元素，其值大小亦可用来进一步分析沉积环境［15］。从表1中可见，CaO的垂向含量变化较为频繁，这与黄河尾闾的频繁摆动和海洋动力的重新塑造有关。

4．2 地球化学特征

沉积岩中元素含量及其分布特征与矿物成分有很大的关系［16］。其中常量元素的分布与沉积环境的关系更加密切。本文选取某些氧化物(CaO、Fe2O3、MgO、Na2O、K2O、TiO2、MnO、SiO2、Al2O3、P2O5)进行分析，旨在查明ZK5孔沉积物自下而上常量元素分布规律，及其所反映的不同沉积环境，各沉积相中常量元素的平均质量分数如表3所示。

表2 ZK5孔沉积物中各元素含量的相关系数Table 2 Correlation coefficients of ZK5 Core of each element in sediment

表3 各沉积层序常量元素平均质量分数统计(%)Table 3 The average mass fraction of constant elements each sedimentary facies

根据测试分析，ZK5孔沉积物的SiO2含量比较高，其质量分数都在50．76%以上，平均值为58．49%，说明ZK5孔沉积物中富含SiO2的矿物(如石英、长石)含量较高，矿物成分的成熟度较高。可以看出，Al2O3质量分数相对于其他元素较大，平均为12．05%，其含量高与碎屑岩中云母、长石及其它富铝的黏土矿物有关，其中以黏土矿物中铝元素最为富集。

此外，ZK5各层序常量元素又表现出各自固有的特征:Al2O3以NQ3层序含量最大，平均质量分数为13．21%;Na2O则以NQ1层序含量最大，平均质量分数 2．92%;CaO、Fe2O3以 NQ5 层序含量最大，而 K2O、MgO以NQ3层序的含量最大。

ZK5各层序微量元素的平均含量也有明显的差异(表 4)，V、Cr、Rb、Ba以 NQ5 层序相对最大，Sr含量以NQ7层序相对最大，Ba质量分数较高，说明陆源供给充足。而Sr/Ba值对古盐度的变化非常敏感，其值越大，反映的古盐度越高［5］，依据常用的标准:Sr/Ba 值大于 1．0 为海相，0．5～1．0 为半咸水相，小于0．5为微咸水相，说明各个层序的沉积环境，古盐度值变化不大，矿化度也相当，处于微咸水的浅水环境，反映出现代黄河三角洲受河流，主要是黄河影响，海水淡化，盐度较低。

表4 各沉积相微量元素平均质量分数统计(×10-6)Table 4 The average mass fraction of trace elements in each sedimentary facies

5 沉积环境研究

沉积岩的成因不同，是其物质来源、物理化学条件及沉积环境等方面的差异所造成的，因此不同环境的沉积岩元素地球化学成分必然亦有所不同，其相关特定元素的比值也会存在明显的差异［17，18］。

5．1 古水深

以往研究表明，V/Cr比值的高低，代表不同的氧化还原条件，还原条件下V元素易于富集，而Cr元素在氧化条件下易于富集，因此在氧化条件下V/Cr比值低，反之，还原环境下该比值较高，因此沉积环境水体的深浅可以根据 V/Cr的比值来判断［19，20］。从图3中看出，潮坪沉积(NQ1)中V/Cr比值为0．99～1．26，平均值为 1．08;陆架沉积(NQ2)和 1897～1934年三角洲前缘沉积(NQ4)中平均值都为1．11;1855～1897年前三角洲沉积(NQ3)和1934～1960年三角洲前缘沉积(NQ5)为1．12;1960～1964年三角洲前缘沉积(NQ6)为 1．13～1．22，平均值为 1．17;决口扇沉积(NQ7)则为1．19。可以看出，在不同的沉积相中，从前三角洲、三角洲前缘到三角洲侧缘，V/Cr值相应变化规律，反映出随着水体的加深，沉积环境的还原性加强，其值亦随之增大。

图3 ZK5孔沉积物V/Cr垂向变化Fig．3 Variations with depth of V/Cr in ZK5 Core sediment

V/Cr比值从下往上呈增加的趋势，说明沉积环境的氧化还原条件是向还原条件方面转化的，可以判断出水深有逐渐增加的趋势，这与前文中元素相关性分析的结论是一致的。

5．2 古盐度

沉积岩层中MgO具有亲海性，而Al2O3具有亲陆性特征，因此判断水体盐度的高低，可以建立镁铝比值 w=102(MgO/Al2O3)［21］。w 值的增加，表明水体盐度的增大，沉积环境由淡水向海水过渡;w＜1代表淡水沉积环境，w为1～10代表陆海过渡性沉积环境，w为10～500代表海水沉积环境，w＞500时陆表海沉积环境。由图4a可知，NQ3的w值相对较高，其平均值为19．30，属于前三角洲沉积环境，而ZK5孔沉积物的w值都在10～500之间，最大值为20．13，平均值为18．7，总体变化不大，w值偏小，说明属于海相沉积环境，同时有黄河水的注入。

图4 ZK5孔沉积物102(MgO/Al203)(a)和Sr/Ba(b)垂向变化Fig．4 Variations with depth of 102(MgO/Al203)and Sr/Ba in ZK5 Core sediment

分辨陆相和海相环境是最常用的一个指标元素是Sr/Ba比值。前人研究表明，Sr元素在淡水(河水、湖泊水等)中的平均含量为 7×10－8μg/g，而在半咸水或海水里含量升为 7．6×10－6μg/g;然而，Ba 元素在淡水中浓度大约为2×10－8μg/g，在海水中的含量为 1．4×10－8μg/g［5］。因此，Sr/Ba 值可以用作古盐度研究的标志，其值的大小，反映了盐度值的高低。

从图4(b)来看，ZK5孔沉积物样品的Sr/Ba值自下而上，相差不大，处于 0．39～0．47之间，说明从NQ1到NQ7沉积环境的水体盐度变化不太大。

5．3 古气候

Rb和Sr这两种微量元素的地球化学行为，既有明显的差别，又有一定的联系。由于Rb的离子半径较大，很容易被吸附，被矿物吸附后，保留在原地或仅是近范围的迁移［12］;相反，离子半径较小的Sr主要以游离态形式存在，容易被地表水或地下水带走。Rb/Sr值的大小能够反映气候水热变化的环境条件，及其化学风化的程度［22～24］。

通常情况，在温暖湿润、降水量大的环境下，地表径流量大，亦加强了地表侵蚀，较多的细粒物质在地表沉积下来。同时在湿热的条件下，会增强化学风化作用，使更多的Sr元素进入沉积环境，就造成了沉积物中Rb/Sr值的变小;反之，在寒冷干燥，降水量少的环境下，Rb/Sr值会增大。

图5(a)给出了Rb和Sr两种元素的分析结果:可以看出，从NQ1到NQ5中的Rb/Sr值有变大的趋势，说明NQ2到NQ5层序沉积时期气候相对干燥寒冷，降水量少，而到上面的NQ6和NQ7层序沉积时期，气候又相对湿热，降水量较大。而从整个钻孔沉积物样品的分析数据来看，Rb/Sr比值为 0．35～0．60，所以从NQ1到NQ7层序沉积时期的气候变化不大，气候相对湿热，降水量较大。

图5 ZK5孔沉积物Rb/Sr(a)和MgO/CaO(b)垂向变化Fig．5 Variations with depth of Rb/Sr and MgO/CaO in ZK5 Core sediment

研究表明，除了Rb/Sr值能够反映气候变化，MgO/CaO值也是气候变化的一种指示剂，高值指示干热气候，低值指示湿润气候［25～27］。从图5b可以看出，NQ2和NQ5层序沉积时期的MgO/CaO比值较大，气候相对干热，降水量较小，整个钻孔层序沉积物的 MgO/CaO 比值为 0．31～ 0．40，平均值为 0．35，从NQ1到NQ7层序沉积时期的气候变化不大，气候相对潮湿，化学风化作用较强。

6 结论

(1)K2O、TiO2、Al2O3、Fe2O3、Cr、V、Rb 相互间呈明显的正相关关系，表现的是陆源泥质沉积特征。SiO2与其他元素呈明显的负相关，与Sr呈弱正相关关系，说明石英物质(SiO2)在粉砂及泥岩中不发育，主要发育在砂岩中。CaO的含量变化较为频繁，这与黄河尾闾的频繁摆动和海洋动力的重新塑造有关。

(2)根据V/Cr值分析，ZK5孔自下往上，从NQ1到NQ7沉积环境的水体有逐渐加深的趋势，与钻孔分析的从NQ1到NQ7依次发育潮坪相、前三角洲相、三角洲前缘相及三角洲侧缘相基本对应。

(3)通过102(MgO/Al2O3)值和Sr/Ba值的分析:ZK5孔从下往上沉积环境的水体盐度变化相差不大，基本属于海相沉积环境，同时有黄河水的注入。

(4)通过古气候指示剂Rb/Sr值和MgO/CaO值的分析:ZK5孔从NQ1到NQ7层序沉积时期的气候变化不大，气候相对潮湿，化学风化作用较强。

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