邵婕文，王仲奇，甘 霖，何丽霞

(中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413)

分段γ扫描(SGS)是一种重要的非破坏性(NDA)定量分析手段。作为定量分析方法，其关键在于建立计数率与放射性核素含量的对应关系(校准曲线)，这个技术环节被称为校准。校准还要给出分析结果(待测核素含量)的不确定度评估。目前的校准方法主要分为以标准样品测量为基础的活度(或质量，下同)校准方法即常规效率校准和以模拟计算为基础的无源效率校准[1]。前者完全依赖于实验测量，需通过对一系列已知待测核素含量标准样品进行测量，建立效率曲线；后者基于源自测量实验的计算模型[2]，经过数学计算建立效率曲线。

由于定量分析需得到测量对象中的满足不确定度要求的待测核素含量。因此，作为活度校准方法的基础，需建立与待测样品(几何与介质)一致的标准样品。一致性程度需与测量结果的不确定度要求适应。活度校准方法不受特定测量装置限制，具有操作规范、简单的特点，可保证特定的测量装置的测量结果及其测量不确定度具有必须的可追溯性。但由于整个核材料循环过程中，不同设施产生的核废料与放射性废物的测量对象种类繁多、形状各异。实施活度校准方法所必需的技术基础给这种技术的广泛应用带来很大的限制。

以数学建模和模拟计算为基础的效率校准方法受标准样品的约束较小，原则上可用于任何测量对象。但无源效率校准方法的实际应用，需针对特定测量装置(尤其是探测系统)建立基于标准模型、标准数据和标准活度放射性点源测量数据的模拟计算模型，这对于测量装置的研发和应用有着很高的技术要求。

在放射性废物的SGS定量测量分析应用方面，为解决建立标准大桶的难题，文献[3]将小体积标准样品按照一定方式填充至大桶中来替代标准大桶；文献[1,4]在大桶中将线状标准样品沿渐开线排布以模拟标准大桶。本文基于这两种校准方法，尝试建立一种便于现场使用的校准方法。

1 校准原理

根据γ射线与物质相互作用的原理，若已知探测器的探测效率和γ射线能量的函数关系，测量对象(样品)的几何条件，以及样品基质密度和γ射线源项的分布，就可计算出样品中待测核素的质量。而实际上，由于样品的尺寸和形状、基质密度、放射性物质源项分布差别很大，需对这些影响因素进行修正，均需通过对测量系统进行校准来实现。

活度校准方法中，需建立与待测样品的几何与介质一致的标准样品系列，建立计数率与核素含量的对应关系，如图1所示，该曲线即为校准的一个雏形。

本文的等效活度校准方法基于蒙特卡罗模拟计算方法，研究相同基体大桶旋转自发射测量中，不同半径位置上放置的线状标准样品(标准线源)的探测效率与大桶探测效率之间的关系，建立标准线源对被测对象的等效活度校准方法，以达到利用标准线源即可对多种几何形状尺寸和多种待测核素进行校准的要求，进而建立测量装置对标准线源不同能量γ射线的计数率与活度的关系，即校准曲线。

图1 SGS的校准曲线

2 等效活度校准方法

图2 半径上不同位置处标准线源与测量对象的探测效率之比

在利用蒙特卡罗模拟方法研究“核素结块”对于SGS测量准确性的影响[5]时，发现测量对象的半径上存在一特殊位置PC(校准位置，PC≤R，R为测量对象半径)，在旋转自发射测量中，探测系统对于放置在此处的标准线源的探测效率与测量对象整体的探测效率相同。图2示出了放置在外径为5 cm的水溶液的不同半径位置上186 keV线源探测效率与以水溶液为基体的均匀体源探测效率之比。从图2可看出，线源位置P与特殊的校准位置相比，当标准线源越靠近测量对象的外表面(P>PC)时，标准线源发射的γ射线受到的阻滞越弱，因此探测系统得到的测量计数响应越大；当标准线源越靠近测量对象的对称轴(P

选取密度均匀的溶液作为测量对象的基体材料，通过模拟计算得到校准位置对各变化参数的依赖关系(图3)。可发现，被测对象基体的密度及射线能量是决定线源等效校准位置的重要因素。随着密度的增大，等效位置明显远离轴心，趋近于被测对象外表面。对于高密度基体，等效刻度位置随射线能量的不同变化明显；对于低密度基体，低能区的等效校准位置受射线能量变化的影响较明显，随着能量的增大，影响逐渐减弱。在实际应用中，对于超过500 keV的特征γ射线能量，线源的等效位置基本可认为是相同的。

图3 校准位置随基体密度和射线能量的变化

等效活度校准方法将活度校准方法和效率校准方法相结合，发挥各自的优势。该方法主要通过以下技术途径实现：1) 对于特定SGS装置和确定的测量对象(参数包括基体材料和松装密度、几何尺寸以及待测核素特征γ射线能量)，通过蒙特卡罗模拟计算确定整体效率；2) 采用与步骤1相同的参数条件，通过蒙特卡罗模拟计算确定与整体效率相同的刻度位置；3) 使用与步骤1的基体材料相符、具有相同几何尺寸和松装密度的空白测量对象，将不同活度的标准线源放置在空白测量对象中的校准位置上，通过测量建立定量分析所需的校准曲线。

3 实验验证

本研究工作对线源的等效活度采取蒙特卡罗模拟方法和测量实验方法进行比对验证。

测量实验中采用的测量样品为已知235U含量的，填充了硝酸铀酰溶液的，内径为9.5 cm、高度为12 cm的聚乙烯容器(图4a)。将硝酸铀酰溶液看作基体与铀均匀分布的体源。刻度样品为将已知活度75Se线源放置其中的，充满水介质的，内径为9.5 cm的铅玻璃容器(图4b)。

由于实验条件限制，测量实验中的测量样品和标准样品的容器壁材料不同，需对测量数据分别进行容器壁的吸收校正处理[6]。两者之间特征γ射线能量也不同，通过探测器对75Se线源不同特征γ射线的探测效率的计算结果拟合得到对235U的186 keV特征γ射线的探测效率[6]。由于硝酸铀酰溶液和水介质密度相近，测量样品和标准样品内介质密度不同所带来的差异可忽略不计。

与测量实验对应，模拟计算中所考虑的体源样品为内径为9.5 cm、高度为12 cm的铀溶液(基体与核素均匀分布)，线源为高度为12 cm的铀。

由硝酸铀酰溶液体源样品的测量数据，扣除容器壁吸收影响后，可得到探测器对硝酸铀酰溶液体源样品中235U发射的186 keV特征γ射线探测效率为3.70×10-4。对刻度样品(75Se线源放置在不同位置)的测量数据，扣除容器壁吸收影响后，经拟合插值可得到探测器对186 keV特征γ射线的探测效率(表1)。体源与线源的探测效率的模拟计算结果示于图5。

图4 铀溶液测量(a)和线源校准(b)示意图

表1探测器对线源186keV能量不同半径下的探测效率

Table1Detectionefficiencyofline-likesourceon186keVwithdifferentradii

半径/cmP/R探测效率与铀溶液探测效率的相对偏差/%2.00.423.32×10-4-10.32.50.533.33×10-4-10.03.00.633.55×10-4-4.03.50.743.77×10-41.94.00.843.86×10-44.2

图5 体源与线源探测效率模拟计算结果

从表1和图5可看出，不同位置上根据线源的测量结果得到探测器对于186 keV特征γ射线探测效率在P/R=0.75的附近与探测器对于均匀体源样品中186 keV特征γ射线的探测效率相吻合，证实了模拟计算对于等效校准位置的预测。

4 结论

本文提出了利用放射性活度已知的标准线源对均匀圆柱形体源样品的等效活度校准方法，通过蒙特卡罗模拟方法系统研究了等效校准位置对于样品介质密度、特征γ射线能量的依赖关系。通过对已知放射性活度体源和线源样品的测量实验，证实了等效校准位置的存在并与模拟计算结果相吻合。

模拟计算研究以及相应的验证实验结果表明，根据与测量对象几何尺度不同的标准源(通常小于被测对象，线源为极端情况)，在特定半径位置(可根据被测对象几何尺寸、待测核素特征γ射线能量以及标准源的几何尺寸预先计算得到)测量数据，直接可得到体源中待测核素的放射性活度。

这种介于常规效率校准与无源效率校准方法之间的等效校准方法，对于拓展SGS技术的应用和简化SGS测量装置的研发和使用规范，有着积极的意义。

后续的模拟计算和实验验证将系统研究对象基体密度、几何尺寸以及待测核素特征γ射线能量，标准源特征γ射线能量以及几何尺寸对于等效校准位置的影响，对基于这种校准方法的SGS分析结果开展不确定度评估研究，使其成为非破坏性定量分析技术的有效工具。

感谢中国原子能科学研究院放射化学研究所的宗波、柏磊、程毅梅提出的宝贵意见。

参考文献：

[1] 王奕博. 分段γ扫描系统无源刻度技术研究[D]. 北京：中国原子能科学研究院，2009.

[2] 何丽霞. 探测器表征技术在核保障非破坏性γ检测系统中的应用研究[D]. 北京：中国原子能科学研究院，2009.

[3] DUNG T Q. Calculation of the systematic error and correction factors in gamma waste assay system[J]. Annals of Nuclear Energy, 1997, 24(1): 33-47.

[4] 周志波. 桶装核废物快速检测方法研究[D]. 北京：中国原子能科学研究院，2007.

[5] 王仲奇，宗波，郜强，等. 分层γ扫描定量分析中层内放射性非均匀分布影响分析[J]. 原子能科学技术，2012，46(1)：103-108.

WANG Zhongqi, ZONG Bo, GAO Qiang, et al. Study on effect of radial-heterogeneity in segmented gamma scanning analysis[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(1): 103-108(in Chinese).

[6] 邵婕文. 桶装放射性废物测量装置自动化控制与刻度方法研究[D]. 北京：中国原子能科学研究院，2011.