王荣山，徐超亮，*，黄 平，刘向兵，任 爱，陈 骏，李承亮

(1.苏州热工研究院有限公司，江苏 苏州 215004；2.深圳中广核工程设计有限公司，广东 深圳 518124)

反应堆压力容器(RPV)具有密封放射性、防止裂变产物逸出的功能，是压水堆核电站寿期内不可更换的大型部件，直接影响核电站的安全性与经济性。RPV在服役期间受快中子(E>1 MeV)辐照的影响，将引起RPV钢的微观结构改变，最终导致RPV钢的辐照脆化。辐照脆化将导致在役RPV钢的低应力破断，直接威胁核电站安全运营。

虽然采用辐照监督试样进行冲击实验可直接得到RPV钢的ΔRTNDT(参考零塑性转变温度增量)，但无法连续评定RPV钢的辐照脆化程度，也无法对辐照脆化趋势进行预测。因此，在已有商用堆与试验堆辐照监督数据和辐照损伤机理研究的基础上，发展RPV钢ΔRTNDT的预测模型有现实的工程应用需求。而目前还没有针对国产RPV钢的辐照脆化预测模型，在评估RPV钢辐照脆化状态时，仍处于借鉴国外预测模型的阶段。

目前，国际上有多种模型用来预测RPV钢ΔRTNDT随中子注量的变化。国外预测模型主要是基于早期核电站RPV钢的辐照监督数据拟合获得，其中包括大量高Cu RPV钢的数据，所以这些模型不能满足我国在建核电站国产低Cu RPV钢的辐照脆化预测评估。早期辐照监督数据对应的核电站运行时间相对较短，注量范围较小，而随着核电技术的进一步发展，核电站长寿期安全运行成为核电站运行的新要求。我国核电站也在往长寿期安全运行发展，因此注量必然随运行时间的增加而升高，超过早期预测模型的适用范围，这使得早期预测模型的使用受到限制。因此，为适应新的核电站运行环境，确保核电站的安全性与可靠性，需建立更准确的预测模型。

1 已有的辐照脆化预测模型及其局限性

1.1 已有RPV钢的辐照脆化预测模型

为预测RPV钢的辐照脆化效应，各种规范从大量辐照监督数据中拟合出了不同的ΔRTNDT预测模型，包括美国RG1.99(Rev.2)[1]、法国FIS与FIM[2]、日本的JEAC 4201[3]等。这些模型通常是利用大量辐照监督数据，以影响辐照脆化的合金元素(Cu、Ni、P等)和辐照条件(中子注量、辐照温度等)为参量，使用统计分析方法对辐照监督数据进行归一化处理，通过拟合相关系数后建立的半经验化模型，称之为参数化预测模型[4]。参数化预测模型中合金元素含量和辐照条件对辐照脆化有直接影响，但不能反映微观结构与材料性能之间的关系，而微观结构决定着材料的辐照脆性。因此，更科学的模型应是与辐照后材料微观结构相关的结构化模型。

结构化模型从辐照脆化机理方面预测RPV钢的辐照脆化性能，以各种缺陷的尺寸和密度等为参量，这涉及描述基体缺陷(点缺陷、位错、位错环等)的尺寸、数密度，伯格斯矢量，析出相的尺寸、数密度、范围等。日本的JEAC 4201(2007版)[5]和Roger[6]给出的理论模型均属于结构化模型。结构化模型建立在材料微观结构基础之上，对材料微观结构的认识成为发展结构化模型的制约，目前难以进行实际工程应用。伴随着小角中子散射、正电子湮灭和三维原子探针等先进技术的应用和对材料微观结构认识水平的不断提高，会有更多的方法量化微观结构的变化，这将导致结构化模型的不断发展。

1.2 已有参数化预测模型的局限性

图1 国外预测模型计算结果与辐照监督数据比较

为验证早期模型对低Cu RPV钢的辐照脆化趋势预测的可行性，通过国外已有参数化预测模型计算低Cu(w(Cu)≈0.06%)RPV钢的辐照脆化趋势，并把计算结果与辐照监督数据进行比较，结果如图1所示。由图1可看出，对于低Cu含量的RPV钢，RG1.99(Rev.2)、FIM及JEAC 4201计算出的ΔRTNDT-注量关系曲线不能很好地与辐照监督数据吻合，预测结果明显低于低Cu RPV钢的脆化趋势，特别是在高中子注量条件下，辐照监督值与预测模型的预测值偏差较大。FIS是对大量辐照监督数据上限值的拟合，虽然能包络RPV钢的监督数据，但明显高于RPV钢的监督数据，安全裕度较大，过于保守，将使后期的压力-温度运行限制曲线运行窗口变窄，影响启停堆参数的选择。因此，利用上述国外模型对我国RPV钢的辐照脆化趋势进行预测存在一定缺陷，预测结果并不准确。为准确评估我国核电站国产低Cu RPV钢的辐照脆化，为核电站安全运行提供评估手段与依据，需发展适合于低Cu RPV钢的辐照脆化预测模型。

2 辐照脆化预测模型PMIE-2012

2.1 PMIE-2012的建立

参数化预测模型通常是辐照脆化损伤程度与辐照环境(中子注量、注量率、辐照温度)和化学成分(Cu、Ni、Mn、P、Si等)之间的函数关系。国际上建立辐照脆化模型的基本方法主要有两种：一种直接从辐照监督数据入手，根据影响辐照脆化因素作用程度的强弱，逐项加入到预测模型中，通过计算机反复迭代后形成，这种方法被欧美等核电发达国家采用；另一种方法首先选定基本的拟合函数，将候选函数进行合理组合，直接通过拟合监督数据拟合出相关系数，此种方法被俄罗斯采用。

为精确预测RPV钢的辐照脆化，本工作结合以上两种方法，在现有国外预测模型的基础上，利用辐照监督数据建立新的预测模型。预测模型的建立过程是：首先选定国外最新RPV钢的辐照脆化预测模型，在深层次理解该模型建立过程的基础上，对该模型忽略的影响因素进行添加，并通过RPV钢的辐照监督数据对相关系数进行逐步修正，最终形成RPV钢的辐照脆化预测模型；随后利用数学理论进行数值拟合，以标准偏差为拟合准确性的参考，修正拟合公式，直至标准偏差在可接受的范围内。

预测模型反映的是数据库内数据的变化规律，辐照监督数据在很大程度上决定着预测模型的可靠性。因此，收集了美国核管会开发的RVID数据库[7-8]与ASTM会议论文集中公布的辐照监督数据和部分国产RPV钢的辐照监督数据，这些数据信息涉及材料种类、化学成分(包括C、P、Si、Ni、Cr、Mo、Cu等)、中子注量、注量率、辐照温度、ΔRTNDT等，成为建立与评估辐照脆化预测模型的基础。

WR-C(5)是美国核管会提出的预测模型[9]，该模型以RPV钢的辐照损伤机理为基础，考虑RPV在服役过程中稳定基体缺陷和富Cu析出相的作用，具有完善的物理基础，且有长寿期预测和低Cu RPV钢预测准确性高的特点。因此，本辐照脆化预测模型PMIE-2012以WR-C(5)为基础进行修正，加入被忽略的后期激增相Si对辐照脆化的贡献，对中子注量相关项、Cu相关项、Ni相关项和Si相关项等参数进行修正，得到针对RPV母材的辐照脆化预测模型PMIE-2012。PMIE-2012的基本形式为：

0)1.041 2·max(min((lnΦ-ln(1.67×1017))·

其中：w为元素的质量含量；Φ为快中子注量，cm-2；T为辐照温度，℃。

2.2 PMIE-2012的可靠性评估

图2为PMIE-2012在不同中子辐照注量区间内σ(σ为预测模型计算值与辐照监督数据的差值)的标准差δ与注量的关系。其中，中子辐照注量区间的不一致是由辐照监督数据的分布决定的。由图2可知，在不同注量区间，δ的波动范围为8～13 ℃，δ在低注量区与高注量区无显著差异，与中子辐照注量无明显关联性，表明PMIE-2012不仅适用于低中子注量范围的ΔRTNDT预测，且适用于高中子注量范围。

图2 PMIE-2012标准差与注量的关系

辐照脆化对中子辐照注量和Cu元素含量非常敏感，因此对σ与中子辐照注量和Cu含量的关系进行分析(图3)。从图3可见，σ与中子辐照注量和Cu含量无明显关系，表明PMIE-2012的准确性与中子注量和Cu含量无明显关联性。因此，PMIE-2012具有适用中子注量范围广(5×1017～1020cm-2)且适用于高Cu(w(Cu)>0.08%)和低Cu(w(Cu)≤0.08%)RPV钢的特点。

图3 中子辐照注量和Cu含量与σ的关系

为评定PMIE-2012的可靠性，需进一步分析δ。经计算，PMIE-2012的δ为12.0 ℃，略小于RG1.99(Rev.2)与NUREG/CR-6551的δ(分别为14.8 ℃和12.8 ℃)，与RG1.99(Rev.3)的δ(11.9 ℃)基本相同[10]，表明PMIE-2012的准确性与国外预测模型处于同一水平。图4示出PMIE-2012预测值ΔRTNDT,Cal与辐照监督数据ΔRTNDT,ISP的分布。从图4可见，ΔRTNDT,Cal与ΔRTNDT,ISP具有较好的一致性，数据点均基本处于PMIE-2012的两倍标准差以内，表明PMIE-2012对RPV钢的辐照脆化趋势预测具有较高的准确性和可靠性。

图4 ΔRTNDT,Cal与ΔRTNDT,ISP的比较

利用PMIE-2012和国外模型计算出的ΔRTNDT-注量曲线与国内外低Cu RPV钢的辐照监督数据进行比较，结果示于图5。由图5可见：在Φ≤2×1019cm-2范围内，PMIE-2012的预测结果与RG1.99(Rev.3)的基本一致，但略小于RG1.99(Rev.2)与JEAC 4201；在Φ>2×1019cm-2范围，PMIE-2012的预测结果与RG1.99(Rev.3)相近(略高)，但高于RG1.99(Rev.2)与JEAC 4201；随着中子注量的增加，PMIE-2012与JECA 4201和RG1.99(Rev. 2)的预测趋势偏差增大，且未表现出明显的饱和趋势。PMIE-2012的预测结果与RPV钢的辐照监督数据符合较好，预测曲线基本分布在国产低Cu RPV钢的辐照监督数据附近。

图5 模型计算结果与辐照监督数据比较

由于RG1.99(Rev.2)、JECA 4201等辐照脆化预测模型在建立过程中是利用早期高Cu RPV钢的辐照监督数据进行拟合的，对低Cu RPV钢辐照脆化未考虑Cu以外其他元素的沉淀析出，明显低估了非Cu原子析出沉淀相的硬化效应[11]，导致早期预测模型对低Cu RPV钢的辐照脆化预测偏差较大。另外，最近的研究表明[12-15]，在核电站设计寿期末，低Cu RPV钢经快中子长期辐照会出现富Mn、Ni、Si团簇，这些后期出现的富Mn、Ni、Si团簇被称为后期激增相(LBP)。LBP一旦形成，将快速生长至大体积分数，严重影响RPV的安全运行和服役寿命。由于早期预测模型的建立过程中并未充分考虑LBP Mn-Si团簇对辐照脆化的影响，导致在高中子注量范围内，RG1.99(Rev.2)和JECA 4201的预测结果与辐照监督数据的吻合性较差，而PMIE-2012充分考虑了LBP的作用，使PMIE-2012的预测结果在高中子注量范围内与辐照监督数据符合较好，因此，PMIE-2012能准确反映出RPV钢的辐照脆化趋势。

3 结论

RPV钢的辐照脆化预测评估对保证核反应堆安全性与经济性具有重要意义。通过深入分析国外已有RPV钢的辐照脆化预测模型，揭示了已有参数化预测模型的不足，并建立了辐照脆化预测模型PMIE-2012，利用辐照监督数据对PMIE-2012进行验证。结果表明，PMIE-2012适用中子注量范围广，且适用于高Cu和低Cu RPV钢，其标准差与国际权威预测模型接近，对RPV钢的辐照脆化趋势预测具有较高的准确性和可靠性。

感谢中国原子能科学研究院佟振峰副研究员在辐照脆化预测模型建立过程中给予的指导。

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