杨凡+余辉+李莉

摘要：在太湖梅梁湾近岸水域进行了大气湿沉降原位围隔研究，分析并对比了湖泊水体和围隔内的溶氧量、温度、氮磷营养盐的浓度和叶绿素a（Chla）等指标在降雨前后的变化情况。结果表明，湿沉降以N沉降为主，P沉降浓度相对较低，其中N沉降中NH3-N含量较高；接收湿沉降围隔内水体TN与TP通过雨水的稀释作用分别有59.9%和29.9%的下降，远高于未接受湿沉降围隔内水体TN和TP分别为16.1%和13.3%的下降幅度，而太湖湖体在降雨前后TN和TP则表现为不同程度的上升，分别上升42.3%和19.3%；降雨结束前后，叶绿素a浓度的变化程度为太湖湖体>围隔组1（接受湿沉降）>围隔组2（不接受湿沉降），表明太湖北部水域在秋季高水温期的湿沉降可能会导致水体富营养化程度加剧。

关键词：太湖；湿沉降；原位围隔；营养盐；叶绿素a

中图分类号：X524；X131 文献标识码：A 文章编号：0439-8114（2014）01-0028-05

Effect of Wet Deposition on Water Quality and Concentration of Chlorophyll a in Lake Tai

YANG Fan1，2，YU Hui2，LI Li1

（1. College of Fisheries， Huazhong Agricultural University， Wuhan 430070， China；

2. Research Center of Lake Environment， Chinese Research Academy of Environmental Science， Beijing 100012，China）

Abstrat： In situ study by enclosure method was used to compare parameters including the amount of dissolved oxygen in the lake water and mesocosm， temperature， concentration of nutrients and chlorophyll a （Chla） at Meiliang Bay， Lake Tai before and after rainfalls in water body and enclosures. The results showed that wet deposition was mainly affected by N deposition which contains higher NH3-N. P wet deposition showed relatively lower concentration. TN and TP in wet deposition receipt enclosures by 59.9% and 29.9% decline， respectively. Rainfall dilution was much more than those in wet deposition non-receipt ones by 16.1% and 13.3% decline. Meanwhile， TN and TP in lake water were increased by 42.3% and 19.3% after raining. Chlorophyll-a variance was in order of lake water> enclosure 1-treatment（receipt wet deposition）> enclosure 2-treatment （non-receipt wet deposition）after rainfalls， indicating eutrophication in northern Lake Tai area may be enhanced by wet deposition during high water temperature period at autumn.

Key words： Taihu Lake； wet deposition； enclose experiment in situ； nutrients； chlorophyll a

收稿日期：2013-05-10

基金项目：国家水体污染控制与治理重大专项（2012ZX07101-001）

作者简介：杨 凡（1988-），男，湖北宜昌人，在读硕士研究生，研究方向为大气干湿沉降，（电话）13382223805（电子信箱）yangfan1005@126.com；

通讯作者，余 辉，（电子信箱）yuhui@craes.org.cn，李 莉，（电子信箱）foreverlili78@mail.hzau.edu.cn。

大气湿沉降是指自然界发生的雨、雪、冰雹等降水过程，是大气化学、环境化学研究的主要内容之一。大气湿沉降来源的氮、磷等营养盐的输入是引起湖泊水体富营养化的重要过程之一[1]，在人口众多、经济发达、大气污染严重的太湖和巢湖等大型浅水湖泊中表现尤为明显。杨龙元等[2]测得2002年太湖流域大气氮、磷的平均表观总沉降量分别达4 226和306 kg/km2，占环湖河道等点污染源输入氮和磷总负荷的48.8%和46.2%。余辉等[3]计算出2009年在环太湖流域湿沉降中TN和TP的年沉降总量分别为10 868 t和247 t，为同期河流入湖负荷的18.6%和11.9%，较2002～2003年有所增加。

随着城市化的不断发展，太湖流域地区降水增加，暴雨出现日数增多，降水对湖体水域富营养化的短期效应更加突出[4]，对于一场突如其来的降雨事件，在短时间内即可改变湖泊表层水体的理化性质、营养盐结构及水体富营养化状态，同时也将对湖泊生态系统尤其是藻类增殖产生重大影响。在海洋生态系统上相关的研究较多，例如Zou等[5]在黄海海域进行了现场培养试验，证明了大气湿沉降的刺激作用，在培养瓶中加入相当于海水体积10%的雨水，24 h后海水中叶绿素a含量增加了2.6倍，远远高于未添加雨水的对照组。而关于大气湿沉降携带入湖的N、P等营养元素负荷对湖泊水体营养盐结构的影响和水体中藻类生长繁殖的影响还有待深入研究。本研究在太湖梅梁湾近岸设置原位围隔试验，隔绝了水体间的平移流动带来的其他外源性污染的输入，监测了一场强降雨，观测当主要外源性污染源仅为大气干湿沉降携带的N、P营养物质时，围隔内水体叶绿素a浓度和TN、TP等营养盐浓度的时间响应及变化规律，同步监测围隔外湖水的变化情况作为对照，以期为太湖富营养化治理提供一定的理论依据及数据支撑。

1 材料与方法

1.1 试验材料

围隔采样点设在位于太湖北部梅梁湾的近岸边水域（31°29′30.25″N，120°13′46.34″E）中。该点离岸约150 m，平均水深1.7～2.3 m。每次观测采样工作都是采用船只往来，避免周边闲杂人员捕鱼、游泳、观光等人为活动对观测水体的影响。在北太湖水浒城近岸布设6个2.5 m×2.5 m围格，有效水深约为1.8 m，用三层斜纹防水布隔离上覆水，底部压实沉入底泥。

试验共设3组，其中围隔组1为3个无顶盖围隔，使其正常接收湿沉降；围隔组2的3个围隔在未下雨时保持围隔开放，降雨时加上顶盖，不接收湿沉降；太湖湖体为围隔外附近的太湖开阔水体中所设的2个采样点，用于与围隔形成对照。试验开始前，将围隔袋沉入水下1个星期，使得两组围隔中的水与围隔外水体充分交流。

1.2 采样与分析

研究以2012年9月12～14日的一次强降雨过程为研究对象。试验数据收集为9月12～18日，除13日外共进行6次样品采集。采用聚乙烯塑料瓶收集水样，分别采集6个围隔和围隔外湖体2个采样点的水样，并在现场迅速测定所采水样的温度和溶解氧（DO），然后立即过滤保存。

同时在试验点附近使用APS-3A降水降尘自动采样器收集该场降雨，气温、降雨量等气象资料可由该机器提供。

水样在实验室测定总磷（TP）、总氮（TN）、硝酸盐氮（NO3--N）、氨氮（NH3-N）和叶绿素a（Chla）等指标。其中TN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定；TP采用钼酸铵分光光度法测定；NH3-N采用纳氏试剂分光光度法测定；NO3--N采用酚二磺酸分光光度法测定；叶绿素a的测定主要包括4个步骤：抽滤、提取、离心、四波长比色。叶绿素a的浓度按下式计算：Chla={[11.64×（A663 nm-A750 nm）-2.16×（A663 nm-A750 nm）+0.10×（A663 nm-A750 nm）]·V1}/（V·δ），式中V为水样体积；A为吸光度；V1为提取液定容后的体积；δ为比色皿光程。DO和温度均使用便携式仪器于现场测定，溶氧仪型号为HANNA-HI9142/20。

1.3 数据分析方法

所有数据使用Excel 2007进行统计分析。

2 结果与分析

2.1 湿沉降特征

此次试验期间的降雨量为32.5 mm，根据国家气象局规定24 h内的降雨量25.00～49.90 mm为大雨，所以此次降雨强度较大。

测定结果（表1）显示，此次收集到的雨水pH 3.84，以pH 5.00作为判断酸雨的标准，则此次湿沉降为酸雨[6]。N沉降是此次湿沉降的主要方式。此次降雨中TN浓度为1.24 mg/L，TP浓度为0.04 mg/L。在N沉降中，NH3-N和NO3--N的浓度分别为0.38和0.28 mg/L，分别占N沉降的30.6%和22.6%；在P沉降中，可溶性无机磷（DIP）的浓度为0.01 mg/L，占P沉降的25.6%。

2.2 湿沉降对水体水质的影响

2.2.1 水温（T）、溶解氧（DO）的变化特征 围隔内水体降雨前后的水温和DO指标见图1。

由图1可知，3个试验组温度变化保持一致，降雨结束时都呈现下降趋势；围隔组1和太湖湖体的溶解氧变化趋势一致，12日降雨前的溶解氧分别为8.4和7.5 mg/L， 14日降雨结束后溶解氧总体都呈上升趋势，至18日分别为11.8和13.1 mg/L，恢复至平时常规检测水平；反之，围隔组2在12日溶解氧为6.4 mg/L，降雨结束时急剧下降，15～18日出现较大幅度的回升，最后恢复到11.1 mg/L。

2.2.2 总氮（TN）、氨氮（NH3-N）、硝酸盐氮（NO3--N）的变化特征 水中的氮主要以溶解的氮气、NO3--N、NH3-N以及有机氮等形式存在，其中溶解的无机氮是可被植物直接吸收的最重要的形式，而对NO3--N、NH3-N的分析，可以一定程度上了解湿沉降对水质污染的影响。

围隔组1降雨前后比较，TN有显著性的下降，从降雨前的1.52 mg/L到9月15日降至最低，仅为0.61 mg/L，降幅为59.9%，随后缓缓回升，最后稳定在1.66 mg/L。围隔组2总氮在降雨结束时的9月14日也呈现出下降的趋势，从1.43 mg/L下降为1.20 mg/L，降低幅度仅为16.1%，降雨结束后呈缓慢上升，9月18日恢复至1.48 mg/L；与前两组不同的是太湖湖体在降雨前后TN浓度从1.11 mg/L上升至1.58 mg/L，增加了42.3%，而后下降再缓慢上升，9月18日升至1.87 mg/L（图2A）。

从无机氮中各类氮形态来看，3个采样点的硝态氮浓度在降雨前后保持了相同的变化趋势，降雨前后没有显著的变化，而是在9月15日后总体呈现下降的趋势，围隔组1从0.20 mg/L降至0.12 mg/L，降幅为40.0%；围隔组2从0.17 mg/L降至0.12 mg/L，降幅为29.4%；太湖湖体从0.22 mg/L下降至0.18 mg/L，降幅为18.2%（图2B）。对于氨氮浓度的变化，围隔组1在降雨前后从0.44 mg/L迅速下降至0.26 mg/L，降幅为40.9%，变化十分明显；围隔组2降雨结束后的9月14日达到0.34 mg/L的峰值，随后缓慢下降；太湖湖体在降雨结束时呈现小幅度的上升（图2C）。

2.2.3 总磷（TP）的变化特征 对不同处理围隔内降雨前后的TP浓度进行比较（图3）可以看出，围隔组1和围隔组2在6次采样中的浓度并没有大幅度的波动，围隔组1为0.13～0.19 mg/L，围隔组2为0.13～0.20 mg/L，太湖湖体的TP浓度在6次采样中呈现上升的趋势，浓度从9月12日的0.21 mg/L上升至9月18日的0.35 mg/L。但是通过对比各组降雨前9月12日与降雨结束9月14日的数据可看出，降雨对3个采样点的影响却截然不同，围隔组1和围隔组2均表现为小幅下降，太湖湖体则呈上升趋势，上升幅度为19.3%。

2.3 湿沉降对水体叶绿素a的影响

浮游植物在湖泊生态系统的物质循环和能量转化过程中起着重要作用，而水体叶绿素a是评价浮游植物含量高低的重要指标。研究以叶绿素a浓度指示被研究水体内的藻类生物量。从图4可以看出，围隔组1叶绿素a浓度维持在45～60 mg/m3，降雨结束时的9月14日与降雨前的9月12日相比有21.6%的小幅升高，围隔组2叶绿素a浓度范围为41～55 mg/m3，降雨结束时的9月14日与降雨前的9月12日相比反而有16.0%的下降，整体变化幅度不大，表明围隔组2内藻类生长状况稳定。与围隔组不同的是，太湖湖体叶绿素a浓度变化范围较大，为41～144 mg/m3，叶绿素a浓度9月14日比9月12日升高28.6%，至18日增幅高达251.2%。对比3组处理在降雨前后叶绿素a浓度变化，水体生物量的变化程度大小顺序为太湖湖体、围隔组1、围隔组2。

3 结论与讨论

3.1 结论

1）试验湿沉降pH 3.84，属于酸沉降，TN浓度为1.24 mg/L，其中以NH3-N为主，TP浓度为0.04 mg/L，相对较低。

2）正常接受湿沉降的围隔组1在降雨后水体中TN与TP通过雨水的稀释作用分别有59.9%和29.9%的下降；未接受湿沉降围隔内水体TN和TP分别有16.1%和13.3%的下降幅度；太湖湖体在降雨后TN和TP则表现为不同程度的上升，分别上升42.3%和19.3%。

3）在隔离湖泊内源和其他外源污染影响，仅由大气湿沉降为藻类生长繁殖提供营养盐的条件下，围隔组1水体叶绿素a浓度降雨后有21.6%的升高，水体中藻类仍能维持良好的生命活动；隔绝所有影响的围隔组2叶绿素a浓度则有16.0%的下降；太湖湖体叶绿素a浓度有28.6%的上升。

3.2 讨论

3.2.1 湿沉降对水质影响 研究中水温主要是受到了天气的影响，随环境温度变化而变化。溶解氧表现出了不同于水温的变化趋势。降雨前各组的溶解氧都较低，这是因为在秋季，湖泊经连续晴天之后，水温高（25 ℃以上）、水色浓，一旦转入多云或阴天，由于呼吸作用仍然很高，而光合作用锐减，光合作用产氧量（P）与呼吸作用耗氧量（R）之比（P/R）明显降低，便会出现溶解氧的下降[7]。试验过程中围隔组1和太湖湖体均为在自然状态下接受湿沉降，水体与大气相通，保持良好的水气交换过程，氧气的扩散溶入可以时刻补充水体的氧气亏损；且在9月14日降雨结束后天气转晴，温度逐渐降低，氧在湖水的溶解度会随温度的降低而升高[8]，同时光照强度提高，浮游植物的光合作用加强，P/R明显升高[7]，所以溶解氧变化趋势一直呈现上升趋势，而围隔组2因为在9月12日至9月14日的降雨期间设置顶盖，阻隔了水气交换过程，水体氧的亏缺无法得到补偿，同时由于顶盖的设置极大地降低了光照强度，进而削弱了浮游植物的光合作用，而呼吸作用依然很高，P/R降低，所以呈现出降低的状态，随后随着顶盖的撤离，溶解氧才逐渐恢复上升。

湿沉降对围隔内水质影响明显，围隔组1各形态氮、磷营养盐降雨后均呈下降趋势，尤其是TN及NH3-N有显著下降。这可能是由于雨水的稀释效应[9]，降雨时水中溶解氧增加，水量的增加会加强水环境的纳污容量，所以水质的不少指标在雨后短时间内得到了显著改善[10，11]；太湖湖体同时接收降雨以及地表径流带来的周边污染，试验区域周边土地利用方式以果园和农田为主，降水通过渗透进土壤形成的径流会带走其中的大量氮素，同时周边的农村生活污水也会随着雨水径流进入湖体，从而增加水体中的氮素浓度[12]。

湿沉降中磷浓度含量远低于湖体含量，围隔内磷浓度的变化可能是由于水与沉积物之间磷释放与沉淀的转换平衡过程导致，而溶解氧作为影响磷释放的重要因素，它决定了湖水-沉积物的氧化-还原状态[13，14]。在水体有足够氧时，湖水-沉积物处于氧化状态，三价铁离子与磷结合，以磷酸铁的形式沉积到沉积物中，水中可溶性磷还被氢氧化铁吸附而逐渐沉降，因此，沉积物不会发生磷释放，而且还存在磷的吸附。当水体溶解氧下降，出现厌氧状态时，此时环境为还原状态，三价铁离子则被还原成二价铁离子，不溶性的氢氧化铁变成可溶性氢氧化亚铁，其结果导致了沉积物中磷释放进入水体，使水体总磷浓度升高。有学者在连续流动释放系中发现湖泊沉积物磷的释放速率厌氧状态是好氧状态的10倍以上[15]。

3.2.2 叶绿素a浓度变化及影响因子 营养盐作为浮游植物生长、繁殖不可缺少的条件，此次试验中营养盐的含量变化直接影响叶绿素a的含量变化，由于隔绝了不同水域间水体的平流移动的影响，研究中围隔内水体中藻类生长繁殖所需的N、P等营养物质主要依靠试验开始时注入围隔的初始水体本身蕴涵的营养盐及大气湿沉降携入的营养盐类供给。

有研究表明，营养盐浓度与结构对浮游植物的生长有着很重要的影响作用[16]。湖泊浮游植物的氮磷比基本上遵循Redfield比，即16∶1[17]，而且浮游植物通常按比例吸收2种营养盐，当湖泊氮磷比大于或小于16∶1时，则表示浮游植物生长受到了P限制或N限制[18]。因此常用氮磷比来判断营养盐的相对限制情况，从围隔组1中氮磷比分布时间上看，9月12～18日的氮磷比范围为8.02～26.11，平均为18.34。围隔组2氮磷比变化范围为18.08～24.98，平均为20.10，围隔组1和围隔组2的N/P平均值大于16∶1，说明此时浮游植物的生长受到磷限制，两试验组叶绿素a浓度的小幅波动恰与试验中该两处理组围隔内磷浓度的小幅波动相一致。太湖湖体氮磷比变化范围为11.59～19.17，平均为14.02，受到氮、磷营养盐的共同影响，而降雨形成的径流携带地表的营养盐输入等导致氮磷的浓度同时升高，氮磷浓度的增加恰好为浮游植物的大量繁殖提供了良好的条件，从而导致湖体叶绿素a持续上升。此外，鉴于观测点离湖岸较近，围隔外水体叶绿素a的浓度受外来水华（高浓度藻类）飘入的影响也较大，也是造成围隔外水体叶绿素a浓度较高、波动较大的原因。因此，设法削减或降低太湖等富营养化水体的周边外源性污染，有利于降低水体中藻类的浓度，达到减少或控制内陆水体蓝藻水华频繁和大规模暴发的目的[19]。

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