柴 方， 张大童， 张 文， 邱 诚

(华南理工大学国家金属材料近净成形工程技术研究中心，广州510640)

由于大多数镁合金为密排六方晶体结构，塑性相对较差，故镁合金的成形加工与工业应用均受到一定的限制。晶粒细化作为提高镁合金综合性能的有效手段之一，其研究受到了广泛关注。通过细化晶粒，不仅可以提高镁合金的强度，还能改善其塑性与韧性。研究表明，在镁合金加工过程中剧塑性变形(Severe plastic deformation，SPD)可以引入极大的变形量，具有显著的晶粒细化效果［1，2］。代表性的剧塑性变形技术有等通道角挤压(Equal channel angular pressing，ECAP)、高压扭转(High pressure torsion，HPT)、累积叠轧焊(Accumulative roll bonding，ARB)和搅拌摩擦加工(Friction stir processing，FSP)等，这些工艺不仅可以使材料获得高强度、高韧性和高塑性，甚至还可以获得优异的超塑性［3］。FSP技术以加工工序少、制造成本低、绿色环保和显著的晶粒细化效果等优势而受到研究者的高度重视［4，5］，它作为一种新型的SPD技术，是Mishra等人在搅拌摩擦焊(Friction stir welding，FSW)［6］基础上提出的一种新型固态加工技术［7］。对于镁合金的研究，搅拌摩擦加工技术主要集中在AZ系和ZK系细晶的制备、晶粒细化的机制和细晶性能等。目前，国内外在搅拌摩擦加工AZ91镁合金的研究方面已经取得了一定的进展［8～11］，Cavaliere等［9］利用搅拌摩擦加工技术获得了晶粒尺寸为4μm的AZ91镁合金，该材料具有良好的超塑性。尽管如此，由于在搅拌摩擦加工过程中轴肩和搅拌头会产生热积累，搅拌区发生动态再结晶晶粒长大，从而影响细晶材料的形成。Mishra等［7］指出:若在合金加工过程中采用某种冷却手段，可以在一定程度上抑制晶粒长大，提高材料的强度和塑性。为了进一步细化搅拌摩擦加工材料的晶粒尺寸，近年来发展出了水下搅拌摩擦加工技术(Submerged friction stir processing，SFSP)。Su［12］等对7075铝合金进行搅拌摩擦加工的研究表明，用水、甲醇和干冰的混合液作为冷却液，可在搅拌区得到平均晶粒尺寸为100nm的超细晶。Hofmann等［13］在水下对6061铝合金进行搅拌摩擦加工时发现，焊核区可以得到晶粒尺寸小于200nm的细晶组织。这些研究都表明，水下搅拌摩擦加工在细晶材料制备方面具有较大的潜力。

目前水下搅拌摩擦加工的研究仅局限于7075，6061和2219等铝合金，而对于镁合金的研究鲜有报导。本工作对AZ91铸态镁合金板进行水下搅拌摩擦加工，研究加工后材料的组织和常温力学性能，并与空气中搅拌摩擦加工工艺进行对比，对利用该新工艺制备细晶AZ91镁合金进行了探讨。

1 实验材料与方法

材料为铸态 AZ91镁合金，尺寸为200mm× 185mm×6mm，采用ARL4460直读光谱仪测量镁合金的主要化学成分，结果如表1所示。在 FSWRT31-003型搅拌摩擦焊机上进行搅拌摩擦加工实验，采用带有螺纹的锥形搅拌针的搅拌头，搅拌针长为5mm，根部直径为4mm，搅拌针和焊机主轴的倾斜角为2.5°;搅拌头的轴肩直径为16mm，轴肩圆台内凹。分别在空气中和水下对AZ91镁合金铸板进行搅拌摩擦加工，加工速率为60mm/min，主轴旋转速率为400r/min。水下摩擦搅拌加工前，以29mL/s的流速往水箱中注入冷却水，直至水完全淹没板材;加工过程中，冷却水的流速保持不变。图1为实验装置实物图。

表1 AZ91镁合金的主要化学成分(质量分数/%)Table 1 Chemical compositions of AZ91 magnesium alloy (mass fraction/%)

图1 水下搅拌摩擦加工装置实物图Fig.1 Photograph of the submerged friction stir processing equipment

垂直于加工方向取金相试样，经机械研磨和抛光后采用苦味酸酒精混合溶液(5g苦味酸+10mL乙酸+10mL蒸馏水+80mL酒精)进行腐蚀，在LEICA光学显微镜下对加工区域的微观组织进行观察，并采用截线法测量平均晶粒尺寸。采用HVS-1000型数显显微硬度计测量显微硬度，加载载荷为1.96N，加载时间为10s，测量位置为试样厚度方向的中线。利用SANS-CMT-5105微机控制电子万能材料试验机进行拉伸测试，用线切割机器平行于加工方向切取拉伸试样，试样标距长度为5mm，宽度为3.5mm，厚度为1.5mm。室温拉伸测试的应变速率为1×10-3s-1，测试结果为5个试样的平均值。采用LEO-1530VP型扫描电镜观察拉伸试样断口形貌，加速电压为20kV。

2 实验结果与分析

2.1 宏观形貌

图2为空气中和水下搅拌摩擦加工板的横截面宏观组织形貌。可以看出，在实验条件下，两种搅拌摩擦加工板均质量良好，无明显的加工缺陷;搅拌区呈现上大下小的“盆”状特征。

通过Image-Pro-Plus软件测量搅拌区的面积，空气中和水下搅拌摩擦加工板搅拌区的面积分别为25mm2和20.6 mm2。由于冷却水的作用，空气中搅拌摩擦加工板的搅拌区温度比水下搅拌摩擦加工板的要高，受搅拌头作用的金属量增加，故空气中搅拌摩擦加工板的搅拌区面积较大。

2.2 显微组织

图3为原始铸态组织和搅拌摩擦加工板搅拌区的微观组织。原始铸态组织中α-Mg基体晶粒粗大且分布不均匀，其平均尺寸约为72μm(图3a)。经过搅拌摩擦加工后，由于受搅拌头强烈的搅拌摩擦作用，搅拌区金属发生塑性变形和动态再结晶，α-Mg基体发生明显细化且呈均匀的等轴晶结构，空气中和水下搅拌摩擦加工板的搅拌区平均晶粒尺寸分别为3.5μm和1.9μm(图3b和3c)。空气中搅拌摩擦加工可使AZ91组织细化，这方面已有较多的研究报道［8～11］。水下加工板搅拌区的组织比空气中加工板的组织细小，这主要是因为水的强制冷却作用增大了冷却速率，使停留在峰值温度的时间变短且温度下降更快，故水下加工板的热负荷减小，在一定程度上抑制了再结晶晶粒长大，所以水下搅拌摩擦加工板搅拌区可以得到更为细小的组织［13］。此外，由于搅拌头剧烈的搅拌作用使粗大的第二相被拉长、破碎和部分溶解于基体中，故搅拌摩擦加工后大部分第二相β-Mg17Al12由原始组织中连续网状变为颗粒状(图3d)。

图2 空气中和水下FSP后的加工横截面宏观形貌 (a)FSP;(b)SFSPFig.2 Macro-structure showing the cross sections of the experimental specimens (a)normal FSP;(b)SFSP

图3 铸态AZ91镁合金的原始组织和搅拌摩擦加工后搅拌区的显微组织 (a)母材;(b)FSP后搅拌区的金相照片;(c)SFSP后搅拌区的金相照片;(d)SFSP后搅拌区的扫描照片Fig.3 Microstructure of AZ91 alloys before and after FSP (a)BM;(b)OM of normal FSP; (c)OM of SFSP;(d)SEM of SFSP

图4为空气中和水下搅拌摩擦加工板热机影响区和热影响区的典型微观组织。由图4a和4b可知，在两种搅拌摩擦加工条件下，热机影响区的材料在搅拌头的机械作用下发生塑性变形，故该区域的晶粒被明显地拉长，形成纤维状组织，其组织比搅拌区的大，而水下搅拌摩擦加工板热机影响区的纤维状组织比空气中加工板的组织更为细小。从图4c和4d可以看出，由于热影响区只受到热循环作用没有受到机械作用，故其微观组织与母材相似，但晶粒尺寸有所增加。其中，空气中和水下搅拌摩擦加工板热影响区域的平均晶粒尺寸分别为82.9μm和72.4μm。可见，水下搅拌摩擦加工板热机影响区的晶粒尺寸与母材相当。这主要是因为水的强制冷却作用，减少了加工过程中的热积累，缩短了晶粒长大的时间，故水下搅拌摩擦加工板热影响区的组织没有发生明显粗化。

2.3 力学性能

图5为空气中和水下搅拌摩擦加工板横截面上的显微硬度分布曲线图。实验测得母材的平均硬度为63.8HV。由图可以看出:搅拌区的显微硬度均明显高于其他区域，搅拌摩擦加工板搅拌区的硬度与母材相比显著提高。Datong Zhang等［14］在搅拌摩擦焊镁合金的研究中也发现了类似规律，他认为这主要是由于搅拌区的晶粒更为细小和搅拌摩擦加工后产生细小颗粒状第二相所导致的。此外，水下搅拌摩擦加工板的搅拌区显微硬度比空气中加工板的要高，其平均硬度分别为95HV和86HV，这主要与水下搅拌摩擦加工板搅拌区的组织更为细小有关。

图6为母材和搅拌摩擦加工板常温拉伸力学性能。由图6a可见，与母材相比，搅拌摩擦加工板的抗拉强度和伸长率均有显著提高。图6b为AZ91镁合金原始组织和搅拌摩擦加工板室温抗拉强度与伸长率柱状图。由于母材为铸态组织，α-Mg基体晶粒粗大，且第二相β-Mg17Al12主要以网状分布于晶界，故母材具有较低的抗拉强度和较小的伸长率，分别为105.1MPa和15.2%。空气中和水下搅拌摩擦加工板的抗拉强度分别为272.5MPa和284.7MPa，约为铸造母材的2.7倍。Feng［8］等人在搅拌摩擦加工AZ91镁合金的研究中也报道了类似的研究结果。由图3可见，搅拌摩擦加工后基体α-Mg晶粒尺寸得到了明显细化，第二相β-Mg17Al12主要由连续网状变为细小颗粒状，细晶强化和颗粒强化的综合作用导致搅拌摩擦加工板的强度提高。此外，晶粒细化使材料受载时内部的变形更为均匀，有利于材料塑性的提高，因而搅拌摩擦加工板的伸长率与母材相比也有所提高。由于水下搅拌摩擦加工板的组织与空气中加工板相比更为细小，故其强度和伸长率均更高一些。

图4 两种加工条件下热机影响区和热影响区的典型组织 (a)FSP后热机影响区;(b)SFSP后热机影响区; (c)FSP后热影响区;(d)SFSP后热影响区Fig.4 Representative Microstructure of TMAZ and HAZ (a)TMAZ of normal FSP;(b)TMAZ of SFSP; (c)HAZ of normal FSP;(d)HAZ of SFSP

图5 空气中和水下搅拌摩擦加工AZ91合金的硬度分布Fig.5 Microhardness distribution of the AZ91 alloys prepared by normal FSP and SFSP

图6 AZ91镁合金常温拉伸性能 (a)真应力-应变曲线;(b)抗拉强度-断后伸长率Fig.6 Tensile properties of AZ91 magnesium alloy at room temperature (a)true stress-strain curves;(b)tensile strength and elongation

图7为材料搅拌摩擦加工前后拉伸断口形貌。在原始铸态材料的拉伸断口上可以看到撕裂棱和解理面，呈现典型的解理断裂特征(图7a)［15］。搅拌摩擦加工后，AZ91镁合金断口处分布着大量密集的韧窝，其中一部分韧窝呈等轴状，另一部分韧窝被剪切拉长，呈现为微孔聚合型韧性断裂(图7b和图7c)，断口形貌的观察结果与图6b中的伸长率测试结果相符。同时观察发现，由于水的强制冷却作用，韧窝不仅在数量上有所增加，而且分布也更加均匀，故水下加工后材料的塑性进一步提高。

图7 母材与拉伸试样的断口形貌 (a)母材;(b)FSP;(c)SFSPFig.7 Fracture surfaces of experimental materials (a)BM;(b)normal FSP;(c)SFSP

3 结论

(1)AZ91铸态镁合金经搅拌摩擦加工后，基体α-Mg发生了明显地细化，形成了细小均匀的等轴状组织，空气中和水下搅拌摩擦加工板搅拌区的平均晶粒尺寸分别为3.5μm和1.9μm;第二相β-Mg17Al12被拉长、破碎和溶解，由原始组织中连续的网状变为细小的颗粒状。

(2)空气中和水下搅拌摩擦加工板的组织在3个加工区域均有所不同。其中，空气中和水下加工板搅拌区的面积分别为25.0 mm2和20.6 mm2;水下加工板热机影响区的纤维状组织与空气中加工板相比更为细小;热影响区的平均晶粒尺寸由空气中加工板的82.9μm变为水下加工板的72.4μm，水下加工板此区域的晶粒尺寸与母材相当。

(3)经搅拌摩擦加工后，材料的硬度、抗拉强度和伸长率均显著提高。空气加工板的硬度、抗拉强度和伸长率分别为86.0HV，272.5MPa和17.02%，水下加工板则为95.0HV，284.7MPa和19.73%。由于水的强制冷却作用使水下加工板的组织更为细小，故其硬度、抗拉强度和伸长率更高。

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